成果簡介：

    鈾在軍事、能源等領域有著極為廣泛的應用，由于其特殊的放射性和活潑的化學性質，極易與O2、H2和H2O發生反應，形成氧化和氫化腐蝕，影響核質量和性能。因此，研究自輻射場作用下鈾核材料腐蝕和老化的原因，提出防止或減輕鈾腐蝕和老化的措施具有重要的意義。

    采用了含時的密度泛函方法（TDDFT），使用已修正的鈾原子的 RECP （Relativistic Effective Core Potential）表示和鈾原子的價電子基函數，對鈾氮、鈾氧和鈾碳氧化合物的諧振頻率、能隙和費米能級等進行了研究。

    通過對UN2、UN 、CUO、UO等鈾氮、鈾氧和鈾碳氧化合物的諧振頻率計算，在自輻射場中諧振頻率ν與實驗值吻合，說明采用的方法和修正的鈾原子的基函數是可行。同時，得出鈾氮、鈾氧和鈾碳氧化合物，如：UN 、CUO、UO分子在自輻射場中更趨于穩定，可以阻止O2、CO2和N2等擴散到表面內層而腐蝕鈾表面，有利于鈾在自輻射場中抗腐蝕。而有些鈾氮化合物，如：UN2分子在自輻射場中趨于不穩定，N2等更容易擴散到表面內層而腐蝕鈾表面，加劇了鈾在自輻射場中的腐蝕。
 

研究自輻射場作用下鈾核材料腐蝕和老化的原因
 

    成果內容提要：

    鈾在軍事、能源等領域有著極為廣泛的應用，由于其特殊的放射性和活潑的化學性質，極易與O2、H2和H2O發生反應，形成氧化和氫化腐蝕，影響核質量和性能。因此，研究自輻射場作用下鈾核材料腐蝕和老化的原因，提出防止或減輕鈾腐蝕和老化的措施具有重要的意義。

    我們采用了含時的密度泛函方法（TDDFT），使用已修正的鈾原子的 RECP 表示和鈾原子的價電子基函數，對鈾氮、鈾氧和鈾碳氧化合物的諧振頻率、能隙和費米能級等進行了研究。研究了自輻射場（-0.005～0.005a.u.）作用下，鈾氮、鈾氧和鈾碳氧化合物的諧振頻率、能隙和費米能級等情況，得出以下結論：

    1. CUO分子在自輻射場中反對稱伸縮振動頻率ν3（σg）和對稱伸縮振動頻率ν1（σg ）與實驗值852.6 cm-1、804.4cm-1基本吻合。能隙和費米能級始終處于增大的趨勢，占據軌道的電子難以被激發至空軌道而形成激發態，CUO分子在自輻射場中更趨于穩定，可以阻止O2、CO2等擴散到表面內層而腐蝕鈾面，有利于了鈾在自輻射場中抗腐蝕。該研究內容，發表在2015年《原子與分子物理學報》第4期。

    2. UN2分子在自輻射場中反對稱伸縮振動頻率ν3（σg）和對稱伸縮振動頻率ν1（σg ）與實驗值1051.1cm-1和1008.3cm-1基本吻合。能隙和費米能級隨自輻射場場強的增大而趨于減少，占據軌道的電子容易被激發至空軌道而形成激發態，UN2分子在自輻射場中趨于不穩定，N2、O2等更容易擴散到表面內層而腐蝕鈾表面，加劇了鈾在自輻射場中的腐蝕。該研究內容，發表在2015年《物理學報》第6期（SCI收錄）。

    3. UO分子在自輻射場中諧振頻率ν與實驗值819.8 cm-1吻合。能隙和費米能級隨自輻射場的增大而增大，但增大的趨勢減少，占據軌道的電子難以被激發至空軌道而形成激發態，UO分子在自輻射場中更趨于穩定，可以阻止O2、CO2等擴散到表面內層而腐蝕鈾表面，有利于鈾在自輻射場中抗腐蝕。該研究內容，發表在2015年第5期《四川大學學報》（自然科學版）。

    4. UN分子在自輻射場中諧振頻率ν與實驗值1007.7 cm-1基本吻合。能隙和費米能級隨自輻射場的增大而增大，占據軌道的電子難以被激發至空軌道而形成激發態，UN分子在自輻射場中更趨于穩定，可以阻止O2、CO2等擴散到表面內層而腐蝕鈾表面，有利于鈾在自輻射場中抗腐蝕。該研究內容，已被《原子能科學技術》錄用（EI Compendex）。

    創新點：計算自輻射場作用下的鈾氫、鈾氧、鈾氮、鈾碳和鈾氫氧化合物愛因斯坦系數、光譜常數、費米能級、熱力學性質等數據變化，通過對比自輻射場作用下輕分子，如OH、NH、ZnF和H2O愛因斯坦系數、光譜常數、費米能級、熱力學性質等數據變化，研究鈾氫、鈾氧、鈾氮、鈾碳和鈾氫氧化合物與輕分子愛因斯坦系數、光譜常數、費米能級、熱力學性質等差異，提出了自輻射場作用下CO－H 2系統抗鈾表面腐蝕的模型。

    社會反映：

    1.《自輻射場下UN2分子的光譜研究》一文，發表在2015年3月《物理學報》第6期，被SCI收錄（SCI源期刊）。

    2.《自輻射場下CUO分子的光譜研究》一文，發表在2015年8月《原子與分子物理學報》第4期。

    3.《自輻射場下UO分子的光譜研究》一文，發表在2015年9月《四川大學學報》（自然科學版）第5期。

    4.《自輻射場下UN分子的光譜研究》一文，已被《原子能科學技術》錄用（EI Compendex）。

責任編輯：李玲珊

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