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馬普所Dierk Raabe團隊最新《Science》！

2022-10-09 14:24:59 作者：材料基來源：材料基分享至：

大數據促進了人工智能和機器學習的發展，但也帶來了新的挑戰。在諸多領域，大數據的獲得異常困難，譬如材料設計領域，由于實驗成本高，數據集通常小而離散。如何利用機器學習基于這些小數據集設計新材料，不僅是人工智能領域面對的新問題，也是材料設計領域發展的新方向。高熵合金是近年來提出的合金設計新思路。與傳統合金相比，這種合金含有多個主族元素，比如最開始被廣泛研究的FeNiCrCoMn高熵合金含有五個等比例的過渡族元素。經過近20年的研究，高熵合金被報道具有實現多種多樣優良性能結合的潛力，例如軟磁性能和力學性能、熱膨脹性能和抗腐蝕性能等。因此，針對某些特定的服役環境，高熵合金具有極大的應用前景。然而，高熵合金的設計難點在于其成分區間非常大。如果我們考慮元素周期表中最常用的元素去設計一個五元高熵合金，將會產生 1050 種可能的合金成分。因此，傳統的合金設計方法已經無法加速高熵合金的發展。

針對這個問題，近日德國馬普所鋼鐵研究所的研究人員與多個研究團隊合作，提出了一種新的基于機器學習的高熵合金設計方法，極大地提高了高熵合金的設計效率，并成功地設計了多種新型高熵因瓦合金。馬普鋼鐵研究所饒梓元博士為第一作者，韋業博士和Dierk Raabe教授為共同通訊作者。共同合作單位和合作人包括英國劍橋大學童博彥博士，瑞典皇家理工學院Stafan Bauer教授，德國達姆斯塔特工業大學張洪彬教授、謝瑞文博士，中國東南大學陳耀教授和中南大學李志明教授等。

論文鏈接：

https://www.science.org/doi/10.1126/science.abo4940

圖 1. 基于主動學習的高熵合金設計框架。此框架集成了機器學習模型、第一性原理計算、熱力學模擬和實驗。首先，該框架生成新的合金成分，由兩個主要步驟組成：i) 用于成分生成的自動編碼器。ii) 用于成分選擇的隨機抽樣。其次，該框架進一步對成分進行處理，包括兩個由多層感知器和梯度提升決策樹組成的集成模型。在最后一步，通過基于排名的策略選擇最有希望的合金組合。排名前三的合金成分通過實驗測量并反饋到數據庫。重復迭代，直到發現性能達到預期標準的因瓦合金。

該文章的核心主動學習框架包括三個主要步驟：目標成分組合生成、成分性能的預測和實驗反饋（圖 1）。首先，該研究團隊開發了一種基于生成模型的高熵合金設計 (HEA-GAD) 方法。HEA-GAD 采用生成模型、數學建模和采樣來對潛在的因瓦合金進行大規模搜索。生成模型學習了高維數據的有效表示，它不僅提供了直觀的數據視覺表示，而且還將高維設計空間中的搜索轉換為低維，極大的增加了搜索效率。隨后，HEA-GAD 利用高斯混合模型和馬爾可夫鏈蒙特卡羅采樣對潛在表示生成的因瓦成分進行大規模搜索。其次，研究團隊使用兩階段集成回歸模型 (TERM) 來進一步研究 HEA-GAD 生成的合金成分的熱膨脹性能。第一階段涉及基于組合的回歸模型，旨在快速和大規模的成分組合推理。然后，篩選來自 HEA-GAD 模型的熱膨脹系數可能較低的前約 1,000 個結果并進入第二階段模型，其中第一性原理和熱力學計算作為輸入的一部分。最后，通過物理性能測量系統實驗確定前 3 種選定候選材料的熱膨脹系數值。然后，這些實驗結果為下一次主動學習迭代增加訓練數據庫。

圖 2. 主動學習循環中 6 次迭代后的結果分析。 (A) 和 (B) 合金發現過程在理想和現實世界中的對比。 (C) 和 (D) Cr 和 Cu 元素在數據集中的分布直方圖。Cr 直方圖具有各種濃度（從 0 到 20%）。相比之下，絕大多數（超過 95%）的組合物的銅濃度為零。作為組成變化的最低已知熱膨脹系數繪制為實線，而虛線表示未知數。灰色箭頭說明了 HEA-GAD-TERM 的發現路徑。 (E) FeNiCoCr 和 FeNiCoCrCu高熵合金的預測和實驗熱膨脹系數。 (F) 主動學習的誤差變化圖。誤差的減小來自于自然的學習過程。 (G) 和 (I) A2 合金的 EBSD 相分布和晶界分布圖。 (H) 和 (J) A3 合金的 EBSD 相分布和晶界分布圖。 (K) 和 (L) A2 合金中晶格常數隨溫度的變化。

論文闡述了在兩種情況下合金的發現過程（圖 2A-B）。在理想情況下，成分-熱膨脹系數曲線是簡單且凸的，這意味著這種特定關系很容易學習并且“永遠不會忘記”。即使存在一個小數據集，也可以很容易地找到全局最大值，而不管它們的初始起點如何：路徑 1 和路徑 2 都可以通向因瓦點。然而，在現實中，由于復雜的潛在成分-屬性關系，最低的熱膨脹系數的曲線是高度非線性的，并且成分分布在很大程度上仍然未知。文章提供了當前數據集中 Cr 和 Cu 的濃度直方圖（圖 2C-D）和觀察到的最低 TEC 曲線來說明兩個 HEA 中的發現路徑。文章展示了 FeNiCoCr 和 FeNiCoCrCu高熵合金的測量和預測的熱膨脹系數值（圖 2E）和平均絕對百分比誤差（MAPE）（實驗和預測之間）與實驗迭代（圖 2F）。為了揭示這些特性背后的物理起源，文章展示了 A2 和 A3 合金的實驗和第一性原理分析（圖 2G-L）。可以看到 A2 和 A3 合金分別具有單相 bcc 和 fcc 結構（圖 2G-J）。相干勢近似 (CPA) 模擬中的部分無序局部矩模型表明，與 fcc A3 合金相比，bcc A2 合金在 950 K 附近具有較高的居里溫度，晶格參數 a 呈現出略微上升的趨勢。第一性原理計算表明，如果 A2 合金可以穩定在其 fcc 相狀態，也可以實現因瓦效應（圖 2K-L，紅色點劃線）。

總結與展望：

了解成分-性能關系背后的基本物理特性是合金設計的關鍵任務，對于成分復雜的材料而言，這項任務尤其具有挑戰性。原則上，具有有趣特征的高熵合金可以隱藏在幾乎無限且未經探索的成分空間中，這種情況使合金設計面臨最艱難的考驗。因此，來自馬普所的科學家們聯合多個研究團隊共同開發了具有普適性的主動學習框架，通過結合生成模型、回歸集成、物理驅動的學習和實驗，展示了該框架在高熵因瓦合金的組合設計方向的應用，并基于非常少的實驗數據證明了其在設計高熵合金方面的能力。整個工作流程只需要幾個月的時間，而傳統的合金設計方法可能需要數年和更多的實驗。該研究團隊成員期望未來此方法可以在高熵合金設計中同時優化多個性能，并能夠應用到其它結構和功能材料的設計和優化中。

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