在機械載荷下，玻璃可以以完全不同的方式破裂，即由裂紋的災難性擴展引發的脆性斷裂和以明顯的塑性變形為主的韌性斷裂。根據實驗和模擬中的結構，可以觀察到各種類型玻璃的韌性到脆性轉變。了解玻璃的結構特征與斷裂行為之間的關系對于凝聚態物理和材料科學都至關重要。對于結晶材料，延展性通常由位錯的運動控制，從而導致宏觀剪切帶的形成。這種行為不同于玻璃，因為它們缺乏長程有序，因為玻璃中的基本塑性事件通常被識別為局部重排而不是錯位。為了建立結構-性能關系，近年來提出了與玻璃中的塑性事件相關的各種類型的結構特征。盡管這些結構預測因子可以捕獲重排位置的傾向，但從這些方法獲得的結構-特性關系是局部的，因此缺乏對發生在更大長度范圍內的重排和相應相互作用的描述。無定形材料可以根據其原子結構表現出不同程度的納米級延展性。盡管它對應用至關重要，但控制延展性的物理起源在很大程度上仍然未知。

來自美國加州大學洛杉磯分校的學者通過使用分子動力學模擬，研究了氧化物玻璃的韌性到脆性轉變作為原子網絡連通性的函數。有趣的是，基于拓撲約束理論，本研究表明韌性-脆性轉變的結構起源是由應力-剛性原子團簇的滲流引起的剛性轉變。本研究對四點相關函數的進一步分析表明，與過冷液體的情況類似，室溫下氧化物玻璃的塑性動力學具有很強的相關性和空間異質性。令人驚訝的是，當應力-剛性簇滲透時，塑性事件的動態長度尺度顯著減小，從而導致更窄的瞬態塑性重排區域。這些結果提供了對玻璃的原子結構拓撲特征、斷裂行為和應力誘導的動力學異質性之間關系的物理見解。相關文章以“The brittle-to-ductile transition in aluminosilicate glasses is driven by topological and dynamical heterogeneity”標題發表在Acta Materialia。

圖 1. 脆性到韌性轉變的證據。(a) 所選鋁硅酸鹽玻璃組合物的應力-應變曲線。(b–d) SiO₂ 分數對鋁硅酸鹽玻璃的 (b) 斷裂能、(c) 塑性能和 (d) 脆性的影響。線條引導眼睛。(e) 所選組合物在應變值分別為 ε = 0.09 和 ε = 0.14 時的非仿射方位移等值線圖

圖 2. 應力-剛性簇的成分誘導滲流。(a–c) (a) 柔性、(b) 等靜壓和 (c) 應力-剛性單元的示意圖。(d,e) (d) 非滲透和 (e) 滲透系統中最大的應力剛性簇的大小。(f) 作為組成函數的滲濾概率。

圖 3. 由剛度轉變控制的動態長度尺度。(a) 歸一化重疊函數 Q 和 (b)磁化率 χ₄ 作為選定組合物應變 ε 的函數。(c) χ₄ 作為成分的函數。(d) 在應變 ε_max 處的四點相關函數 g₄ 曲線，導致最大 χ₄。實線代表指數擬合。(e) 提取的四點相關長度 ξ₄ 和 (f) 相干長度 ξ_coh 作為成分的函數。圖中的實線。

圖 4 剛度轉變控制的斷裂機制。不同連接水平下斷裂機制的示意圖。顏色代表微觀屬性，而每一行代表宏觀狀態（即柔性、剛性或應力剛性狀態）。

總之，本研究研究了控制鋁硅酸鹽玻璃中韌性到脆性轉變的潛在機制。從 TCT 的角度來看，本研究的結果證明應力-剛性團簇的滲流是導致斷裂能隨成分急劇下降的原因，而剛性團簇滲流導致斷裂能異常。本研究發現觀察到的韌性到脆性轉變可以從內聚力（即連通性增加）和重排（即連通性降低）之間的競爭來理解。當達到最佳折衷時，可以獲得優化的斷裂能量。這種優化情況的結構特征可以在組成窗口中找到，在該窗口中，剛性簇在任何應力剛性簇滲透之前開始滲透系統。本研究設想這一發現可以指導設計具有更高抗斷裂性的新型氧化物玻璃。此外，通過磁化率和四點相關函數分析，本研究發現剛性原子網絡的滲流控制著磁化率的演變和塑性事件的動態長度。最顯著的動力學異質性可以在剛性系統中實現，其中連通性足夠低以允許重新排列并且足夠高以能夠將應力轉移到相鄰原子。這一結果為宏觀延展性、機械應力驅動的動態異質性和玻璃的網絡連通性之間的聯系提供了新的見解。