摘要

研究了在200 MPa應力下一級應變硬化F316奧氏體不銹鋼在650℃、680℃和700℃的蠕變性能和蠕變斷裂行為。結果表明： 在200 MPa 恒定應力下蠕變溫度越高其蠕變壽命越短，穩態蠕變速率越大，由應力加載引起的瞬時應變越大。蠕變斷裂方式主要為韌性斷裂。蠕變孔洞主要分布在三叉晶界等脆弱部位，距離斷口越遠試樣中孔洞的平均尺寸和孔洞面積百分比越小。在與斷口距離相同的位置上，隨著蠕變溫度的提高蠕變孔洞的平均尺寸和面積百分比均明顯增大。與未預應變的F316不銹鋼相比，具有高密度孿晶的一級應變硬化F316不銹鋼具有更大的蠕變抗力。分別基于Larson-Miller 參數法和θ參數法外推計算了350℃/200 MPa下的蠕變壽命，θ參數法的擬合曲線與實際蠕變曲線吻合得較好。根據Larson-Miller參數法和θ參數法，探討了350℃/200 MPa下一級應變硬化F316奧氏體不銹鋼長期服役蠕變可靠性。

關鍵詞： 金屬材料 ; F316奧氏體不銹鋼 ; 蠕變 ; Larson-Miller參數法 ; θ參數法

316奧氏體不銹鋼具有良好的力學性能和高耐腐蝕性，廣泛用于核電站壓水反應堆結構部件，例如管道、核主泵的緊固連接[1,2]。316不銹鋼緊固螺栓聯接核主泵中的泵體和吸入導管，在高溫環境長期服役會產生蠕變和應力松弛等失效[3]。Xu等[4]理論分析和有限元模擬發現，緊固螺栓在高溫條件下會發生應力松弛和蠕變效應，且螺栓的初始預緊力越大損失的預緊力越多而殘余預緊力越大。在材料的蠕變壽命預測方面，Larson-Miller參數法和θ參數法能有效評估高溫構件服役的安全可靠性，因此得到了廣泛的應用[5,6]。鍛態316奧氏體不銹鋼的組織細小，其力學性能優于同材質的鑄件和焊接件。國內外學者對鑄態和焊接態316不銹鋼的蠕變性能開展了許多研究工作[7,8,9]。Whittaker等使用超長的316不銹鋼蠕變數據重新擬合了316不銹鋼的長期蠕變壽命評估公式[10]。Turski等通過衍射技術和三維有限元模擬研究了316不銹鋼緊湊拉伸試樣的預變形缺口位置的蠕變殘余應力和裂紋損傷演變，發現在樣品近表面并沒有再熱裂紋，但是在中厚部位蠕變應力的增大導致蠕變韌性的減少，進而產生大量的孔洞[11]。Lovell 等對20%預變形的316不銹鋼進行了輻射和非輻射狀態下的對比蠕變實驗，發現在輻射狀態下蠕變壽命超過非輻射狀態下的蠕變壽命。他們認為，這種蠕變壽命的延長是動態點缺陷造成的[12]。Foster研究了蠕變條件下的飽和瞬時蠕變量與應力狀態之間的關系，發現在單軸拉伸狀態下瞬時蠕變量最大，在扭轉應力狀態下瞬時蠕變量最小[13]。Foster等研究了200℃~585℃溫度區間內20%冷變形316不銹鋼的最小蠕變速率與溫度間的關系，發現在200℃~330℃溫度區間隨著溫度的升高穩態蠕變速率適度升高，在330℃~370℃區間穩態蠕變速率有突然升高的趨勢，在370℃~585℃區間穩態蠕變速率又開始緩慢升高[14]。但是，鍛態（冷變形態）316不銹鋼的高溫蠕變下的斷裂、組織和孔洞行為仍然需要進一步的研究，對于理解并解決核主泵用螺栓的蠕變應力松弛問題、保證設備安全運行極為重要。

本文分別在650℃、680℃、700℃和200 MPa應力下進行一級應變硬化F316奧氏體不銹鋼鍛件的蠕變實驗，對比分析不同條件下蠕變后試樣的組織、斷口形貌及蠕變孔洞分布。分別采用Larson-Miller參數法和θ參數法外推蠕變壽命，預測一級應變硬化F316奧氏體不銹鋼在350℃和200 MPa應力下長時間蠕變壽命，并評價其蠕變可靠性。

1 實驗方法

實驗用材料為一級應變硬化F316奧氏體不銹鋼，其化學成分（質量分數，%）為：C 0.031,Si 0.49,Mn 1.62,P 0.025,S 0.001,Ni 11.6,Cr 16.65,Mo 2.31,Co 0.038,Fe余量。

蠕變實驗在CSS-3905 電子蠕變松弛試驗機上進行；按照GB/T2039-2012[15]規定的標準確定了圓棒形蠕變試樣的尺寸；在恒應力200 MPa,溫度650℃、680℃和700℃三種條件下進行蠕變實驗。

用OLS4000激光掃描共聚焦顯微鏡（LSCM）和Olympus DP71光學顯微鏡（OM）觀察一級應變硬化F316奧氏體不銹鋼原始態及蠕變后試樣的顯微組織。用Zeiss Supra 35掃描電鏡（SEM）的二次電子模式（SE）和電子背散射衍射（EBSD）模式觀察原始材料和蠕變斷口形貌、分析晶粒取向和晶界。用FEI Tecnai F20透射電鏡（TEM）觀察與分析試樣的微結構。

2 結果和討論

2.1 原始態的微觀組織

一級應變硬化F316奧氏體不銹鋼的原始態顯微組織的LSCM觀察，如圖1a所示。可以看出，原始態組織主要由奧氏體等軸晶粒和部分較寬的退火孿晶組成，晶粒內部有高密度的變形孿晶，且在一些奧氏體晶粒中變形孿晶相互交織成網狀。其原因是，奧氏體不銹鋼層錯能低，孿生應力低，鍛壓變形后容易產生形變孿晶。圖1b給出了該材料的EBSD照片，可見在鍛態材料中并未出現明顯的織構。此外，由于步長較大，在圖1b中沒有觀察到圖1a所示的變形孿晶。從圖1c的TEM觀察及選區電子衍射（SAED）照片可見，在原始態材料內部有超細的變形孿晶。由于變形強化作用，材料在室溫條件下的屈服強度達到479.01 MPa,抗拉強度達到647.67 MPa。

圖1   一級應變硬化F316奧氏體不銹鋼的原始態照片

2.2 蠕變性能

在恒應力200 MPa、溫度分別為650℃、680℃和700℃三個條件下的蠕變應變-時間曲線和蠕變應變速率-時間曲線，分別如圖2a和b所示，對應的蠕變性能列于表1。可以看出，材料蠕變的第一階段不明顯，蠕變曲線基本上由第二、三階段組成；隨著溫度的提高蠕變第二階段逐漸變短；當溫度升至700℃時，蠕變很快進入第三階段，材料的服役壽命大大減小。參見表1,在200 MPa的恒應力條件下該材料在650℃的蠕變壽命最長，為767.77 h；680℃的壽命次之，為148.77 h；而在700℃條件下試樣的蠕變壽命最短，僅為50.82 h,遠小于650℃條件下的蠕變壽命。由圖2b和表1可見，在相同的應力條件下650℃時樣品的穩態蠕變速率最低，僅為2.285×10-5 h-1；隨著溫度的提高穩態蠕變速率逐漸增大；溫度為700℃時穩態蠕變速率達到了9.840×10-4 h-1；在蠕變溫度在650℃~700℃變化時最小蠕變速率相差一個數量級；在200 MPa的應力條件下，隨著溫度的升高由應力加載引起的瞬時應變和蠕變應變均增大。

圖2   一級應變硬化F316奧氏體不銹鋼在恒應力為200 MPa、溫度分別為650℃、680℃和700℃條件下的蠕變應變-時間曲線和蠕變應變速率-時間曲線

表1   一級應變硬化F316奧氏體不銹鋼在恒應力200 MPa,溫度分別在650℃、680℃和700℃條件下的蠕變性能

材料的蠕變曲線可分為減速蠕變階段、穩態蠕變階段和加速蠕變至斷裂階段[16]。材料在應力加載產生瞬時拉伸后，隨著蠕變過程的進行蠕變速率不斷減小。當蠕變變形引起的加工硬化速率和高溫回復的軟化速率相等時蠕變速率減小到最小值，進入穩態蠕變階段[17]。Zhao等[18]認為，在應力較大或溫度較高的短時間蠕變試驗中穩態蠕變階段的微觀結構變化不大，滿足含有位錯運動的“準穩態”條件。在蠕變過程中外界提供的熱激活能和空位擴散使位錯克服短程障礙，從而產生變形。在載荷較小或溫度較低時蠕變第二階段持續時間較長，甚至不出現第三階段；在載荷較大或溫度較高時蠕變第二階段較短，如圖2所示。

2.3 蠕變斷裂行為

圖3給出了在恒應力200 MPa、三種不同溫度蠕變樣品的斷口SEM觀察。由圖3可見，在650℃蠕變的樣品主要為穿晶斷裂，在斷口表面有大量韌窩，表現為韌性斷裂；在680℃和700℃蠕變樣品的斷裂方式也主要為韌性斷裂，但是斷口上均勻分布少量沿晶斷裂的特征區域。

圖3   在恒應力為200 MPa不同溫度下蠕變樣品斷口的SEM照片

圖4給出了恒應力200 MPa,650℃、680℃和700℃條件下蠕變斷裂后均勻變形區顯微組織OM像及斷口的中心縱截面上距斷口表面2.5 mm處的孔洞觀察。可以看出，與原始組織相比，蠕變斷裂后的試樣均勻變形區的顯微組織總體來說變化不大；隨著蠕變溫度的提高蠕變斷裂試樣的晶粒尺寸以及裂紋變化不明顯。在斷口的縱截面上等軸晶粒發生嚴重的塑性變形，晶粒沿加載方向被拉長而產生宏觀頸縮現象，可明顯地看到孔洞多出現在三叉晶界等脆弱位置；700℃蠕變試樣出現了較大的孔洞，且相互連接形成裂紋。孔洞的尺寸和密度隨著蠕變溫度的降低呈減小的趨勢。

圖4   恒應力為200 MPa、不同溫度蠕變斷裂后樣品表面的顯微組織

在不同的蠕變溫度下近似均勻變形區內試樣的顯微組織沒有明顯的變化，但是距斷口2.5 mm處縱截面上的情況則有所不同。隨著蠕變溫度的降低此位置的孔洞的尺寸和密度都明顯減小，在650℃的試樣上甚至看不到較大尺寸的孔洞。為了更完整地分析不同蠕變溫度對蠕變孔洞的影響，對所有蠕變試樣斷口附近縱截面上的孔洞進行了統計。 統計結果表明，在距斷口表面相同距離的位置上，隨著蠕變溫度的提高孔洞平均尺寸和孔洞面積百分比都明顯增加，說明在較高蠕變溫度下材料更容易發生蠕變斷裂，與表1所列的蠕變實測結果一致；在靠近蠕變斷口處材料的孔洞平均尺寸相差不大而面積百分比有明顯的差異，說明斷口處的孔洞尺寸已經飽和而孔洞數量隨著蠕變溫度的變化而變化；距離斷口越遠試樣的孔洞平均尺寸和孔洞面積百分比越小，蠕變溫度較低的試樣在距斷口8.75 mm處幾乎沒有明顯的孔洞。但是，在較高溫度蠕變的試樣在離斷口更遠的位置上依然有較大的孔洞，即材料在較高蠕變溫度下產生孔洞的范圍更廣。

在F316不銹鋼中有一些退火孿晶，且在室溫變形更容易形成大量的變形孿晶。Wang等發現，變形孿晶的熱穩定溫度高達800℃[19]。Wirmark等證明，退火孿晶界在蠕變過程中會產生滑移[20]。Wang等發現，一次變形孿晶和二次變形孿晶交叉處在600℃蠕變時會發生孔洞形核長大[21]。孿晶的存在不僅強化F316不銹鋼的拉伸性能，對不銹鋼的蠕變性能也有一定的影響。從圖4的蠕變變形組織可見，在650℃~700℃蠕變孿晶的含量幾乎不變，也沒有發生明顯的退孿生現象。采用截線法統計得到結果是，隨著蠕變溫度的提高孿晶寬度分別是77±54 nm、57±35 nm和81±81 nm,說明在三種溫度的蠕變過程中孿晶密度的變化并不十分明顯，而有文獻[19]也報道在800℃蠕變才發生顯著的退孿晶現象。圖5給出了本文的預變形F316不銹鋼與文獻[22,23]的未預變形F316不銹鋼在650℃和700℃蠕變性能數據的比較。可以看出，在蠕變溫度相同的條件下本文的預變形F316不銹鋼具有更高的蠕變抗力，可能是變形孿晶對材料的高溫強化作用所致。

圖5   預變形態和未變形態F316不銹鋼蠕變數據的比較

圖6給出了試樣在200 MPa恒應力、分別在650℃、680℃和700℃蠕變斷裂后組織的TEM觀察。圖6表明，在三種條件下蠕變斷裂后的樣品仍然含有很高的位錯密度。這也進一步證明，圖5給出的本文預變形引入高密度孿晶的F316不銹鋼具有較高蠕變抗力的結論。F316不銹鋼在650~680℃/200 MPa條件下蠕變，其蠕變機理主要為位錯攀移和滑移共同主導的位錯蠕變[24]。從透射電鏡照片也可見，在蠕變后的材料中有大量的位錯；當滑移受到阻礙時位錯的攀移為材料提供進一步的變形，并且使材料準備進行再次滑移。

圖6   在恒應力為200 MPa不同溫度下蠕變斷裂后的顯微組織TEM照片

2.4 蠕變壽命評價

蠕變過程主要受溫度、時間及應力的影響。Larson和Miler[25]把溫度和時間整合為與應力有關的參數P,并提出Larson-Miller參數P的表達式

式中為持久斷裂時間（h）；T為溫度（K）；C為材料的常數（不銹鋼材料C取20）；為應力σ的函數。

將本文的200 MPa恒應力、650℃對應的T=923 K代入式（1），計算出。使用該結果再代入本文螺栓的工作溫度350℃（T=623 K）和σ=200 MPa,得。預測出在350℃、200 MPa條件下一級應變硬化F316奧氏體不銹鋼螺栓的使用蠕變壽命趨于無窮大，即在理論上不會發生蠕變失效。為進一步驗證該結果，將200 MPa恒應力、蠕變溫度700℃（T=973 K）代入式（1）中，計算出；根據公式（1），代入螺栓的工作溫度T=623 K（350℃），σ=200 MPa,得。這進一步證明，在350℃、200 MPa條件下一級應變硬化F316奧氏體不銹鋼螺栓在60年內理論上不會發生蠕變失效。

為了進一步驗證預測結果的準確性，采用θ參數法進一步分析預測了350℃、200 MPa條件下一級應變硬化F316奧氏體不銹鋼螺栓的蠕變曲線，進一步評價該材料的高溫蠕變性能。θ參數法表達式為

式中?為t時刻的蠕變應變值；?t為經過t時間的總應變量；?0為由應力加載引起的瞬時應變值；θi為與溫度、應力有關的函數；ai、bi、ci和di均為材料常數。

為了驗證θ參數法對本研究的適用性，先根據θ參數法預測了680℃、200 MPa下的蠕變曲線并與實驗所得的實際蠕變曲線進行比較。當恒應力為σ=200 MPa時，θi函數的表達式為

可見每條蠕變曲線對應有4個方程、8個未知數。選擇650℃、700℃兩條蠕變曲線，擬合后得到的一系列的θi值列于表2,將其代入式（5）求得Ai、Bi值（表3）。然后將Ai、Bi代入到T=680℃、350℃的式（5）中求得對應的θi值（表4,5）；再根據式（3）可以分別計算出這兩個溫度下的預測蠕變曲線。

表2   兩個溫度下的蠕變曲線擬合得到的θi參數

表3   應力為200 MPa時所對應的Ai、Bi值

表4   預測得到的680℃、200 MPa蠕變曲線θi參數

表5   預測得到的350℃、200 MPa蠕變曲線θi參數

將根據θ參數法預測的200 MPa、680℃條件下的蠕變曲線與實際曲線的比較繪制在圖7a中，可見根據θ參數法預測出的蠕變曲線與實際蠕變曲線基本吻合。據此可以認為，用θ參數法描述該材料的蠕變曲線是合理的。圖7b給出了通過θ參數法預測得到的350℃、200 MPa下的蠕變曲線，計算出60 A（525600 h）之后的蠕變應變量為8.777×10-11,表明不會發生蠕變斷裂和失效現象，F316鋼在此條件下可以進行長期服役。

圖7   用θ參數法預測的200 MPa、兩種溫度蠕變曲線與實際曲線的比較

3 結論

（1） 一級應變硬化F316不銹鋼具有高孿晶密度，在相同條件下其蠕變抗力高于未應變硬化的F316不銹鋼。在200 MPa,650℃、680℃和700℃條件下，隨著蠕變溫度的提高具有高孿晶密度的一級應變硬化F316不銹鋼的蠕變壽命逐漸降低，穩態蠕變速率升高，由應力加載引起的瞬時應變增大。

（2） 具有高孿晶密度的一級應變硬化F316不銹鋼樣品的蠕變孔洞多分布在三叉晶界等脆弱部位。在650℃蠕變斷裂的F316不銹鋼樣品主要為穿晶斷裂模式；在680℃和700℃蠕變斷裂樣品的斷裂方式主要為韌性斷裂，出現部分沿晶斷裂區域。

（3） 用θ參數法在200 MPa、680℃下擬合的蠕變曲線與實際蠕變曲線吻合較好，可用于描述一級應變硬化F316奧氏體不銹鋼的蠕變曲線。根據Larson-Miller參數法和θ參數法的實驗結果推測，一級應變硬化F316奧氏體不銹鋼在350℃/200 MPa條件下可長期服役。

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