摘要

基于大型仿真軟件COMSOL Multiphysics建立了7050鋁合金與AerMet100鋼組成的電偶對在大氣環(huán)境中的腐蝕模擬預測模型。研究了偶對表面的鹽負載量、大氣環(huán)境的相對濕度以及陰陽極面積比對腐蝕行為的影響。結果表明：在大氣環(huán)境相對濕度為0.91時腐蝕速率最快，當偶對表面鹽負載量超過5.7 g/m2時會發(fā)生嚴重腐蝕，改變陰陽極面積比不會引起電極極性逆轉，且鹽負載量、偶對陰陽極面積比與7050鋁合金腐蝕速率均呈現(xiàn)正相關關系。

關鍵詞： 7050 Al合金； AerMet100鋼； COMSOL; 大氣電偶腐蝕

7050鋁合金屬于高強度可熱處理合金，具有極高的強度及抗剝落腐蝕和抗應力腐蝕斷裂的性能。常用于飛機結構件中厚板擠壓件、自由鍛打件與模鍛件[1]。然而，由于飛機結構復雜，所用材料種類較多，因此電偶腐蝕時常發(fā)生，從而對飛機的安全運行帶來一定的問題。目前，電偶腐蝕已經(jīng)引起各行業(yè)的注意[2-5]，國內(nèi)外學者關于鋁合金電偶腐蝕的研究也越來越多[7-10]。Sburamanian等[11]研究了熱帶海洋大氣環(huán)境下，偶對鋁/銅在不同陰陽極面積比條件時的電偶腐蝕行為。Cui等[12]采用腐蝕動力學和熱力學理論分析了應力因素和電偶因素的影響機理，結果表明：電偶因素和拉應力因素都會增加鋁合金的腐蝕電位，導致耐腐蝕性下降；隨著耐腐蝕性的降低，鋁合金的力學性能下降。

蘇霄[13]采用干濕周期浸潤實驗方法和鹽霧腐蝕實驗方法研究了1050A鋁合金在模擬海洋大氣環(huán)境實驗中腐蝕行為，結果表明，氯離子的存在促進了鋁合金的腐蝕，失重與腐蝕時間符合冪指數(shù)規(guī)律。卞貴學等[14]研究了鋁/鈦合金在不同濃度酸性NaCl溶液中的腐蝕行為，結果表明，鋁合金的自腐蝕電位主要受溶液中NaCl濃度的影響，溶液pH值的大小對自腐蝕電位的影響不大，但對自腐蝕電流密度影響較為顯著。張勇等[15]運用數(shù)值仿真軟件BEASY研究了海洋大氣環(huán)境下鋁合金搭件的電偶腐蝕行為，結果表明，鋁合金板2A12與螺栓搭接后作為偶對陽極電位正移。Mrema等[16]對不銹鋼緊固件進行不同表面處理，研究其對鋁合金構件電偶腐蝕的抑制作用，結果表明，鋅鱗片涂層處理的不銹鋼固件對腐蝕的抑制作用效果最好。Srinath等 [17]采用物理氣相沉積技術在7075鋁合金基板上制備了TiCN涂層，通過鹽霧試驗測試了在500 ℃下熱處理1、4、8和12 h的試樣的腐蝕性能，結果表明，熱處理1 h的試樣其耐腐蝕性最好。但目前關于鋁合金電偶腐蝕的研究大多為海洋環(huán)境，對于大氣環(huán)境中的腐蝕行為研究還相對較少。

本文基于多物理場仿真軟件COMSOL Multiphyscis對大氣環(huán)境中飛機構件7050鋁合金與AerMet100鋼組成的電偶對進行腐蝕模擬和預測，模型的提出可以有效地為飛機部分結構的防腐和現(xiàn)場維修提供一定的理論指導，同時減少了腐蝕實驗成本和時間。

1 電偶腐蝕仿真模型建立

1.1 物理模型

7050鋁合金基體—螺栓連接的簡化的三維模型示意圖如圖1所示。在一定濕度的大氣環(huán)境下7050鋁合金基體與AerMet100鋼制螺栓表面會形成一定的厚度的液膜。由于7050鋁合金與AerMet100鋼直接接觸，同時在液膜的作用下構成閉合回路，從而形成原電池加速鋁合金的腐蝕。其中，7050鋁合金的化學成分 （質(zhì)量分數(shù)，%） 為：Fe 0.10、Si 0.31、Mn 0.08、Ti 0.05、Ti 6.00、Cr 0.02、Zr 0.10、Mg 2.00、Cu 2.20，余量為Al，AerMet100鋼的化學成分 （質(zhì)量分數(shù)，%） 為：C 0.25、Si 0.05、Mn 0.05、Ti 0.01、Mg 0.08、Al 0.01、Cr 3.00、P 0.003、Ni 11.50、Co 13.40，余量為Fe。

圖1   7050鋁合金基體—AerMet100鋼螺栓連接模型

為了達到減小計算量的同時又不影響計算結果的準確性，本文對圖1所示的三維模型進行簡化，采用理想的二維軸對稱模型進行模擬分析，簡化步驟如圖2所示，取ABCD為研究對象，BC段為螺栓的沉孔半徑R，CD段為螺栓的沉孔深度H，螺栓底部與鋁合金接觸的部位為陰極邊界。采用COMSOL Multiphysics建立如圖3所示的二維軸對稱模型，為了使模擬結果更加準確，采用超細化網(wǎng)格劃分。

圖2   三維模型簡化方法

圖3   二維軸對稱模型

1.2 建立數(shù)學模型

在腐蝕場中完備的數(shù)學模型包括微分控制方程和相應的邊界條件。一般來說微分方程有很多解，需要相對應的邊界條件約束才可以得到待求問題的定解。

1.2.1 控制方程

在電化學反應中帶電粒子在電解質(zhì)溶液中的運動有對流、擴散和電遷移。電解質(zhì)溶液中i離子在x方向上的對流流量為：

式中，π1i（x）為對流流量 （mol·m-3·s-1），ui（x）為流速 （m/s），Ci為i離子在電解質(zhì)溶液中的濃度 （mol/m）。

擴散流量為：

式中，π2i（x）為擴散流量 （mol·m-2·s-1），Di為擴散系數(shù) （m/s），？Ci?x為濃度梯度 （mol/m4）

電遷移引起的傳質(zhì)速率為：

式中，π3i（x）為電遷移速率 （mol·m-2·s-1），u0i為離子淌度 （m2·s-1·V -1），Ci為離子濃度 （mol/m3），φ x為電位梯度 （V -1/m）。

所以離子電極表面總的流量為：

假設金屬表面被液膜電解質(zhì)均勻覆蓋，且液膜中各離子濃度是均勻的，電解質(zhì)主體溶液為電中性，且電解質(zhì)溶液不可壓縮，不考慮對流和擴散對離子傳質(zhì)的影響，電流的變化只由離子的電遷移所引起的，則電流密度由法拉第定律可得：

式中，F(xiàn)為法拉第常數(shù) （C/mol）；Zi為離子化合價；ρ為電解液的電阻率Ω·m

在圖3所示模型表面的液膜具有一定的厚度，在穩(wěn)定、無源腐蝕的二維模型中任取一微元體，設其邊長為dx，dy，體積dv=dxdy≠0，微元體結構如圖4所示。

圖4   微元體電流流動示意圖

假設該模型中NaCl溶液均勻且靜止，在x方向上流入微元體的電流和流出的電流相等，即：

即采用Laplace方程作為腐蝕場中電位分布的控制方程。

1.2.2 邊界條件

模型中7050鋁合金是電偶的陽極，該合金主要由Al組成，在該模型中被忽略其他合金元素的氧化反應，所以其電極表面發(fā)生的氧化反應為：

式中，σ為電解質(zhì)溶液電導率 （S/m）；f（φ）為電流密度 （A/m2），通過Butler-Volmer方程描述：

式中，I0為交換電流密度 （A/m2）；η為過電位 （V）；αa為陽極傳遞系數(shù)；αc為陰極傳遞系數(shù)；F為法拉第常數(shù)，F(xiàn)=9.64856×104 C/mol；R為氣體常數(shù)，R=8.314 J·mol-1·K-1；Φs,set為外部電位 （V）；Φl為電解質(zhì)電位 （V）；Eeq為平衡電位 （V）。

AerMet100鋼表面的邊界條件為：

式中，Ic（φ）為陰極電流密度 （A/m2）；I0為交換電流密度 （A/m2）；η為過電位 （V）；Ac為陰極Tafel斜率。

7050鋁合金和AerMet100鋼的極化動力學參數(shù)參考Chen等[1]的測量結果，其中7050鋁合金的平衡電位為-0.772 V，交換電流密度為9.57×10-4 A/m2，陽極傳遞系數(shù)為2.5，陰極傳遞系數(shù)為1.5。AerMet100鋼的平衡電位為-0.555 V，交換電流密度為5.6×10-2 A/m2，Tafel斜率為-111.53 mV/dec。

假設在大氣環(huán)境中金屬表面所形成的液膜厚度是均勻的，而液膜的電導率[18]、液膜中氧氣的擴散系數(shù)[19]、液膜中氧氣的溶解量均與大氣的相對濕度[20] （RH） 相關，其具體對應關系如圖5所示。金屬表面所形成的液膜厚度不僅與相對濕度RH有關，還與金屬表面的含鹽量 （LD） 有關[1]，如圖6所示。

圖5   電解質(zhì)物性參數(shù)與大氣相對濕度關系

圖6   液膜厚度與大氣相對濕度關系

2 仿真結果與討論

2.1 鹽負載量對電偶腐蝕的影響

如圖3所示的二維軸對稱模型，螺栓頭半徑r=10 mm，保持7050鋁合金與AerMet100鋼所處的大氣環(huán)境的相對濕度為RH=0.85恒定，逐漸增大電偶對表面NaCl的負載量LD，分別取0.5、1.0、3.0、5.0、7.0和9.0 g/m2。表面含有不同鹽負載量的7050鋁合金/AerMet100鋼電偶對在大氣環(huán)境中腐蝕100 d后的電解質(zhì)電位分布云圖和電解質(zhì)電流密度分布云圖以及電極表面電位分布云圖可由方程 （8） 解得，分別如圖7和8所示。

圖7   電解質(zhì)電流密度分布云圖

由圖7可知，在7050鋁合金和AerMet100鋼接觸的位置，電解質(zhì)電流密度值最大，在沉孔側壁處，即圖2所示模型中的CD段電解質(zhì)電流密度最小，幾乎為0。且隨著金屬表面鹽負載量LD的增加，電解質(zhì)電流密度的最大值逐漸增加。由圖8可知，7050鋁合金表面的電位明顯負于AerMet100鋼，且隨著電偶對表面鹽負載量LD的增加，7050鋁合金的電位逐漸負移，AerMet100鋼的電位逐漸正移，這說明7050鋁合金的腐蝕傾向隨LD的升高而增大。這是因為在近中性大氣環(huán)境中，NaCl會水解成Cl-，而Cl-具有吸附能力強、半徑小、穿透力強等特點，導致7050鋁合金表面的Al2O3膜遭到破壞，導致電偶對腐蝕速率加快，電解質(zhì)中電流密度增大。此外，Cl-的存在會使腐蝕產(chǎn)物Al（OH）3發(fā)生局部溶解，導致金屬表面原本形成的致密腐蝕產(chǎn)物膜被破壞，大氣中的各種腐蝕性介質(zhì)進一步侵蝕鋁合金基體，繼續(xù)引發(fā)反應，其反應過程示意圖如圖9所示。同時，Cl-的存在會增大電解質(zhì)的電導率，進而加快金屬的腐蝕。

圖8   電極表面電位分布云圖

圖9   電解質(zhì)電流密度分布云圖

7050鋁合金和AerMet100鋼所組成的電偶對中鋁合金的最大腐蝕深度如圖10所示。從圖中可知，在相同的腐蝕時間內(nèi)，最大腐蝕深度隨鹽負載量LD的增加而增加，這一規(guī)律與圖7和8所得結論基本一致。按照NACE的腐蝕性評價指標[21]，當LD超過5.7 g/m2時，7050鋁合金表面的最大腐蝕速率就會超過0.380 mm/a，屬于嚴重腐蝕。

圖10   7050鋁合金最大腐蝕深度

2.2 相對濕度對電偶腐蝕的影響

如圖3所示的二維軸對稱模型，螺栓頭半徑r=10 mm，保持7050鋁合金與AerMet100鋼電偶對表面NaCl的負載量LD=0.5 g/m2恒定，逐漸增大電偶對所處大氣環(huán)境的相對濕度RH，分別取0.76、0.79、0.82、0.85、0.88、0.81、0.94和0.97。金屬的腐蝕會在其表面產(chǎn)生腐蝕電流，該電偶對在不同濕度的大氣環(huán)境中腐蝕100 d后，其表面所產(chǎn)生的總電流密度分布云圖如圖11所示，陰陽極接觸位置7050鋁合金腐蝕所產(chǎn)生的最大電流密度隨大氣環(huán)境相對濕度的變化關系如圖12所示。

圖11   電極表面總電流密度

圖12   偶對接觸點最大電流密度隨濕度變化關系

由圖11和12可知，在7050鋁合金和AerMet100鋼接觸的位置，電流密度值最大，在沉孔側壁處，即圖2所示模型中的CD段電流密度值最小，且沉孔側壁上的電流密度值基本不隨大氣環(huán)境相對濕度RH的改變而改變。電偶對中因腐蝕而產(chǎn)生的電流隨著大氣環(huán)境相對濕度RH的增大呈現(xiàn)先增大后減小的趨勢。這是因為隨著大氣相對濕度RH的增加，在金屬表面所形成的液膜中的氧氣溶解量及氧氣擴散系數(shù)逐漸增大，因此電偶對表面的陰極反應和陽極反應速率均增大，從而導致電流密度增大。而液膜的電導率隨著大氣相對濕度的增大而逐漸減小，而電解質(zhì)電導率對金屬腐蝕速率的影響至關重要，因此相對濕度RH＞0.91后電流密度逐漸減小。

在7050鋁合金和AerMet100鋼接觸位置，鋁合金的腐蝕速率最快。不同濕度下，100 d后的最大腐蝕深度如圖13所示。從圖中可知，最大腐蝕深度隨著大氣相對濕度RH的增加呈現(xiàn)先增加后減小的趨勢，這一規(guī)律與電流變化趨勢一致。在相對濕度RH=0.91時，腐蝕速率最快，達到0.62 mm/a，屬于嚴重腐蝕。

圖13   7050鋁合金最大腐蝕深度隨濕度變化關系

2.3 螺栓頭半徑對電偶腐蝕的影響

保持7050鋁合金與AerMet100鋼電偶對表面NaCl的負載量LD=0.5g/m2，電偶對所處大氣環(huán)境的相對濕度RH=0.85，改變螺栓頭半徑r，分別取2、4、6、8、10和12 mm，即逐漸增加陰陽極面積比。圖2所示的BC段沉孔表面處的電解質(zhì)電流密度如圖14所示。

圖14   不同陰陽極面積比下電解質(zhì)電流密度分布云圖

由圖14可知，電解質(zhì)電流密度的最大值隨著螺栓頭半徑r的增加而增加，電解質(zhì)電流密度的最大值出現(xiàn)在7050鋁合金與AerMet100鋼的對接處，電解質(zhì)電流密度云圖在偶對接觸點分布均勻。電解質(zhì)中電流密度的大小反映了在電化學反應中得失電子的多少，即電化學反應的劇烈程度，所以隨著陰陽極面積比的增加，參與反應的電子越多，陽極7050鋁合金合金的腐蝕越嚴重[22]。圖14云圖中箭頭代表電解質(zhì)電流密度矢量，由箭頭的方向可知，電流方向與陰陽極面積比無關，始終由陽極指向陰極。因此在改變陰陽極面積比時，7050鋁合金與AerMet100鋼組成的電偶對不會出現(xiàn)極性逆轉[23]現(xiàn)象。

圖2所示的BC段沉孔偶對表面處的電極電位、電流密度隨螺栓頭直徑r的變化關系分別如圖15和16所示。

圖15   不同螺栓頭半徑下BC段電極電位

由圖15可知，電極電位隨著半徑r的增加 （陰陽極面積比增加） 而逐漸正向偏移。由圖16可知，陰極 （AerMet100鋼） 表面電流為負值，陽極 （7050鋁合金） 表面電流為正值，陽極表面最大電流密度均隨著螺栓半徑r的增加而增加[24-26]，陰極表面的最大電流密度基本不隨螺栓半徑r的增加而變化。這是因為，在氫去極化腐蝕時，腐蝕電流密度為陰極極化控制的條件下，陰極面積相對越大，陰極上的氫過電位就越小，氫去極化的速度越大，導致陽極的腐蝕速度增加；在氧去極化腐蝕時，其腐蝕電流密度為氧擴散控制的條件下，陰極面積相對越大，則溶解氧可更大量地抵達陰極表面進行還原反應，因而導致陽極腐蝕速度增加。從防腐的角度考慮，大陰極-小陽極的連接結構比較危險，因為陽極腐蝕電流的增加會使連接結構很快受到破壞，在實際中應該盡量避免此類結構的應用。陰陽極最大電流密度均出現(xiàn)在電偶對接觸點，隨后迅速減小并逐漸趨于穩(wěn)定值，所以在遠離接觸點的位置7050鋁合金腐蝕程度受陰陽極面積比的影響較小，因此，在實際工程應用中需要對電偶對接觸的地方進行重點保護。

圖16   不同螺栓頭半徑下BC段電極表面電流密度

3 結論

本文所得出的結論反映了7050鋁合金與AerMet100鋼組成的電偶對在pH值為6.8~7.2之間的大氣環(huán)境中的腐蝕結果，如果考慮材料表面的鈍化，或偏酸性大氣環(huán)境則結果可能會有一定的差異。

（1） 氯離子的存在會加快7050鋁合金與AerMet100鋼電偶對的腐蝕速率，當偶對表面鹽負載量超過5.7 g/m2時最大腐蝕速率就超過0.380 mm/a。

（2） 7050鋁合金與AerMet100鋼電偶對的腐蝕速率隨著大氣環(huán)境相對濕度的增加呈現(xiàn)先增加后減小的變化趨勢，在相對濕度RH=0.91時，腐蝕速率最快，達到0.62 mm/a。

（3） 7050鋁合金與AerMet100鋼組成的電偶對，在大氣環(huán)境中改變陰陽極面積比不會引起電極極性逆轉，且隨著陰陽極面積比的增加7050鋁合金的腐蝕速率加快。

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