摘要

海洋生物污損會對人類海洋活動和海洋工業產生諸多不利影響，傳統使用有機錫或金屬離子殺生劑的防污策略會導致環境污染與生態系統的破壞，大自然生物有機體所展示的天然抗粘附機制為綠色防污材料研發帶來新的靈感。受生物表皮物理結構及仿生防污機制啟發，本文從生物表皮微結構研究入手，綜述了仿生微結構復刻與表面潤濕性調控兩種水下仿生防生物污損策略的研究進展，并展望其前景。

關鍵詞： 水下 ; 仿生 ; 防生物污損 ; 表面微結構 ; 潤濕性

海洋生物污損是指在海水中人工結構上的有害生物附著物，海洋環境中污損生物種類繁多[1]，海洋生物污損從微生物附著到生物膜形成，再到微生物沉降及大型生物定居、生長，整個過程十分復雜[2]。海洋生物污損能夠對海洋與人類活動產生諸多不利影響：首先，在經濟方面，微生物附著會造成船體表面侵蝕，一方面增加維護成本，另一方面粗糙的船體致使船舶航行阻力增加，降低船舶最大速度和船舶操縱性[3]；其次，從環境和生態方面，生物污損導致更多的燃料消耗和溫室氣體排放[4]，另外，附著在船身的生物體隨船舶行進，被攜帶到遠離其棲息地的海域，成為影響當地生態系統的生物入侵者[5]；再次，從安全方面，污損生物分泌的生物酸會導致金屬腐蝕、混凝土變質等，進而影響船舶、海洋儀器設施等的正常運行，增加安全事故隱患。

為應對海洋生物污損對海洋活動帶來的挑戰，研究者們提出了多種防污策略。上世紀60年代，含殺生劑的三丁基錫 (TBT) 防污涂料被廣泛使用，該材料生產成本低，可有效防止船體污損長達5 a[2]，但是后來證實，TBT具有非靶向生物毒性，長期釋放到海洋中會對環境造成不可逆轉的損害[6]。隨后，有機錫基防污劑逐漸被金屬殺菌劑 (如銅、鉛等) 取代，氧化亞銅和硫氰酸亞銅防污漆被廣泛用作自拋光防污漆，盡管它們能夠在一定程度上抵抗生物污損，但港口周圍金屬離子的累積效應會對海洋環境造成污染，故而金屬基防污劑的使用受到限制。

自然界中許多動植物即使長時間靜置在水中，依然具有抵御海洋生物污損能力，如某些生物憑借其特殊的表皮微結構具有抗污性，而某些生物則通過產生特殊的化學物質擊退污物等。這些動植物本身具有的天然抗粘附機制為仿生防污技術的發展奠定了基礎，高效且綠色環保的仿生防污理念應運而生。本文在生物表面微結構研究的基礎上，對仿生微結構復刻與表面潤濕性調控兩種水下仿生防生物污損技術進行梳理。

1 生物表面微結構研究與仿生表面復制

多種海洋動物皮膚以及植物葉片具有特殊的微觀結構，進而表現出優異的抑制生物污垢附著的能力。研究表明[7]，鯊魚表皮覆蓋有齒狀微/納米級鱗片，鱗片上的溝槽與凸起交替排列，緊湊有序，前后相鄰的鱗片在邊緣部位發生重疊 (如圖1a)，鯊魚表皮的這種結構可以有效抑制微觀生物硅藻和貽貝足絲的附著。海蟹殼表面微結構的研究表明[8]，蟹殼上分布著細小的尖刺，其平均長度為4 μm，間距約為6.5 μm (如圖1b所示)，這種結構使得海蟹即使長時間浸泡在海水中，其表面仍然能夠保持干凈無污垢。針對荷葉和水稻葉的研究指出[9]，兩種植物葉片具有類似的層次結構，且表面均被蠟質微乳突覆蓋 (如圖1c和d)，該結構有助于形成超疏水界面，即便荷葉和稻葉從污泥中長出，仍可“出淤泥而不染”。經證實，“鯊魚皮效應”、“荷葉效應”及“稻葉效應”等不依賴于抗生素或毒性殺生劑的釋放，其防污機理取決于生物表面的微觀結構，由此，生物表皮微結構復制為綠色防污技術開發帶來靈感。

圖1   幾種生物表面微形貌[7-9]

采用聚合物如聚二甲基硅氧烷 (PDMS) 作為模具可以進行微納米結構的復制，PDMS模具復刻法是重建生物表面微結構常見且有效的方法，它具有靈活、成本低、易于操作等優點，可實現各種材料的微圖案化[10,11]。Schumacher等[12]采用PDMS模具復刻技術成功復制了鯊魚皮膚，研究指出，該仿生微形貌的縱橫比與其防污效果具有顯著的相關性，控制好縱橫比可以有效降低孢子沉降率。Chen等[13]利用PDMS技術復制了天然荷葉與蟹殼表面，研究表明，這種“橋”和“氣墊”結構有利于抑制硅藻沉降，梭菌粘附率降低約73%。隨后，Gangadoo等[14]證實，采用PDMS技術復制的蟬與蜻蜓翅膀表面微結構能夠有效減少脫氧核糖核酸、蛋白質和碳水化合物的吸附。

生物表面微結構的復刻不僅限于單一PDMS模具法，還可以將PDMS技術與其它工藝協同。Liu等[15]將PDMS模具復刻技術與火焰處理相結合，制備了具有鯊魚皮膚表面形態與荷葉層次化微納結構的雙仿生表面，該表面的接觸角高達160°，具有自清潔、防污、減阻等性能。Wan等[16]將PDMS模具復制法與PSPMA分子刷修飾相結合，獲得的仿生三葉草表面可以有效抑制微藻的沉降。Brzozowska等[8]采用兩性離子聚合物刷對PDMS復制技術得到的仿生海蟹外殼表面進行改性后，至少六個星期能夠抑制生物污損。Chapman等[17]在PDMS復制過程中加入溴化呋喃酮，使得大型藻類仿生表面的防污效果提高40%。Zhao等[18]采用層層自組裝法在PDMS復制海帶表面構建了聚電解質多層膜，有效阻礙了梭狀芽胞桿菌的粘附。圖2為采用單一PDMS技術或將PDMS技術與其它工藝結合，進行仿生微結構復刻的代表性研究。

圖2   幾種仿生微結構復刻研究[8,12-18]

此外，Sun等[19]利用皮秒激光技術在不銹鋼表面得到了具有微納米級的仿生粗糙分層結構，該表面可以使微生物平均附著面積比降低近50%。由此看出，生物表面微結構的復刻是一種綠色、可行且有效的水下仿生防污技術。

2 基于潤濕性調控的仿生表面設計

針對自然界生物體的防污機理研究發現，多種生物表皮具有特殊的潤濕性。潤濕可以被定義為液體與固體表面保持接觸的能力，早在1805年Young[20]就指出，液滴在固體表面的形狀由接觸角θ決定，根據Young方程：

  (1)

接觸角θ取決于液體表面張力γl、固體表面能γs以及固/液界面能γsl。以空氣中的水滴為例，對應4種表面潤濕性分別為：超親水性 (θ＜10°)、親水性 (θ＜90°)、疏水性 (θ＞90°)、超疏水性 (θ＞150°)。對于水下油滴，可以進一步定義為水下親油性與水下疏油性等。由于潤濕性與生物粘附之間存在一定的相關性，由此，控制生物污垢附著的策略除了對仿生表面微結構復刻外，還可以對材料進行基于潤濕性調控的仿生微結構設計，以此提高材料的防污性能。

2.1 親水性表面

一些海洋生物如海洋魚類和珊瑚幾乎從不受到海洋污損生物的污染，其直接原因是魚類或珊瑚的表面親水且光滑。來自于貽貝表面的靈感，基于開花樹微納結構對硅藻抑制作用的研究證實[21]，親水性基團因其能夠在材料表面形成穩定的強水合表面，故而可以有效阻礙蛋白質、藻類/細菌等的粘附。受此啟發，研究人員開發了一系列親水性表面用以抵抗海洋生物的附著。

聚電解質刷通過在材料表面構建一個只有幾納米厚的涂層，憑借“刷子”的物理屏障作用抵抗海洋污損生物在材料表面的粘附。研究表明，單一聚電解質刷或在聚電解質刷表面接枝與改性是實現海洋仿生防污的有效手段，如Wan等[16]采用SI-ATRP法將親水性聚電解質刷 (PSPMA) 接枝到仿生三葉草結構表面 (如圖3a)，仿生表面微觀結構和化學成分均能有效提高其海洋防污性能。受軟珊瑚表面防污性能啟發，Bing等[22]制備了石墨烯-硅氧烷彈性體 (GSE) 復合材料，該材料通過物理作用 (如珊瑚觸手的擺動) 有效抵抗了革蘭氏陰性菌及陽性菌的粘附活性。為研究微藻/孢子與“毛狀”覆蓋仿生表面之間的關系，Wan等[23]采用原子轉移自由基聚合法 (SI-ATRP) 將PSPMA接枝到天然毛皮上 (圖3b)，通過一系列微藻/游動孢子室內靜態和動態沉降實驗可見，長且密度高的纖維表面可以有效抵抗微藻/孢子的沉降。

圖3   PSPMA接枝到仿生三葉草結構表面[16]；SI-ATRP法將PSPMA接枝到天然毛皮[23]；兩性磺基甜菜堿功能化二氧化硅NPs自旋包覆在金基體表面[28]

此外，研究人員在探索中發現，紅細胞的非致血栓潛能歸因于兩性離子磷脂，受此啟發，多種兩性離子聚合物被開發并應用于海洋防污領域。兩性離子聚合物通常由主鏈和帶有正負電荷基團的側鏈組成，通過物理相互作用或化學鍵合的方式接枝固定到材料表面，對于兩性離子聚合物的防污機理，Liu等[24]通過分子模擬得出，碳主鏈長度和側兩性離子基團的性質對防污性能具有顯著影響。Song等[25]認為，由于兩性離子聚合物的凈電荷幾乎為零，且相反的電荷分布均勻，因此不會通過靜電作用與帶電蛋白質或微生物進行吸附。Li等[26]指出，兩性離子聚合物的離子溶劑化提供了致密的水合層，因此可以利用物理阻隔作用防止蛋白質吸附。Higaki等[27]通過藤壺幼蟲和貽貝幼蟲附著期的沉降實驗證實，兩性離子聚 (羧基甜菜堿) 刷和聚 (磺酸甜菜堿) 刷對大型生物和微生物附著進行了有效的阻止。Knowles等[28]將兩性聚磺酸甜菜堿功能化二氧化硅NPs自旋包覆在金基體表面，形成了親水涂層 (如圖3c)，該涂層可以有效對抗蛋白質、細菌和真菌孢子的粘附，同時該粒子功能化涂層能夠應用于各種基體表面。

然而，同親水性聚合物刷一樣，兩性離子聚合物的機械性能較弱，容易損壞，這限制了它們在海洋環境中的應用。一些研究試圖將兩性離子聚合物與其它材料復合來解決這一問題。如Jin等[29]的研究中，將甲基丙烯酸羧甜菜堿 (CBMA) 和2-甲基丙烯酰氧乙基磷酰膽堿 (MPC) 加入到聚甲基丙烯酸甲酯 (PMMA) 中，獲得了優異的防污性能及力學性能。Wang等[30]將兩性離子水凝膠與市售超級膠結合，制備了一種持久耐用的兩性離子防污涂層，該涂層在水中浸泡90 d后，即便在惡劣條件下 (如緩沖剪切、水沖洗、刮刀和砂紙磨損) 仍能保持優異的防污性能。藺存國課題組[31,32]將Ag、Bi5O7I等與兩性離子含氟聚合物協同，制備出幾種新型復合物，研究表明，基于Bi5O7I的光催化作用、Bi3+和Ag+的釋放以及兩性離子聚合物形成的水合層等共同作用，材料抗硅藻沉降性能得到提高。他們一系列研究還表明，對具有低表面能、且在水中呈現良好細胞穩定性的PDMS進行改性也是獲得親水性仿生結構與防污性能的有效途徑。比如，采用磺基甜菜堿硅烷和聚乙烯醇 (PVA) 火焰處理對PDMS改性可以獲得親水性表面，與未改性PDMS相比，該親水表面的硅藻粘附力最大可降低99.0%[33]；基于PVP合成的親水性聚合物對PDMS的改性表明[34,35]，形成的具有較強物理化學穩定性的高親水性聚合物能夠降低金黃色葡萄球菌和硅藻粘附力約97%，同時該材料在現場試驗中至少4個月保持了良好的抗生物污染性能；將兩性離子酯和辣椒素共聚物接枝到PDMS結構上[36]，利用兩性離子酯和辣椒素分子的共同作用可以有效抵抗海洋生物附著，研究證實，與未接枝PDMS相比，改性后的蛋白質粘附力降低88.5%，細菌粘附力降低99.0%，硅藻粘附力降低99.5%，藤壺粘附力降低72.4%，黃海試驗進一步證實，該材料至少在261 d內保持了優異的抗生物污染能力。另外，該課題組合成了具有超親水性能的PGHPA-PDF-MF復合材料[38]，該材料憑借其官能團、三維多孔結構和超親水表面的協同作用，表現出優異的抑制藻類和貽貝粘附特性和有效的抗藻類生長行為 (近88%的細胞死亡率)。

2.2 低表面能/超疏水表面

Young方程只適用于表面成分均勻且完全光滑的理想表面，而實際中的任何固體表面總是存在有一定的粗糙度，因此在Young方程基礎上，Wenzel模型[38]與Cassie-Baxter模型[39]引入粗糙度因子r，進一步對接觸角與表面粗糙度的關系進行闡述：

式中，θW為粗糙表面的Wenzel接觸角，θr為光滑表面的Young接觸角，r為粗糙因子，代表實際固/液界面的接觸面積與幾何接觸面積之比；θCB為多孔表面的Cassie-Baxter接觸角，f為液體與固體的接觸面積分數。由此看出，Wenzel模型強調粗糙度對接觸角的影響，Cassie-Baxter模型則偏重于對多孔非均質表面的描述。他們認為，在粗糙的固體表面，由于表面張力的存在，液滴并不會完全浸潤固體表面，而是懸浮于粗糙表面之上，形成固/液/氣三相的復合界面，因此，除了粗糙度以外，固體表面自由能是影響材料潤濕性的另一關鍵因素[40]。根據Wenzel模型，固體表面若想實現疏水性，水滴的表征接觸角應大于90°，結合Young方程，這需要固體表面自由能足夠低，正如Aishwarya等[41]的研究所證實的，固體表面粗糙度與表面能成反比，即粗糙度越大，表面能越低。低表面能可以使固體不容易被液滴潤濕，進而實現材料的超疏水性[42]。

受“荷葉效應”啟發，具有低表面能的材料一方面可以利用水的剪切應力或船舶外部觸發器的機械力清除掉污損生物，另一方面材料表面的疏水性可以降低船舶在航行過程中的阻力，減少燃料消耗及CO2排放。水滴界面接觸角大于150°的表面稱為超疏水表面，水在超疏水表面形成珠狀，水珠滾動能夠去除材料表面污染物，因此低表面能/超疏水材料具有防污性能和自清潔效果。

(1) 有機硅材料

自1961年硅烷偶聯劑應用于船舶以來，人們發現由硅樹脂制成的涂料可以有效防止藤壺附著。典型的有機硅防污材料—PDMS彈性體具有低表面能和低彈性模量，它可以為生物體提供相對較小的粘接強度，致使海洋生物只能微弱的粘附在基質表面，通過水剪切力便可輕易去除。然而，PDMS彈性體具有機械穩定性差、與基材附著力弱的缺點，而且其防污效果只有在船速高于15節時才能達到，在靜態條件下，防污性能較差[43]。

為了改善其應用性能，Webster小組[44]嘗試將PDMS與更硬的聚氨酯 (PU) 混合，制備的PDMS/PU復合材料附著力明顯增強 (圖4a)，且可有效降低大型藻類、藤壺和貽貝的粘附。此外，研究證實，向PDMS基材料添加適量微/納米尺寸的無機填料不僅可以保持材料的疏水性能，還能夠有效增強PDMS基材料的力學性能，如Selim小組[45]制備的PDMS/納米磁鐵礦自清潔復合材料具有良好的動態不粘性能，能夠有效防止硅藻和細菌的附著 (圖4b)；向有機硅中加入0.5%納米ZnO后，得到了防污性能較好的超疏水納米復合材料[46]，且可滿足海洋環境下的長期使用；該小組還研究了基于CuO2納米立方體與PDMS協同的納米復合材料[47]，當CuO2含量僅為0.1%時，材料具有疏水性能和有效的防污性能，然而當CuO2含量超過5%后，顆粒聚集導致表面粗糙度提高，防污性能下降；該小組對TiO2-SiO2核-殼納米棒[48]、MnO2納米棒[49]、碳化硅納米線[50]等協同PDMS的研究均得到與CuO2類似的結果。

圖4   PDMS/PU共混體系[44]；PDMS與納米磁鐵礦復合材料的自清潔機理[45]

(2) 有機氟材料

有機氟是另一類低表面能材料，與PDMS相比，有機氟聚合物以低表面能、高化學穩定性著稱，它與水的接觸角高達114°。最初，聚四氟乙烯 (PTFE) 被認為是一種很好的脫污材料，但后來發現它溶解度低、結晶度高、附著力弱，且很容易遭到損壞，因此，對PTFE的研究逐漸轉向了含氟聚合物的研究。如Krishnan團隊[51]研究了氟化梳狀液晶嵌段共聚物，認為含氟共聚物針對孢子的防污性能更好，但對硅藻反而更差，這說明特定生物與材料表面之間的相互作用尤為重要。據Martinelli等[52]報道，主鏈是聚苯乙烯和PDMS，側鏈是聚乙二醇和氟碳鏈的嵌段共聚物的廣譜防污能力優異。為避免較長的氟碳側鏈對海洋環境的影響，進一步提高防污穩定性，Wooley等[53]利用超支化含氟聚合物合成的三元共聚物對蛋白質吸附的阻力增加60%。此外，Galli等[54]合成的以甲基丙烯酸酯為主鏈，聚硅氧烷為側鏈，PEG/氟烷基為單體的共聚物可以有效阻止孢子的沉降。

2.3 光滑液體注入多孔表面

超疏水表面的抗生物污損能力歸因于其所含有的氣泡層，一旦超疏水材料長期浸泡在水下，氣泡層遭到破壞，那么細菌粘附就會增加，因此，超疏水表面在長時間與水接觸后可能并不能很好地防止細菌粘附，其長效防污性能面臨著考驗與挑戰。為解決超疏水材料遇到的溶解問題，研究者們從豬籠草獲得啟發，Wong團隊[55]報道了光滑液體注入多孔表面 (SLIPS) 的概念 (如圖5)，具有微/納結構、低表面能的基質通過毛細管力鎖定注入的光滑油相，將其作為阻止塊狀水分子傳輸的屏障，在海洋防污領域具有潛力。

圖5   向多孔固體注入具有低表面能、化學惰性的液體形成均勻的SLIPS[55]

Epstein等[56]的研究指出，向多孔PTFE中注入全氟液體形成SLIPS，在一周內可以阻止銅綠假單胞菌定植高達99.6%，即便在極端和紫外線暴露環境下，潛入水中的SLIPS仍然是穩定的，表面幾乎沒有細胞毒性。此外，通過表面沉積、刻蝕技術等制備多孔納米結構基質，隨后進行功能化處理，可以進一步實現其與注入油相的化學性質的匹配，如藺存國團隊[57]采用電沉積、氧化、化學氣相沉積等一系列工藝在CuZn金屬表面形成納米級Cu(OH)2束簇結構后，經過十二硫醇表面改性，超疏水性和穩定性得到提高，隨后向其表面注入油相形成SLIPS (圖6)，測試結果表明，該表面在外部機械損傷下仍然具有良好的超疏水性和自愈效果，并能夠有效抑制生物侵蝕。

圖6   SLIPS構建示意圖和水滴在的11.3°SLIPS斜面上滑落示意圖[57]

由于SLIPS主要依靠油相層抵抗生物污垢，油相滲漏將會導致SLIPS防污性能的下降，據報道[58]，SLIPS的穩定性可以通過油相損失量、接觸角滯后、水和乙醇液滴在表面的滑動角來表征，均勻的納米結構比層狀結構表現出更好的剪切耐受性和疏水性。2018年，Ware等[59]首次量化了防污所需的油相劑量，研究指出，注入0.9 μL·cm-2硅油，細菌抑制率高達99%，在海水中浸泡兩周后，硅油含量降至0.04 μL·cm-2，對細菌的抑制率降到約80%。Wang等[60]構建了一種注入全氟聚醚 (PFPE) 的納米結構，用以解決海洋光學儀器的生物污染問題，研究表明，在靜態環境中浸泡10 d，SLIPS細菌覆蓋率僅為1.56%。然而，在振動環境下，SLIPS的水接觸角滯后急劇增加，這表明SLIPS的穩定性需要進一步研究與提高。

2.4 水下超疏油表面

構建水下超疏油表面可以削弱生物污垢與材料的接觸，進而實現材料的抗生物污損性能。Zhou等[61]制備了基于PVA的水下超疏油材料，形成了特殊的半交互式聚合物網絡結構 (SIPN，圖7)，將該材料涂于鋼板上置于南海浸泡6周后，未出現明顯的生物污染現象，證實了該材料的抗生物污損能力。Su等[62]采用溶液鑄造法將MPS-SiO2/PNIPAM復合納米粒子與ER混合，制備了水下超疏油涂層，該涂層能夠在腐蝕性溶液中保護基體，防止細菌附著和生物膜形成。Chen等[63]通過親水聚合物鏈修飾分級微凝膠MHMS的自組裝，成功制備了一種水下超疏油水凝膠涂層，基于單體的三維有序結構，該涂層具有良好防生物污損性能、耐酸穩定性和耐堿性，該材料的研發為船用防污涂層的制備提供了思路。

圖7   半交互式聚合物網絡制備工藝及SEM圖像和水下油接觸角[61]

2.5 兩親性表面

兩親性是指同一種材料同時具有親水性和親油性。近年來，兩親性共聚物的抗蛋白性能得到了研究者們的廣泛關注，該材料是受血管內壁表面結構的微相分離而設計和啟發的，其防污機理來源于血管內壁凸凹不平的表面可以有效防止蛋白質黏附和血栓凝結[64]。含有親水/親油性段的兩親性共聚物由于相分離而形成的具有微納尺寸的不均勻表面能夠有效減少生物污物附著[65]，其中聚乙二醇 (PEG) 以其對蛋白質吸附的抵擋以及對海洋污染生物粘附的抵抗而聞名[66]。PEG是一種中性親水聚合物，通常作為兩親共聚物的親水段。2004年，Wooley等[67]首次報道了由親油性超支化氟聚合物和親水性PEG組成的兩親性聚合物在海洋防污中的應用，研究指出，兩親性聚合物中PEG的比例對防污性能有較大影響。此外，混合親/疏水表面憑借其在水中呈親水性，而在空氣中為疏水性的特殊性質，實現了材料一方面在水中可以抵抗蛋白質、藻類/細菌等的粘附，另一方面在空氣中能夠輕松除污的目的，如Galhenage等[68]一步合成了PEG修飾PDMS/PU兩親材料，該材料中的親水與疏水組分聚在一起，分布在水/材料界面附近，使材料具有優異的廣譜防污性能。

由于親/疏水之間的相互作用難以找到平衡，因此制備多組分兩親性材料面臨著一定的挑戰，嵌段共聚物可以有效克服這些限制，它們的結構能夠保證納米尺寸的疏水和親水結構域的形成[69]，然而，表面活性嵌段共聚物的制備通常限于克級，目前很難將這些材料從實驗室研究擴大到商業化產品。

3 展望

海洋物種千差萬別，仿生防海洋污損材料面臨著廣譜防污性能和長效防污的巨大挑戰。對于海洋生物污垢，具有親水性、超疏水性、水下超疏油性和兩親性材料表現出優異的防污性能，仿生防生物污損材料的物理化學、機械強度和表面形貌之間的協同效應對持續防污至關重要，后續應探索污垢與界面潤濕性之間的深層關系；此外，材料表面性能在自然海洋環境中也可能發生變化，因此需要喚醒材料對外界環境變化的自我反應，加強材料科學、生物科學及海洋科學交叉融合的研究，促進海洋防污技術的可持續發展和成功開發。

參考文獻

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