【成果簡介】
中國科學院新疆理化技術研究所環境科學與技術研究室科研人員以商業P25(銳鈦礦晶和金紅石晶混合相的二氧化鈦)作為原材料,通過光還原及簡單的后退火處理合成了表面具有氧空位的Ag-TiO2?x光催化復合材料。相關研究成果近日以Plasmonic Ag-TiO2 ? x nanocomposites for the photocatalytic removal of NO under visible light with high selectivity: The role of oxygen vacancies為題發表在Applied Catalysis B: Environmental上并引起同行的廣泛關注。該研究工作受到國家自然科學基金、中科院創新團隊國際合作伙伴計劃、中組部千人計劃(新疆項目)等項目支持。
【圖文導讀】
圖1 可見光下Ag-TiO2?x祛除NO機理圖
圖2 測量光譜和Ag 3d、 Ti 2p、O 1s軌道的高分辨率光譜
(a) 測量光譜;
(b) Ag 3d光譜;
(c) P25的Ti 2p和Ag-TiO2 ? x光譜;
(d) Ag-TiO2 – x的O 1s軌道光譜。
【研究內容】
根據中國環境保護部公布的數據,近年來NOx的排放量逐年增加。NOx的形成主要來自發電廠、燃煤、汽車尾氣的排放,以及大氣中N2和O2在高溫下的反應??蒲薪Y果顯示,氮氧化物除了作為一次污染物傷害人體健康外,還會產生多種二次污染。通常情況下,NO的去除主要是通過化學催化氧化或還原,但是氧化是不可取的,因為它產生更多有毒的NO2和NO3?,NO3?不能及時從催化劑表面脫附,導致催化劑失活。在過去的幾十年里,許多傳統的方法,如選擇性催化還原、三效催化、水洗、生物過濾和熱催化過程一般用于排放源處高濃度NO的去除。然而,對于空氣中低濃度(Parts per billion,ppb級)的NO,上述傳統辦法是不可行的。因此,開發一種經濟實用的方法用以選擇性還原祛除低濃度的NO是非常重要的。
該研究中合成的材料具有很好的光穩定性和優異的可見光催化NO祛除活性。與商業P25相比,Ag-TiO2?x納米復合材料能顯著抑制毒性更大的中間產物NO2分子的產生。并且經過五次循環之后,NO2分子的產生量依然很低,而且幾乎不變。進一步的研究發現,在光催化祛除NO過程中,NO的光氧化以及NO選擇性還原為N2這兩個反應同時發生。氧化過程是由于h+(空穴)和?O2?(超氧自由基)的協同效應,選擇性還原反應是由于后處理過程引入的氧空位的作用。
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