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近三年National Science Review最佳論文獎材料類盤點

2021-05-06 16:24:47 作者：材料人來源：材料人分享至：

《國家科學評論》的編輯委員會每年會評出5-10篇論文作為年度最佳論文獎，肯定以及表彰獲獎者的研究成果及其在潛在影響方面的重要貢獻。以下是2018-2020年的材料類獲獎論文匯總。

1 電化學電容器的贗電容材料：從合理合成到電容優(yōu)化

Pseudocapacitive materials for electrochemical capacitors: from rational synthesis to capacitance optimization

電化學電容器（EC）是重要的儲能設備之一，但其能量密度較低。增加EC的能量密度的一種方法是從碳基雙電層電容器轉移到贗電容器，贗電容器表現(xiàn)出更高的電容。然而，與碳材料相比，贗電容電極的電子離子轉移電阻較高，極大地限制了它們的容量，倍率能力和可循環(huán)性。電極材料的合理設計為優(yōu)化其電化學性能提供了機會，從而使設備具有高能量密度，同時又保持了高功率密度。本文綜述了各種致力于改善電極能量和功率密度的電極方法。

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圖1. 不同能量存儲設備具有特定能量和功率的Ragone圖

當金屬離子在遠遠高于其氧化還原電勢的另一種金屬表面上形成單吸附層時，就會發(fā)生欠電勢沉積。氧化還原反應是一種“表面電荷存儲”過程，通過離子在表面上/附近的電化學吸附以及在氧化還原活性位點的連續(xù)電子轉移來實現(xiàn)。金屬氧化物，金屬硫化物，金屬氮化物，金屬氫氧化物和導電聚合物是常見的贗電容材料。插層贗電容是基于層中電活性物質的插入而沒有結晶相變。在這種情況下，研究最多的插層式電極包括V2O5，Nb2O5等。氧化還原和插層贗電容在PC設計中被頻繁利用。值得注意的是，這兩個法拉第過程都顯示出非常快的充電/放電速率，而沒有擴散限制。這是與電池最明顯的區(qū)別，后者受固態(tài)擴散的限制，并且速率能力較差。

圖2. 產生贗電容的不同類型的可逆氧化還原機制：（a）欠電勢沉積，（b）氧化還原贗電容和（c）插層贗電容。

原文鏈接：

https://academic.oup.com/nsr/article/4/1/71/2615251

2. 可見光驅動的有機反應的最新進展

Recent advances in visible-light-driven organic reactions

近年來，由于社會對環(huán)保綠色化學合成的高度重視，可見光驅動的有機反應正在經歷重大的復興。使用廉價，易得的可見光源進行轉換是一種激活小分子的強大策略，正處于有機化學研究的最前沿。在這篇綜述關注于可見光驅動的有機反應發(fā)展的最新進展，包括有氧氧化，析氫反應，能量轉移反應和不對稱反應。

圖3. 可見光照射驅動增值轉換的策略概述

盡管已經取得了極大的進步，作者仍認為在可見光驅動的轉換領域仍存在許多令人興奮的機遇和挑戰(zhàn)。例如，可見光驅動反應可控度較低，大多數(shù)情況下，反應的量子產率非常低。某些雙重催化反應的機理尚不清楚；并且中間介導在光反應中的化學選擇性和其短壽命對于工業(yè)過程而言不能令人滿意的。

原文鏈接：

https://academic.oup.com/nsr/article/4/3/359/3192218

3 石墨烯材料的量產和工業(yè)應用

Mass production and industrial applications of graphene materials

基于近十年來在物理，化學，材料科學與工程以及生物學領域的大量實驗室規(guī)模研究，石墨烯被認為是一種有前途的工業(yè)應用材料。因此，許多公司已經開始尋求以噸級（用于片狀材料）或數(shù)十萬平方米（用于膜材料）的規(guī)模用于工業(yè)應用的石墨烯材料。盡管石墨烯產業(yè)仍處于起步階段，但在大規(guī)模生產和某些工業(yè)應用方面取得了非常顯著的進步。這篇綜述簡要介紹了一些工業(yè)應用中石墨烯材料的批量生產，并總結了市場上石墨烯的一些特性或面臨的挑戰(zhàn)。

圖4. （a）第六元素材料技術有限公司的石墨烯粉生產線。（b）無錫石墨烯薄膜有限公司的石墨烯膜生產線

制備方法方面著重介紹了化學氣相沉積法，然后又介紹了石墨烯材料在市場上的一些商業(yè)應用：電池電極材料的導電添加劑、防腐底漆中的添加劑、散熱膜的前體、觸摸屏和加熱器。

圖5. （a）應用于海上風力渦輪機設備的石墨烯基防腐涂料；（b）由氧化石墨烯制成的導熱膜。（c）帶有由CVD石墨烯薄膜制成的雙邊緣彎曲觸摸傳感器的手鏈；（d）具有由CVD石墨烯基成分制成的加熱功能的服裝；（e）摻雜石墨烯的橡膠輪胎；（f）用于觸摸面板的CVD石墨烯薄膜。

原文鏈接：

https://academic.oup.com/nsr/article/5/1/90/3861355

4 化學方法精確控制分離的單中心催化劑的最新進展

Recent advances in the precise control of isolated single-site catalysts by chemical methods

在化學領域，尋求構建高性能催化劑是一個永恒的課題。近幾年單原子催化劑（SAC）的合成及其在催化系統(tǒng)中的應用實現(xiàn)了許多突破。它們顯示出優(yōu)異的活性，選擇性，穩(wěn)定性，高的原子利用率，并且可以充當均相和異相催化之間的有效橋梁。當前，大多數(shù)SAC是通過自下而上的策略來合成的。但是，不可避免地會遇到諸如難以大規(guī)模生產和難以控制均一的配位環(huán)境等缺點，從而限制了它們在工業(yè)領域的潛在用途。近期也已經有自上而下的策略來制造SAC能夠解決這些實際問題，金屬負載可以增加到5％，并且還可以精確控制配位環(huán)境。這篇綜述著重介紹了SAC進行化學合成以應對各種化學反應的方法，特別是在改善SAC的質量活性和明確定義的局部結構方面的最新進展，也討論了SAC的挑戰(zhàn)和機遇。

圖6. SAC合成的自下而上和自上而下策略的示意圖

自下而上法：共沉淀法，吸附法，電流置換法；自上而下法：高溫熱解法、高溫原子遷移法。

原文鏈接：

https://academic.oup.com/nsr/article/5/5/673/5026635

5 控制金屬有機框架的靈活性

Controlling flexibility of metal–organic frameworks

框架的靈活性是金屬有機框架（MOF）的最重要特征之一，它不僅有趣，而且對多種應用也很有用。與靜態(tài)結構特征（例如框架拓撲和孔大小/形狀）相比，設計、定制或控制MOF的框架靈活性要困難得多。然而，在深入了解框架靈活性與主體框架結構，客體分子負載以及其他方面（如晶體大小/形態(tài)和外部物理環(huán)境）之間的關系之后，研究者們已開發(fā)出一些策略來控制MOF的靈活性以及相應的屬性，本綜述中對此進行了總結和討論。

圖7. 控制MOF的靈活性：從觀察對不同外部刺激的不同結構響應到調整對給定外部刺激的結構響應

介紹了通過框架設計、通過客體分子和其他（溫度控制、縮小晶體尺寸等）三種控制框架靈活性的方式。

原文鏈接：

https://academic.oup.com/nsr/article/5/6/907/4554789

6 自旋電子材料的第一性原理設計

First-principles design of spintronics materials

自旋電子學是最有前途的下一代信息技術之一，它利用電子的自旋作為信息載體，并具有加速數(shù)據(jù)處理，高電路集成密度和低能耗的潛在優(yōu)勢。然而，自旋電子學面臨許多挑戰(zhàn)，包括自旋產生和注入，長距離自旋傳輸以及自旋取向的操縱和檢測。為了解決這些問題，陸續(xù)提出了新的概念和自旋電子材料，例如半金屬，自旋無間隙半導體和雙極磁性半導體。拓撲絕緣子也可以看作是自旋電子學的一類特殊材料，其表面狀態(tài)用于純自旋的產生和傳輸。在設計這些自旋電子學材料時，第一性原理計算起著非常重要的作用。本綜述試圖簡要回顧這些材料的基本原理和理論設計。同時也介紹了基于反鐵磁石反鐵磁自旋電子學給予了關注。

圖8. （a）自旋電子材料的分類；（b）由不同自旋電子材料組成的自旋電子電路的示意圖。

原文鏈接：

https://academic.oup.com/nsr/article/3/3/365/2236578

7 基于轉化反應的可充電鋰金屬電池的研究進展

Progress of rechargeable lithium metal batteries based on conversion reactions

綜述重點研究了新開發(fā)的可充電鋰電池的轉化反應，例如鋰硫電池和鋰氧電池。全面討論了兩種類型電池的基本電化學原理和最新進展。Li-S和Li-O2轉換電化學中的關鍵問題以及相應的改進策略，闡明合理設計電池以達到最佳性能的目的。

圖9. 基于cyclo-S8的Li–S電池的電化學：μS，μLi2S和μLi分別表示S，Li2S和Li的化學勢，LUMO和HOMO是電解質的最低未占據(jù)分子和最高占據(jù)分子軌道的簡稱。

原文鏈接：

https://academic.oup.com/nsr/article/4/1/54/2615255

8 碳基超級電容器的有效儲能

Carbon-based supercapacitors for efficient energy storage

現(xiàn)代電子設備的發(fā)展在很大程度上取決于擁有高能量密度和功率密度的高效能源裝置。在這方面，超級電容器顯示出巨大的希望。由于獨特的層級結構，出色的電力和機械性能以及高比表面積，碳納米材料（尤其是碳納米管，石墨烯，中孔碳及其雜化物）已被廣泛用作超級電容器中的高效電極材料。這篇綜述總結了基于碳納米材料的高性能超級電容器的進展，重點是電極結構的設計和制造以及電荷存儲機制的闡明。還討論了基于碳的柔性和可拉伸超級電容器在各種潛在應用中的最新發(fā)展，包括集成能源，自供電傳感器和可穿戴電子設備。