近幾年來具有高機械強度的水凝膠材料因在承載材料（如軟骨、組織工程支架）等方面具有巨大應用前景而受到人們的廣泛關注。賦予水凝膠材料自修復能力可以大大提高其使用壽命和功能的可靠性。然而，高強度水凝膠的聚合物鏈間具有強度較高且穩定的交聯作用，限制了聚合物鏈的運動能力，進而降低了水凝膠的自修復能力。如何制備同時具有高機械強度和優異修復性能的水凝膠材料是自修復水凝膠研究中的難題。吉林大學超分子結構與材料國家重點實驗室孫俊奇教授領導的研究小組基于帶有相反電荷的可聚合單體的一步聚合反應并結合透析過程，制備了具有高機械強度、高韌性以及良好的導電性的水凝膠材料。其中水凝膠的透析步驟可以調控水凝膠中的無機離子的含量，進而能夠實現凝膠的機械強度和離子導電性能的優化。該水凝膠良好的力學性能和修復性能源于凝膠內部的可逆的靜電力和氫鍵的協同作用。

▲P（urea-IL-SPMA）聚兩性電解質水凝膠的制備過程。

    他們將帶正電的含脲基的咪唑類離子液體單體（urea-IL）和帶負電的甲基丙烯酸3-磺酸丙酯鉀鹽（SPMA）在紫外光照的條件下通過一步無規共聚的方法制備了聚兩性電解質水凝膠。將所得水凝膠在水中進行透析，可除去凝膠中的抗衡離子，從而增強咪唑基團和磺酸基團之間的靜電相互作用。與原本柔軟的水凝膠相比，透析3天后的P（urea-IL-SPMA）水凝膠具有更為優異的機械性能，其拉伸強度、斷裂伸長率以及韌性分別可達≈1.3 MPa、≈720%和≈6.7 MJ/m3。并且，P（urea-IL-SPMA）水凝膠可以進行任意的扭曲、打結、拉伸，且寬度為3 mm、厚度為1.7 mm的水凝膠能夠承載500 g的砝碼而不產生損傷。他們的對照實驗表明，脲基間的氫鍵相互作用作為犧牲鍵在凝膠變形過程中能夠有效地耗散能量，對提高凝膠的機械強度和韌性起到重要作用。由于可逆的靜電力以及氫鍵相互作用，P（urea-IL-SPMA）水凝膠在斷裂后，只需將斷面相接觸置于室溫下24 h即可實現損傷修復并恢復其原有的高機械強度（修復效率可達≈91%）。

▲P（urea-IL-SPMA）水凝膠同時具有優異的機械性能以及自修復性能。

    此外，基于靜電力以及氫鍵相互作用的動態交聯網絡的有效斷裂和重組賦予了P（urea-IL-SPMA）水凝膠良好的彈性回復性能和抗疲勞性能，從而確保了高強度P（urea-IL-SPMA）水凝膠的耐久性和可靠性。

▲P（urea-IL-SPMA）水凝膠具有良好的彈性回復以及抗疲勞性能。

    由于P（urea-IL-SPMA）水凝膠在透析后凝膠內部仍然保留了足夠量的抗衡離子，所以該水凝膠具有良好的室溫離子電導率，其電導率可達≈3 S/m，且在反復拉伸及彎折后電導率并無明顯下降。此外，切斷的凝膠經修復后可以恢復原來的電導率（≈2.9 S/m），仍可作為導體點亮LED燈泡。

    ▲圖a，b為P（urea-IL-SPMA）水凝膠在拉伸以及反復彎曲狀態下的導電性變化。圖c-f為P（urea-IL-SPMA）水凝膠受機械損傷后的導電性修復情況。

    該工作的意義在于，通過簡單的一步聚合及透析的方法，能夠制備同時具有高機械強度、高彈性及優異導電性的自修復柔性水凝膠材料。該材料在可穿戴電子設備、柔性電子器件和電池等領域具有潛在的應用價值。自修復性能的引入大大延長了P（urea-IL-SPMA）水凝膠的使用壽命、提高了其可靠性。最后，我們相信這項工作為制備高性能自修復水凝膠材料開辟了新的思路。

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責任編輯：王元

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