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深圳大學：一種全新降解機制！非晶合金，讓飲用水更清潔！

2021-04-30 14:27:13 作者：材料科學與工程來源：材料科學與工程分享至：

編輯推薦：氯化消毒被廣泛應用于飲用水處理工藝中，但是會產生對人體健康有直接危害的消毒副產物。非晶合金是一種原子無序排列的新型金屬材料，由于其獨特的結構特征，在力學、物理、化學等方面表現出優異的性能。本研究將鐵基非晶合金條帶引入飲用水消毒副產物的處理中，實現了一種全新的非晶合金催化降解機制，具有高降解效率和優異的循環性能。

水，孕育了生命，是人類賴以生存的最重要的物質資源。長期以來，作為全世界最大的公共衛生焦點，飲用水的安全關乎人類的健康與發展。19世紀初期，各國陸續開始使用氯對飲用水進行消毒，它能有效殺滅水中的病原微生物，大大降低了人們感染傷寒、霍亂等水傳播疾病的概率。氯化消毒由于其價格低廉、廣譜殺菌、持續消毒、易貯存和運輸等優點，被廣泛應用于飲用水處理工藝中，目前仍是世界上使用最多、最廣泛的飲用水消毒方式，也是我國多年來在給水處理中一直沿用的主要消毒方式之一。

然而20世紀70年代以來，人們逐漸發現氯作為消毒劑在殺死致病菌的同時，會與水中有機物，如藻類、腐殖酸、細菌等發生取代、加成和氧化等一系列化學反應，產生對人體健康有直接危害的物質—消毒副產物（disinfectionby-products, DBPs），如三鹵甲烷、鹵乙酸等。大量流行病學研究調查結果表明，長期飲用含有DBPs的水會增加女性不良妊娠、男性患膀胱癌等生殖系統疾病的風險。因此，如何有效降解飲用水中的DPBs成為材料、環境、化工和機械裝備等領域的研究熱點。

高級氧化（Advancedoxidation processes, AOP）技術是近年來發展起來的DPBs降解處理的全新技術，它具有氧化能力強、反應速度快、處理效率高的優點，然而，對反應條件要求高如芬頓試劑要求在pH 3.5以下進行，催化劑回收困難等問題也成為了制約其大規模應用的缺點。開發高效、高穩定性的催化劑是當前AOP技術發展與應用的關鍵。雖然各種納米催化劑（如納米零價鐵、Fe2O3）相繼被開發測試，但是這些納米顆粒狀催化劑的循環使用次數極其有限（通常小于10次），分離困難，也限制了其實際應用。非晶合金是一種原子無序排列的新型金屬材料，由于其獨特的結構特征，在力學、物理、化學等方面表現出優異的性能。

最近，深圳大學的科研人員將鐵基非晶合金條帶引入飲用水消毒副產物的處理中，在中性條件（pH =7.0）下結合類芬頓反應實現了飲用水中芳香族鹵代DBP: 3,5-二氯水楊酸的高效降解，其降解效率要顯著優于對應晶態材料和零價鐵（圖1）。該研究成果以“Insight into efficient degradation of 3,5-dichlorosalicylic acid by Fe-Si-B amorphous ribbon under neutral condition”為題在線發表于環境催化領域知名學術期刊Applied Catalysis B: Environmental。第一作者為碩士研究生張利博，通訊作者為張振軒副研究員，馬將研究員。

論文鏈接：

https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0926337321003842

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圖1. Fe-Si-B非晶條帶、Fe-Si-B晶化條帶、零價鐵催化降解飲用水消毒副產物3,5-二氯水楊酸

3,5-二氯水楊酸經過降解后，運用中國倉鼠卵巢（CHO）細胞對降解前后的水樣綜合毒性進行了評價，結果表明飲用水樣品細胞毒性相比于未降解前降低了約88.1%（以CHO細胞的LC50值來衡量）（圖2）。

圖2. Fe-Si-B非晶條帶催化降解3,5-二氯水楊酸前后的水樣細胞綜合毒性

與此同時，Fe-Si-B非晶合金催化劑還表現出優異的循環穩定性，在循環使用10次后，其降解效率基本保持不變并略有升高（圖3）。機理研究的結果表明：在中性條件下，Fe-Si-B非晶合金表面的Fe2+可以與H2O2反應生成活性物質（圖4）。經鑒定該活性物質是高價鐵Fe（IV），而非傳統認為類芬頓反應產生的羥基自由基，這是一種全新的非晶合金催化降解機制。

圖3.Fe-Si-B非晶條帶催化降解3,5-二氯水楊酸的循環性能圖

圖4.Fe-Si-B非晶條帶與H2O2反應產生活性物質的順磁共振波普圖

相比于羥基自由基，Fe（IV）是一種更具選擇性的氧化劑，可以高效降解飲用水中的芳香族DBP 3,5-二氯水楊酸。Fe-Si-B非晶合金因其表面原子具有更高的活性，相比于其對應晶態合金，其獨特的非晶態結構更易于吸附H2O2，使得其中的Fe2+更容易被氧化，表現出更低的激活能，從而實現高降解效率和優異的循環性能（圖5）。