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北大潘鋒教授團隊的2021年：基于材料大數(shù)據(jù)和AI發(fā)現(xiàn)材料基因與預(yù)測新材料

2022-02-07 17:05:15 作者：潘鋒教授來源：材料人分享至：

之前我們梳理了北大潘鋒課題組2021年在電池、界面結(jié)構(gòu)電化學(xué)方面的研究成果，今天為大家介紹基于材料大數(shù)據(jù)和AI發(fā)現(xiàn)材料基因與預(yù)測新材料的成果。

1. Nature Communications.代數(shù)圖論與機器學(xué)習(xí)實現(xiàn)定量預(yù)測分子特性

深度學(xué)習(xí)方法往往需要大量的數(shù)據(jù)集來進行訓(xùn)練，而通過實驗或第一性原理計算獲得的高精度數(shù)據(jù)在所有數(shù)據(jù)中僅占少數(shù)，因此，我們需要拓展深度學(xué)習(xí)方法來產(chǎn)生高質(zhì)量的分子描述符以提升預(yù)測的準確性。本研究原創(chuàng)設(shè)計了一種基于代數(shù)圖論輔助的深度學(xué)習(xí)框架，利用自然語言處理中的模型實現(xiàn)了基于自監(jiān)督學(xué)習(xí)方法的預(yù)訓(xùn)練。該方法將大量無標簽的分子數(shù)據(jù)利用起來，同時借助代數(shù)圖論方法補充結(jié)構(gòu)的三維信息，從而提高對小數(shù)據(jù)樣本的分子特征預(yù)測能力。本工作中發(fā)展的雙向轉(zhuǎn)化器框架，通過融合代數(shù)圖論方法產(chǎn)生的分子描述符和Transformers產(chǎn)生的分子描述符表，實現(xiàn)兩種分子信息間的互補，借助決策樹、多任務(wù)學(xué)習(xí)和深度神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)，實現(xiàn)下游任務(wù)中對分子特性的預(yù)測。本工作在八個分子數(shù)據(jù)集上驗證了該框架的高效性，其中涉及定量毒性、物理化學(xué)和生理學(xué)數(shù)據(jù)集。該研究以“Algebraic graph-assisted bidirectional transformers for molecular property prediction”為題發(fā)表在Nature Communications上。DOI：10.1038/s41467-021-23720-w。

2. Advanced Energy Materials 基于作者消歧的材料知識圖譜構(gòu)建與應(yīng)用——再論LiFePO4的發(fā)現(xiàn)與應(yīng)用過程

將科學(xué)文獻中的文本信息轉(zhuǎn)化為結(jié)構(gòu)化的知識，并結(jié)合知識關(guān)聯(lián)、融合、推理等方法，構(gòu)建出知識圖譜，可以幫助研究者準確而高效地獲取領(lǐng)域內(nèi)信息。本研究結(jié)合機器學(xué)習(xí)和依賴匹配算法，首次提出了一套準確高效的同名消歧以及信息搜索框架，在材料科學(xué)領(lǐng)域建立了主體（作者）與客體（材料）之間的對應(yīng)關(guān)系，從而構(gòu)建了名為MatKG的材料知識圖譜。該工作以鋰電池正極材料LiFePO4為例，展現(xiàn)了MatKG的自動化分析流程。通過MatKG，可以生成該材料的發(fā)展里程碑，追蹤其研究趨勢，從而幫助研究者探索潛在的知識聯(lián)系以及有效處理復(fù)雜多樣的關(guān)聯(lián)分析，發(fā)現(xiàn)隱藏在數(shù)據(jù)和文本中的有價值的信息。該研究以“Construction and Application of Materials Knowledge Graph Based on Author Disambiguation: Revisiting the Evolution of LiFePO4”為題發(fā)表在Advanced Energy Materials上。DOI：10.1002/aenm.202003580。

3. WIREs Comput Mol Sci. 適用于機器學(xué)習(xí)的材料結(jié)構(gòu)編碼方法

材料領(lǐng)域機器學(xué)習(xí)研究中最關(guān)鍵的一步是對材料的結(jié)構(gòu)數(shù)據(jù)進行編碼，使之轉(zhuǎn)化為機器學(xué)習(xí)模型中的特征，模型的預(yù)測精度在很大程度上由該特征所決定。相比于小分子物質(zhì)，周期性的晶體材料往往需要更精巧的結(jié)構(gòu)編碼方法，才能對材料的局域結(jié)構(gòu)環(huán)境和全局結(jié)構(gòu)信息進行有效融合。本文梳理了近年來具有代表性的晶體結(jié)構(gòu)編碼方法，其中重點分析了結(jié)構(gòu)圖、庫倫矩陣、拓撲描述符和倒空間特征四類方法。文章對比了它們在研究晶體結(jié)構(gòu)性質(zhì)中的優(yōu)缺點，并對結(jié)構(gòu)編碼方法的優(yōu)化和創(chuàng)新方向提出了展望。該綜述以“Encoding the atomic structure for machine learning in materials science”為題發(fā)表在WIREs Computational Molecular Science上。DOI：10.1002/wcms.1558。

4. npj Comput. Mater. ML材料性能預(yù)測—代數(shù)拓撲表達晶體結(jié)構(gòu)

材料結(jié)構(gòu)的特征提取是材料學(xué)領(lǐng)域機器學(xué)習(xí)應(yīng)用中的關(guān)鍵要素。拓撲數(shù)學(xué)中的持續(xù)同調(diào)可以將多尺度幾何信息嵌入拓撲不變量從而將幾何分析與拓撲分析連接起來，通過記錄原子尺寸變化過程中系統(tǒng)拓撲不變量的變化可以得到結(jié)構(gòu)的拓撲指紋，該指紋可被應(yīng)用于材料結(jié)構(gòu)的特征。本研究提出了原子特殊的持續(xù)同調(diào)方法，考慮晶胞中每個原子周圍不同環(huán)境構(gòu)成的持續(xù)同調(diào)，從而在拓撲不變量中引入原子信息。基于該特征所構(gòu)建的晶體化合物機器學(xué)習(xí)模型，可以準確預(yù)測材料的形成能，誤差僅為61 meV/atom。此外，團隊還對預(yù)測偏差較大的結(jié)構(gòu)進行了詳細分析，發(fā)現(xiàn)特殊氧化態(tài)和結(jié)構(gòu)畸變的重要作用。該研究以“Topological representations of crystalline compounds for the machine-learning prediction of materials properties”為題發(fā)表在npj Computational Materials上。DOI：10.1038/s41524-021-00493-w。

5. J. Phys. Chem. Lett. 從數(shù)億個分子中提取預(yù)測性表示

由于分子結(jié)構(gòu)的復(fù)雜性，特征提取一直是分子預(yù)測課題中的關(guān)鍵。有監(jiān)督機器學(xué)習(xí)模型需要大量的標簽數(shù)據(jù)，但這在實際中往往難以實現(xiàn)，這導(dǎo)致訓(xùn)練只能在小而分散的數(shù)據(jù)集上進行。本研究發(fā)展了一套自監(jiān)督學(xué)習(xí)方法，對各個數(shù)據(jù)庫中總計七億個無標簽的小分子進行預(yù)訓(xùn)練，從特定任務(wù)中的分子序列提取特征。通過不同數(shù)據(jù)集的結(jié)合構(gòu)建了三個模型，進而說明無標簽分子自監(jiān)督學(xué)習(xí)的重要性。本文還提出了基于數(shù)據(jù)特征自動化針對特定任務(wù)選取最優(yōu)模型的方法。該研究以“Extracting Predictive Representations from Hundreds of Millions of Molecules”為題發(fā)表在Journal of Physical Chemistry Letters上。DOI：10.1021/acs.jpclett.1c03058。

6. J. Mater. Inf. 無機固體材料反向設(shè)計的生成模型

根據(jù)所需材料性質(zhì)反向預(yù)測材料的成分與結(jié)構(gòu)的過程被稱為“反向設(shè)計”。目前的反向設(shè)計方法包括第一性原理高通量計算，以遺傳算法為代表的全局搜索方法，和人工智能技術(shù)中的生成模型（generative models）。相比于前兩者，生成模型可以更有效地利用已建立的材料結(jié)構(gòu)數(shù)據(jù)庫，從已知材料中提取信息以設(shè)計出新材料的成分和結(jié)構(gòu)。生成模型中最典型的兩類代表是變分自編碼器（VAE）和生成對抗網(wǎng)絡(luò)（GAN）。本文針對VAE和GAN探討了在進行晶體材料反向設(shè)計過程中兩種方法的優(yōu)勢和所面對的困難，分析了包括結(jié)構(gòu)編碼方法和損失函數(shù)優(yōu)化等關(guān)鍵課題。文章最后對生成模型的改進方向提出了展望。本綜述以“Generative models for inverse design of inorganic solid materials”為題發(fā)表在Journal of Materials Informatics上。DOI：10.20517/jmi.2021.07。

7. ACS Appl. Mater. Interfaces.XO6結(jié)構(gòu)基元調(diào)控LiX2（PO4）3增強離子傳輸和電化學(xué)穩(wěn)定性

具有鈉超離子導(dǎo)體結(jié)構(gòu)NASICON的LiX2（PO4）3 （LXP）材料是主要的固態(tài)電解質(zhì)之一。然而，現(xiàn)在大多數(shù)的工作都集中在Al摻雜的LiTi2（PO4）3 （LATP）材料上，而忽略了其他LXP結(jié)構(gòu)。基于以上，潘鋒教授團隊與廣東工業(yè)大學(xué)張丙凱合作研究了一系列LXP材料進行了系統(tǒng)的結(jié)構(gòu)特征、離子傳輸和電子結(jié)構(gòu)方面的研究。研究結(jié)果發(fā)現(xiàn)XO6結(jié)構(gòu)基元能夠顯著調(diào)節(jié)離子傳輸能壘和電化學(xué)窗口，其中LiZr2（PO4）3 （LZP）具有潛在的高離子電導(dǎo)率和高電化學(xué)穩(wěn)定窗口，此外，Ca或Mg摻雜可進一步顯著提高LZP固態(tài)電解質(zhì)室溫鋰離子電導(dǎo)率。這項工作促進人們把目光聚焦到LZP固態(tài)電解質(zhì)上，同時有助于人們理解NASICON固態(tài)電解質(zhì)中結(jié)構(gòu)-性能的關(guān)聯(lián)關(guān)系。文章發(fā)表在ACS Appl. Mater. Interfaces 2021, 13, 43, 50948–50956，題為Tuning Site Energy by XO6 Units in LiX2（PO4）3 Enables High Li Ion Conductivity and Improved Stability。

8. ACS Appl. Mater. Interfaces. 混合陽離子效應(yīng)的氧化物電解質(zhì)材料Li5-xM1-xM′xO4 （M = Al， Ga， and M′ = Si， Ge）

在全固態(tài)鋰離子電池中探索具有良好電化學(xué)穩(wěn)定性和高鋰離子電導(dǎo)率的新型固態(tài)電解質(zhì)材料是技術(shù)發(fā)展的關(guān)鍵。潘鋒教授團隊與廣東工業(yè)大學(xué)張丙凱合作研究了α-和β-Li5AlO4 （α-和β-LAO）兩種鋁酸鋰為結(jié)構(gòu)框架的材料，該結(jié)構(gòu)具有正交晶體結(jié)構(gòu)和孤立的AlO4四面體單元。計算發(fā)現(xiàn)該體系具有較大的帶隙、低遷移勢壘（0.30-0.40 eV和良好的電化學(xué)穩(wěn)定性窗口[0.01-3.20 V]。同時研究了Li4.6Al0.6Si0.4O4 （LASO）、Li5Ga4 （LGaO）和Li4.6Ga0.6Ge0.4O4 （LGaGeO）化合物的電化學(xué)穩(wěn)定性、H2O/CO2穩(wěn)定性和鋰離子遷移率。研究者認為LAO在離子電導(dǎo)率和電化學(xué)穩(wěn)定性之間具有良好的平衡，有希望成為新的固態(tài)電解質(zhì)材料。文章發(fā)表在ACS Appl. Mater. Interfaces 2021, 13, 51, 61296–61304，題為Potential Solid-State Electrolytes with Good Balance between Ionic Conductivity and Electrochemical Stability: Li5-xM1-xM′xO4 （M = Al, Ga, and M′ = Si, Ge）。

9. J. Mater. Chem. A,. 基于bcc陰離子點陣的Li10SiP2O12 （LSPO）固態(tài)電解質(zhì)材料研究

Li10MP2S12 （LMPS, M = Ge, Sn, Si）高離子電導(dǎo)率的一個主要結(jié)構(gòu)因素為體心立方（bcc）陰離子框架。為了充分利用該bcc陰離子框架結(jié)構(gòu)，我們通過陰離子替換，構(gòu)建了氧框架Li10SiP2O12 （LSPO）和Li19Si2P4O23Cl （LSPOCl）結(jié)構(gòu)，計算發(fā)現(xiàn)與硫化物相比，它們具有更寬的電化學(xué)穩(wěn)定性窗口，且在負極側(cè)形成離子導(dǎo)電但電子絕緣相。bcc氧離子點陣允許Li在相鄰四面體位置以低遷移勢壘（~0.30 eV）協(xié)同遷移，這是快速鋰離子導(dǎo)體最理想的遷移方式。鹵素Cl的加入增加了Si/P和Cl原子間的雜化，進一步促進了鋰離子的遷移。具有bcc型陰離子骨架的LSPO和LSPOCl氧化物可能是平衡電化學(xué)穩(wěn)定性和離子電導(dǎo)率的可行方法。文章發(fā)表在J. Mater. Chem. A, 2021, 9, 22952-22957，題為Balancing stability and li-ion conductivity of Li10SiP2O12 for solid-state electrolytes with assistance of body-centered cubic oxygen framework。

本文由潘鋒教授團隊供稿。

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