導讀：為了建立構型熵與晶格畸變之間的關系，本文采用固相反應法制備了新型稀土單硅酸鹽(xRE1/x)2SiO5（RE=Yb，Tm，Er，Y，Dy和Tb，x=2-6）陶瓷材料。(xRE1/x)2SiO5的晶格畸變隨著構型熵的增加而逐漸增加，但當構型熵足夠大時，該多稀土主元固溶體傾向于形成高對稱性的晶體結構，從而抑制了晶格畸變。晶格畸變效應對熱學性能及耐CMAS腐蝕能力產生較大影響。(5RE1/x)2SiO5具有最大的晶格畸變，從而獲得了較低的熱導率和熱膨脹系數。此外，(5RE1/x)2SiO5具有良好的耐CMAS腐蝕性。該陶瓷材料在1300 ℃和1500 ℃下腐蝕48 h后，反應層的厚度分別僅有53  µm和46 µm。

SiC纖維增強SiC陶瓷基復合材料（SiC-CMCs）具有優異的熱學和力學性能，是先進燃氣輪機發動機與航空發動機熱端構件的主要候選材料之一。然而，當其在極端環境中，SiC-CMCs往往會遭受高溫水蒸氣和熔鹽（CMAS）腐蝕。因此，迫切需要在其表面制備一層環境障涂層(EBCs)來保護SiC-CMCs。稀土單硅酸鹽（RE2SiO5）陶瓷由于其優異的耐腐蝕性、低熱導率和良好的化學兼容性，是極具潛力的新型EBC候選材料。但是，稀土單硅酸鹽的熱膨脹系數較大，與基體不匹配，易產生內應力，導致涂層開裂或剝落。此外，稀土單硅酸鹽種類較多，由于稀土離子半徑差異，導致性能各異。而平衡調控材料的熱學性能、耐腐蝕性及高溫結構穩定，提高綜合服役性能是稀土單硅酸鹽獲得實際應用的主要難題。

最近，沈陽工業大學材料學院王占杰團隊利用構型熵來調控(xRE1/x)2SiO5（RE=Yb，Tm，Er，Y，Dy和Tb，x=2-6）的晶體結構，進而實現優化材料的高溫穩定性、熱學性能及耐CMAS腐蝕能力等綜合性能。首先，采用固相反應法制備了五種低熵、中熵和高熵稀土單硅酸鹽(xRE1/x)2SiO5粉體，然后通過無壓燒結制備出塊體低熵、中熵和高熵(xRE1/x)2SiO5陶瓷材料。(xRE1/x)2SiO5的晶格畸變隨著構型熵的增加而逐漸增加，但當構型熵超過1.61R（x＝5）時，(xRE1/x)2SiO5陶瓷傾向于形成高對稱性的晶體結構，從而抑制了晶格畸變。結果表明：(5RE1/x)2SiO5具有最大的晶格畸變，能夠增強聲子散射，改變低頻聲子的非簡諧性特征，增加了“負”膨脹貢獻聲子的比例，從而獲得了較低的熱導率，及與SiC-CMCs相匹配的CTE值（(3.99-4.46)×10 6 K-1）。同時，材料的耐CMAS腐蝕性主要取決于構型熵和晶格畸變。構型熵的增加有利于提高材料在CMAS熔體中的高溫穩定性，而[REOm]多面體的晶格畸變可以增強遲滯擴散效應，減少Ca2+對(xRE1/x)2SiO5晶粒的腐蝕。在該體系下，當構型熵為1.61R（即x=5）時，合成的 (5RE1/x)2SiO5陶瓷具有較大的構型熵與最大的晶格畸變，從而展現出優異的耐CMAS腐蝕能力。在1300 ℃和1500 ℃下腐蝕48 h后，反應層的厚度僅為53 µm和46 µm。相關研究結果以題為“Improved thermal properties and CMAS corrosion resistance of rare-earth monosilicates by adjusting the configuration entropy with RE-doping”發表在國際腐蝕領域頂刊Corrosion Science上。材料學院碩士研究生何昱萱為第一作者，王超副教授和吳玉勝教授為本文的共同通訊作者。

論文鏈接： https://doi.org/10.1016/j.corsci.2023.111664

圖1 (xRE1/x)2SiO5陶瓷的微觀結構表征。（a-e）(xRE1/x)2SiO5陶瓷的SEM圖像和EDS元素圖譜；（f）為(xRE1/x)2SiO5陶瓷XRD的精修結果；（g）顯示了(xRE1/x)2SiO5陶瓷的XRD圖譜；（h）是(xRE1/x)2SiO5和磷灰石的晶體結構；（i）為(xRE1/x)2SiO5陶瓷中[REOm]和[SiO4]多面體的平均鍵長與晶格畸變度。

圖2 (xRE1/x)2SiO5陶瓷的熱學性能。（a）在573-1273 K測試溫度范圍內的熱膨脹系數；（b）熱容；（c）熱擴散率；（d）熱導率。

圖3 (xRE1/x)2SiO5陶瓷的耐CMAS腐蝕性能。（a-e）在1300 ℃下經CMAS腐蝕48 h后的表面和橫截面SEM圖像；（f）在1300 ℃下經CMAS腐蝕48 h后的XRD圖譜；（g）在1300 ℃下CMAS腐蝕48h后的反應層厚度；（h-l）在1500 ℃下經CMAS腐蝕48 h后的表面和橫截面SEM圖像；（m）在1500 ℃下經CMAS腐蝕48 h后的XRD圖譜；（n）在1500 ℃下CMAS腐蝕48h后的反應層厚度；（o）為殘余CMAS熔體、石榴石、反應磷灰石和石榴石中磷灰石相中稀土元素的含量。