北京航空航天大學最新《Science》封面！液態金屬交聯致密化
2024-07-15 13:54:42
作者：材料學網 來源：材料學網
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7月5日，Science雜志報道了北京航空航天大學化學學院程群峰教授課題組在二維納米復合材料研究上取得的最新進展：《Ultrastrong MXene film induced by sequential bridging with liquid metal》，相關成果以封面文章發表于Science。這是程群峰教授課題組自2021年以來發表的第3篇Science。
當期Science封面
該工作提出了“液態金屬交聯致密化”新策略，利用液態金屬易流動的特點，不僅填充了納米復合材料組裝中因毛細收縮產生的孔隙，而且液態金屬與納米片形成配位鍵，大幅提升了載荷傳遞能力，制備了迄今為止最高拉伸強度的MXene納米復合薄膜材料，且具有優異的電磁屏蔽性能，為其他二維納米材料的宏觀組裝提供了新思路【Science 385, 62-68 (2024)】。
2024年程群峰教授課題組創新性地提出了“納米限域組裝”新策略，通過引入“納米限域水”有效抑制了濕化學組裝過程中二維納米片層間的毛細收縮，從而實現了二維納米片規整取向。同時引入π-π交聯劑，不僅有效降低了孔隙率，且提高了納米片層間的載荷傳遞能力。制備的MXene交聯石墨烯復合薄膜材料的孔隙率僅為3.87%，拉伸強度高達1.87GPa，且顯示出優異的電化學儲能性能【Science 383, 771-777 (2024)】。為了更有效地降低納米復合材料的孔隙率，本工作創新性地開發了“層層組裝”和“刮涂”相結合的策略。首先刮涂MXene納米片和細菌纖維素（BC），然后刮涂聚多巴胺修飾的LM納米顆粒（LP），在剪切力作用下LP發生變形并破裂，從而使得內部的LM流入到孔隙結構中，這種新組裝策略可以實現逐層降低納米復合材料的孔隙率。同時，LM表面的三價鎵離子（Ga3+）和MXene納米片、BC分別形成了Ti-O→Ga3+和C-O→Ga3+配位鍵，大幅提高了載荷傳遞能力。制備的LM交聯MXene復合薄膜（LBM）具有迄今為止最高的拉伸強度（908.4 MPa）。X射線光譜首次證實了MXene-LM和BC-LM之間均形成了Ga-O配位鍵。變溫傅里葉變換紅外光譜結果進一步證明LBM薄膜中存在氫鍵和配位鍵作用，且配位鍵更加穩定。密度泛函理論（DFT）模擬計算結果揭示了LBM薄膜中四種不同界面作用的強弱：MXene-MXene(弱氫鍵)< MXene-BC(氫鍵)< BC-LM(弱配位鍵)< MXene-LM(強配位鍵)，證實配位鍵顯著提高了MXene納米片間的載荷傳遞能力。相比于純MXene薄膜，LM交聯LBM復合薄膜的力學拉伸強度達908.4±27.5 MPa、楊氏模量達56.6±2.5GPa、韌性達9.7±0.5MJ m-3。相比于BC/LM（BM）薄膜，LBM復合薄膜呈現出鋸齒狀卷曲斷裂邊緣和整體階梯狀緊密排列的片層結構。斷裂機理圖表明，LM和MXene間的強配位作用增強了MXene納米片之間載荷傳遞能力，與DFT計算結果相吻合。此外，有限元模擬宏觀分析了LBM復合薄膜的斷裂過程，結果表明加載后MXene納米片之間會發生滑動，隨著加載的進行，由于鄰近的MXene納米片的滑動，LBM復合薄膜發生了初始開裂，導致氫鍵的破壞。繼續加載，BC和LM與MXene納米片之間的配位鍵斷裂，直到復合薄膜完全破壞。LM本身的高導電性賦予了LBM復合薄膜優異的電磁屏蔽性能，實現了二維納米復合材料的結構功能一體化。相比于BM薄膜，LM交聯LBM復合薄膜具有更高的電磁屏蔽性能。在8.2GHz處，當薄膜厚度從1.1μm增加至15.2μm，LBM復合薄膜的電磁屏蔽性能從26.0 dB增加至58.2dB，超過了商用標準（20 dB）。不同厚度下LBM復合薄膜功率效率R遠大于A和T，因此LBM復合薄膜的電磁屏蔽機理以反射為主。相比于其他MXene薄膜、MXene氣凝膠和MXene泡沫，LBM復合薄膜不僅具有優異的力學性能還具有優異的電磁屏蔽性能，因而在航空航天和柔性電子器件領域，具有廣闊的應用前景。本工作提出的“液態金屬交聯致密化”新策略，為其他高性能納米復合材料的創制提供了新思路。該工作得到中國科學院江雷院士的指導，以及南洋理工大學電氣與電子工程學院魏磊教授的幫助。中國人民大學王艷磊副教授和陸俊鳳博士研究生在理論模擬方面做出了重要貢獻，部分模擬計算和性能表征得到北航高性能計算中心和中國科學技術大學蘇州高等研究院理化分析平臺的大力支持。中國科學院物理研究所禹習謙研究員和潘弘毅博士在三維重構和分析方面做出了重要貢獻。上海光源的BL13SSW線站曾建榮老師提供了同步輻射表征的工作。該研究工作得到了國家杰出青年科學基金（52125302）、科技部重點研發計劃（2021YFA0715700）、原創探索計劃項目（52350012）、國家自然科學基金面上項目（22075009）及111引智計劃（B14009）等項目的資助。
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