他，寧波材料所副所長(zhǎng)，新發(fā)Nature子刊!
2025-02-24 13:18:26
作者：電池與催化 來(lái)源：電池與催化
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胺輔助兩步CO2加氫是生產(chǎn)甲醇的有效途徑，為最大限度地提高整體催化性能，需要優(yōu)化胺與CO2的N-甲酰化（即第一步）和隨后的酰胺氫化（即第二步）。2025年1月11日，中國(guó)科學(xué)院寧波材料技術(shù)與工程研究所陳亮研究員、陸之毅研究員、田子奇研究員和楊其浩副研究員在Nature Communications發(fā)表了題為《Efficient amine-assisted CO2 hydrogenation to methanol co-catalyzed by metallic and oxidized sites within ruthenium clusters》的研究論文。Desheng Su為論文第一作者，陳亮研究員、陸之毅研究員、田子奇研究員和楊其浩副研究員為論文共同通訊作者。陳亮，中國(guó)科學(xué)院寧波材料技術(shù)與工程研究所研究員，副所長(zhǎng)；2001年獲得南京大學(xué)學(xué)士學(xué)位，2006年在美國(guó)匹茲堡大學(xué)獲得博士學(xué)位，隨后進(jìn)入空氣化工產(chǎn)品公司 (Air Products & Chemical Inc.)從事儲(chǔ)氫材料的開(kāi)發(fā)研究。2007年加入中科院寧波材料所/浙江省工業(yè)技術(shù)研究院任副研究員，后晉升為研究員。其研究方向：新型氣體吸附、分離及催化材料的設(shè)計(jì)與開(kāi)發(fā)。陸之毅，中國(guó)科學(xué)院寧波材料技術(shù)與工程研究所研究員、博士生導(dǎo)師。2010年和2015年分別獲北京化工大學(xué)本科和博士學(xué)位。2016年至2019年在斯坦福大學(xué)從事博士后研究。2019年獲聘研究員，全職加入中國(guó)科學(xué)院寧波材料技術(shù)與工程研究所。
陸之毅研究員長(zhǎng)期專(zhuān)注于低成本電催化電極的多尺度表界面調(diào)控研究。田子奇，中國(guó)科學(xué)院寧波材料技術(shù)與工程研究所研究員，博士生導(dǎo)師。2009年獲南京大學(xué)學(xué)士學(xué)位，2014年在南京大學(xué)獲得理學(xué)博士學(xué)位，隨后進(jìn)入美國(guó)加州大學(xué)河濱分校江德恩教授課題組，從事博士后研究。2017年加入中國(guó)科學(xué)院寧波材料技術(shù)與工程研究所，任項(xiàng)目研究員。其主要研究方向?yàn)闅怏w分離、儲(chǔ)存及催化材料的設(shè)計(jì)和開(kāi)發(fā)，利用多尺度分子模擬手段，結(jié)合各種實(shí)驗(yàn)方法研究多孔材料和薄膜材料捕集分離二氧化碳等工業(yè)氣體的基本機(jī)理，以及先進(jìn)材料表面上的催化反應(yīng)。楊其浩，中國(guó)科學(xué)院寧波材料技術(shù)與工程研究所副研究員，中國(guó)科學(xué)院青年創(chuàng)新促進(jìn)會(huì)會(huì)員。2014年于浙江師范大學(xué)獲學(xué)士學(xué)位；2019年于中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)獲博士學(xué)位；2019年至今任中科院寧波材料技術(shù)與工程研究所特聘青年研究員、副研究員。其研究方向主要為催化功能導(dǎo)向的亞納米催化劑：設(shè)計(jì)、合成、修飾及其在光/電/熱催化中的應(yīng)用研究；低濃度CO2的高效捕集與高值轉(zhuǎn)化研究；高效電催化二電子ORR催化體系的設(shè)計(jì)開(kāi)發(fā)。在本文中，作者設(shè)計(jì)制備了一種具有多種活性Ru物種（即金屬和氧化Ru）的Al2O3負(fù)載Ru催化劑。密度泛函理論（DFT）計(jì)算表明，金屬Ru形態(tài)更有利于N-甲酰化步驟，而氧化的Ru物種表現(xiàn)出增強(qiáng)的酰胺氫化活性。包含獨(dú)特的Ru簇以及共存的金屬和氧化的Ru物種的最優(yōu)選催化劑，在一鍋兩步法中可以有效地協(xié)同CO2轉(zhuǎn)化為甲醇，選擇性超過(guò)95%。本工作不僅提出了一種用于CO2轉(zhuǎn)化為甲醇的催化劑，而且還強(qiáng)調(diào)了具有多種活性物種的催化劑的戰(zhàn)略設(shè)計(jì)，以?xún)?yōu)化未來(lái)多步反應(yīng)的催化性能。圖2：Al2O3基Ru催化劑胺輔助CO2加氫機(jī)理探索
圖4：?jiǎn)徇o助兩步CO2加氫的可能催化反應(yīng)路徑
這項(xiàng)研究制備了一系列含有多種活性Ru物種的活性異質(zhì)Ru催化劑，通過(guò)實(shí)驗(yàn)和理論計(jì)算揭示了活性金屬物種在反應(yīng)過(guò)程中的關(guān)鍵作用，并提出了可能的反應(yīng)路徑。結(jié)果表明，金屬態(tài)Ru物種（即Ruc-top和Rup）是N-酰化步驟的優(yōu)越催化物種，而氧化態(tài)Ru物種（即Ruc-edge和Ru1）表現(xiàn)出更高的酰胺加氫活性。由于Ruc中金屬和氧化物種的共存，以Ruc為主要形態(tài)分布的Ru-2催化劑在N-酰化和酰胺加氫反應(yīng)中均表現(xiàn)出色，能夠在相對(duì)溫和的條件下高效實(shí)現(xiàn)一鍋法兩步甲醇生產(chǎn)。這項(xiàng)工作為選擇性還原二氧化碳為甲醇提供了潛在的候選催化劑，合理設(shè)計(jì)單個(gè)催化劑內(nèi)多種優(yōu)化活性物種的策略為未來(lái)各種多步序貫反應(yīng)的催化性能提升鋪平了道路。Su, D., Wang, Y., Sheng, H. et al. Efficient amine-assisted CO2 hydrogenation to methanol co-catalyzed by metallic and oxidized sites within ruthenium clusters. Nat. Commun., (2025). https://doi.org/10.1038/s41467-025-55837-7.
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