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天津大學李悅生教授團隊在設計新型的離子型自修復材料上取得系列進展

2019-03-05 11:44:00 作者：本網(wǎng)整理來源：高分子科學前沿分享至：

受到生物體系的啟發(fā)，人們希望合成材料受到損傷時能夠具有自我報告、自我檢測和自修復的功能，來提高材料的安全性，可靠性和使用壽命，從而減少資源浪費和減輕環(huán)境壓力。然而，在機械強度和自修復之間始終存在著矛盾，為了保持良好的修復性能往往需要犧牲材料的機械強度。事實上，在實際的應用中通常需要材料具有綜合的性能，如高的機械性能、良好的導電性、溫和的修復條件、環(huán)境耐受性以及電學和機械性能的協(xié)同修復等。

“目前制備高機械強度自修復材料一個重要的方法是引入非共價的犧牲鍵，如氫鍵、金屬-配體相互作用、離子鍵等”課題組組長李悅生教授解釋道，“這是由于可逆的共價鍵的斷裂能夠耗散大量的能力，從而使得材料的韌性增強。但是為了滿足實際的應用，如作為柔性可穿戴的傳感器時，人們往往需要在材料內(nèi)部或表面摻雜導電填料，這勢必導致材料機械性能和修復性能的下降。”

為了制備具有高機械強度、高韌性、良好修復性能和導電性的材料，相關論文的第一作者崔靜博士與其它研究人員通過精巧的自下而上的分子層設計，構建了一系列新型自修復的梯度共聚物。這種梯度共聚物是由大位阻的橋連苯基團作為硬段和懸掛咪唑鹽基團作為軟段相互漸變穿插在聚合物主鏈上組成的（圖1）。

圖1. （a）硬段和軟段梯度地分布在聚合物主鏈上；（b）離子基團作為物理交聯(lián)點，在拉伸過程中進行可逆地斷裂和重組，耗散能量，增韌材料。

帶有剛性基團的硬段不僅保證了共聚物的彈性，還對共聚物的模量和剛性有很大貢獻。咪唑陽離子和雙三氟甲基磺?；鶃啺罚═f2N-）反離子存在著動態(tài)的超分子作用，為聚合物體系構建了可逆的物理交聯(lián)網(wǎng)絡，從而實現(xiàn)材料的修復性能。且離子基團植入到聚合物的軟段，有利于離子的動態(tài)運動，賦予共聚物更靈活的相互作用和修復能力。這種精巧的分子設計理念使得制備的材料兼具高的機械強度和韌性以及環(huán)境耐受的自修復性能（圖2）。

圖2. （a-c）試樣機械性能測試及對比；（d-f）修復性能測試及修復的環(huán)境耐受性測試。

由于制備的共聚物中含有大量離子基團提供了固有的離子導電性，在不需要外加填料的情況下，可以直接作為柔性可穿戴的應變傳感器檢測人體關節(jié)的運動，并表現(xiàn)了良好的電學修復性、靈敏性、穩(wěn)定性和耐濕性（圖3）。

圖3. 自修復材料作為應變傳感器的性能及應用。

在前期工作中，該團隊利用開環(huán)易位聚合制備了一系列新型的不同反離子的聚離子液體用于自修復材料。通過探究不同反離子與咪唑鹽陽離子的相互作用，實現(xiàn)了修復和機械性能的平衡，為本工作的開展奠定了理論依據(jù)和基礎，對本工作的實施具有啟發(fā)性作用。相關成果發(fā)表在J. Mater. Chem. A, 2017, 5, 25220-25229, DOI: 10.1039/C7TA06793C; Mater. Chem. Front., 2019, 3, 464-471, DOI: 10.1039/c8qm00592c。在此基礎上，該課題組將進一步探索新型的高強高韌離子型自修復材料的制備及其應用。

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責任編輯：韓鑫