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Angew. Chem.：鈣鈦礦量子點/金屬有機框架復(fù)合材料用于高效人工光合作用催化劑

2019-06-05 09:56:51 作者：本網(wǎng)整理來源：Wiley 分享至：

利用高效催化劑將CO2光催化還原至高附加值的化學(xué)原料或燃料被認為是解決人類面臨的能源枯竭與溫室效應(yīng)問題的重要方案之一。當(dāng)前，開發(fā)高性價比的光催化劑體系是人工光合作用最核心的挑戰(zhàn)之一。目前，該領(lǐng)域研究還存在以下科學(xué)問題：（1）僅模擬人工光合作用CO2還原半反應(yīng)，需要添加有機犧牲還原劑提供電子來源，導(dǎo)致該催化體系難以在實際中得到應(yīng)用；（2）利用水氧化產(chǎn)生的電子光催化還原CO2，但通常CO2還原產(chǎn)物的量很低，或催化體系不穩(wěn)定，僅能維持幾個小時，然后快速失活。

近年來興起的鹵化鈣鈦礦量子點材料因其具有成本低廉、高吸收系數(shù)，便于調(diào)控的能帶結(jié)構(gòu)、長載流子壽命等諸多優(yōu)點在太陽能電池與光電子器件領(lǐng)域得到廣泛的應(yīng)用，最近也引起了光催化領(lǐng)域的關(guān)注。但是，鹵化鈣鈦礦量子點材料因其離子晶體特性在水及極性溶劑中的穩(wěn)定性較差，并且自身的催化活性位點較少，導(dǎo)致催化活性和穩(wěn)定性都較差。因此，提高鹵化鈣鈦礦量子點材料在含水體系中的穩(wěn)定性及其催化活性是推動其在人工光合作用領(lǐng)域應(yīng)用的關(guān)鍵。

針對這一問題，近日，天津理工大學(xué)張敏、魯統(tǒng)部教授團隊利用廉價的Fe基多孔金屬-有機框架材料（MOFs）中孔道的空間限域效應(yīng)，采用序列沉積的方法將CH3NH3PbI3（MAPbI3）量子點封裝于鐵卟啉基MOF孔道中制備出系列穩(wěn)定的復(fù)合光催化劑體系MAPbI3@PCN-221（Fex）（x = 0~1），并用于光催化CO2還原。

研究表明，由于MOF框架的保護作用，該系列含有鹵化鈣鈦礦量子點的復(fù)合催化劑在含水體系中表現(xiàn)出優(yōu)良的催化反應(yīng)穩(wěn)定性，可以連續(xù)穩(wěn)定工作80小時以上。此外，得益于鈣鈦礦量子點與MOF框架中Fe催化活性位點的緊密接觸，鈣鈦礦量子點中的光生電子可以快速地轉(zhuǎn)移至Fe催化活性位點，顯著提高了MOF的光催化CO2還原活性。其中，MAPbI3@PCN-221（Fe0.2）光催化CO2還原為CH4和CO的產(chǎn)量分別高達1028和531 μmol g-1，是目前鹵化鈣鈦礦類光催化CO2還原催化劑體系的最高值。相比于不含鈣鈦礦量子點的MOF體系，光催化活性提高了38倍，并且光還原二氧化碳的電子主要來源于水的氧化。該研究結(jié)果為構(gòu)建具有實際應(yīng)用價值的高效人工光合作用催化體系邁出重要一步。

相關(guān)結(jié)果發(fā)表Angewandte Chemie International Edition 上。

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