注:文末有研究團隊簡介及本文科研思路分析
太陽能分解水制氫是實現氫能源應用的關鍵環節。釩酸鉍(BiVO4)半導體是目前太陽能光電催化制氫領域的重要體系之一。隨著BiVO4光電催化性能的提高,其抗光腐蝕性能研究備受關注。通常采用助催化劑層負載光陽極增強電荷傳輸速度,緩解光腐蝕。近日,內蒙古大學化工學院王蕾研究員課題組通過優化BiVO4光陽極表面負載的NiOOH組分和電解質組分,制備的BiVO4表現出優異的光穩定性能。
該工作的要點在于:(1)通過等離子刻蝕方法使得NiOOH表面形成NiO/Ni新相,調節催化劑活性位點,有效降低NiOOH/BiVO4間的界面復合。(2)相比于未經處理的NiOOH/BiVO4,經等離子刻蝕的NiOOH/BiVO4(V-NiOOH/BiVO4)在光電流密度上顯著提升,但其穩定性能降低。在其上負載FeOOH形成FeOOH/V-NiOOH/BiVO4雖然材料的穩定性有所改善,但15 h以后仍然有所下降。等離子體刻蝕方法可以提高材料活性,但仍然不能有效提高材料穩定性能。(3)在穩定性測試施加恒定電壓下,V-NiOOH中的Ni溶解形成Ni2+。此時,在KBi電解質中加入Fe2+,新形成的Ni2+與電解液中的Fe2+反應生成NiFe OER助催化劑層。相比于直接合成負載的NiFe OER助催化劑層,該新型催化劑在材料表面的溶解-沉積平衡,使得BiVO4穩定性由原來的幾個小時延長至200 h。
本文為解決BiVO4光腐蝕問題提供了新視角,對其它類型助催化劑有一定的普適性,為合理設計提高光腐蝕性半導體(Ta3N5、WO3等)穩定性提供重要依據。
原文(掃描或長按二維碼):
Towards Long-Term Photostability of Nickel Hydroxide/BiVO4 Photoanodes for Oxygen Evolution Catalysts via In Situ Catalyst Tuning
Rui-Ting Gao, Dan He, Lijun Wu, Kan Hu, Xianhu Liu, Yiguo Su,* Lei Wang*
Angew. Chem. Int. Ed., 2020, DOI:10.1002/anie.201915671
研究團隊簡介
王蕾,現任內蒙古大學化工學院研究員,博士生導師。2018年12月至今在內蒙古大學化工學院獨立開展工作。主要從事太陽能分解水制氫光電催化,電催化材料設計及金屬腐蝕研究。目前以第一/通訊作者在Angew. Chem. Int. Ed. (2篇)、Adv. Mater.、Adv. Funct. Mater.、Nano Energy (2篇)、ACS Catal.、Mater. Horiz.等期刊發表論文40余篇。課題組常年招生聯合培養博士/碩士研究生。
課題組主頁
https://www.x-mol.com/groups/imu_wanglei
科研思路分析
Q: 是怎樣有做這樣一個研究的想法的?
A: 我是論文第一作者2019級碩士研究生高瑞廷。我們的研究興趣是制備高活性且高穩定性的BiVO4光電催化材料。但光激發的電子和空穴大部分在參與產氫產氧反應前發生復合,因此要得到性能較好的材料必須減少體相和界面復合,尤其是反應界面處的界面復合。穩定性是判斷一個材料是否具有實用價值的最重要因素之一,所以希望有效解決該材料的光腐蝕難題。
Q: 研究過程遇到過哪些挑戰?
A: 本項研究中最大的挑戰是在保證材料光電流較高的前提下如何提升穩定性,由于光腐蝕、電腐蝕、溶液腐蝕等多方面因素的挑戰,需要尋找一種可以同時兼顧活性和穩定性的助催化劑。此外,本實驗也經歷了多次嘗試和改進,以及數次的重復實驗,這要求作者對科研工作具有堅定的信心。
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