在固體材料中，化學短程有序（CSRO）指的是某些特定種類的原子自發地占據特定的晶體位置。近年來，CSRO被視為調控材料力學性能和功能特性的新途徑。然而，材料性能與CSRO結構的形態、數量密度以及原子排列之間的定量關系仍然難以把握。對此，李躍團隊展示了如何利用機器學習增強的三維原子探針技術（APT）來深度挖掘接近原子分辨率的APT數據。結合APT技術的高元素靈敏度，該團隊提供了對CoCrNi熵合金中CSRO的三維定量分析。研究揭示了多種CSRO配置，并通過先進的蒙特卡羅模擬驗證了這些配置的形成機制。利用獲得的CSRO定量結果，團隊建立了加工參數與物理性能之間的關聯。這一精確的三維表征將有助于通過操控原子尺度的結構來實現先進材料的設計。

圖2、CoCrNi合金在1273K退火120小時后的典型APT數據及其常規數據分析方法。(a) EBSD圖突出了用于APT實驗的晶粒。(b) 代表性的二維探測器命中圖。 (c) 沿<002>方向的精確三維APT重構圖。(d) (c)中沿<002>方向的一個薄切片的局部特寫。(e) (c)中一個代表性體素中不同元素對的z-SDM圖。其特征對應于面心立方（fcc）結構。兩種傳統的APT分析方法：(f) Co、Cr和Ni原子的頻率分布分析，與二項式隨機分布進行比較；以及(g) Co-Co、Cr-Cr和Ni-Ni元素對的k最近鄰距離分析（k=1和5）。

圖3、ML-APT框架用于識別CoCrNi合金中的多類型CSRO流程圖。(a) 隨機面心立方（random-fcc）、弱L12-CSRO和強L12-CSRO的晶胞。(b) 在執行APT模擬后，沿<002>方向顯示的典型Co-Co z-SDMs，表示CSRO的演變。(c) 優化的一維卷積神經網絡（1D CNN）結構示意圖，用于獲得隨機面心立方/CSRO識別模型。(d) 處理實驗數據以獲得3D CSRO分布的流程圖。

圖4、退火CoCrNi合金中沿<002>方向分布的CSRO的3D定量分析結果。(a) Ni-Ni CSRO的3D分布及元素映射。 (b), (c), (d) 分別為識別出的Co-Co、Cr-Cr和Ni-Ni CSRO的尺寸分布。結果與化學隨機化數據集進行比較，并用Pearson相關系數（PCC）和Pearson列聯系數（µ）進行分析。 (e) (d)中區域的局部放大。(f) 從(e)中提取的典型Ni-Ni CSRO域的3D原子圖。(g) 其對應的Ni-Ni z-SDM。

圖5、不同熱處理下CoCrNi合金中多類型CSRO的3D原子級細節及其引起的電阻率變化。(a) 具有{100}平面上Ni-Ni排斥的L12/DO22-CSRO結構。(b) 具有{111}平面上A-A或B-B排斥的L11-CSRO結構。元素A或B指代富含Co、Cr或Ni的位點，但不能同時是相同的元素。(c) 和 (d) 不同熱處理下沿<002>和<111>方向的µ的變化。彩色區域突出了退火后µ值的變化。分析了三個APT數據集，以獲得每個數據點的統計結果。µ=0.25被認為是CSRO與隨機狀態之間的閾值。(e) 熱處理下不同類型CSRO的數量密度變化（×10²⁵ m⁻³）。(f) 從均勻化到退火過程中CSRO結構的演變，圖(a)和(b)中繪制了相應的CSRO配置。(g) 不同熱處理下電阻率的演變。

圖6、蒙特卡羅模擬預測的CSRO。(a) 和 (b) 分別為在1000K下Co-Co、Cr-Cr和Ni-Ni對在(001)和(111)平面中的預測CSRO彌散強度圖α_q。倒易空間向量以2π/a為單位表示，其中a是晶格參數。

李躍博士是亞歷山大·馮·洪堡特學者，曾在德國馬克斯·普朗克鐵研究所擔任博士后研究員。其研究興趣主要在于輕質金屬納米級微結構智能解析與設計。截至目前，其已在知名SCI期刊上以第一作者或通訊作者身份發表了18篇論文（包括Adv. Mater., Nat. Commun., npj Comput. Mater., Acta Mater. (3篇), Prog. Mater. Sci.）。

原文鏈接：Y. Li, T. Colnaghi, Y. Gong, H. Zhang, Y. Yu, Y. Wei, B. Gan, M. Song, A. Marek, M. Rampp, S. Zhang, Z. Pei, M. Wuttig, S. Ghosh, F. Körmann, J. Neugebauer, Z. Wang, B. Gault, Machine Learning-Enabled Tomographic Imaging of Chemical Short-Range Atomic Ordering. Adv. Mater. 2024, 2407564. https://doi.org/10.1002/adma.202407564