摘要

采用浸泡實驗、腐蝕形貌觀察、腐蝕產(chǎn)物分析及電化學(xué)測試研究了5083鋁合金和30CrMnSiA鋼電偶對在不同Cl-濃度下的電偶腐蝕行為，并分析了電偶對在0.6 mol/L NaCl溶液中的電偶腐蝕機制。隨著NaCl濃度從0.05 mol/L增加到0.85 mol/L，Cl-的活性減弱，溶解氧含量降低，陰極反應(yīng)速率降低；電偶對在0.85 mol/L NaCl溶液中的電偶電流密度最小。動電位極化曲線和阻抗譜測試結(jié)果表明，電偶腐蝕過程中，鋁合金的耐蝕性先降低再增大，表面生成的腐蝕產(chǎn)物抑制了鋁合金的溶解；30CrMnSiA鋼的腐蝕速率前期較小，后隨著腐蝕時間延長而增大；腐蝕15 d后，鋼的腐蝕產(chǎn)物參與陰極反應(yīng)，加快電荷傳遞速率，導(dǎo)致5083鋁合金和30CrMnSiA結(jié)構(gòu)鋼的腐蝕速率增大。

關(guān)鍵詞： 5083鋁合金 ; 30CrMnSiA鋼 ; 電偶腐蝕 ; Cl-濃度 ; 腐蝕行為

鋁合金密度低，抗疲勞性能較高，具有較高的比強度、比剛度，是工業(yè)中應(yīng)用廣泛的有色金屬結(jié)構(gòu)材料之一。其耐腐蝕性能[1]良好，在海洋工程中的應(yīng)用也越來越廣泛。其中，5083鋁合金是Al-Mg系鋁合金，具有極佳的成形加工、焊接性能和優(yōu)良的耐腐蝕性能，在船舶、汽車、飛機、地鐵、輕軌等有大量應(yīng)用。鋁合金表面可自發(fā)生成一層鈍化膜，對基體起到保護作用，使其具有較強的耐蝕性。但是，在使用過程中，鋁合金會出現(xiàn)不同形式的腐蝕現(xiàn)象[2,3]。30CrMnSiA高強鋼具有良好的加工性，抗疲勞性能較高，被應(yīng)用于飛機各種特殊耐磨零配件的制作。在實際應(yīng)用過程中，鋁合金與高強鋼不可避免地會發(fā)生接觸，當(dāng)存在電解質(zhì)溶液時，由于材料間自腐蝕電位的差異[4]，極易發(fā)生電偶腐蝕[5]。沿海地區(qū)的飛機服役區(qū)域廣，面臨的腐蝕環(huán)境復(fù)雜，特別是在高氯和高濕度的海洋大氣環(huán)境下[6]，飛機結(jié)構(gòu)件極易發(fā)生腐蝕[7]，航空材料的耐蝕性對飛機的安全性有直接的影響。鋁合金的表面極易產(chǎn)生鈍化膜，具有較好的耐腐蝕性，但海洋大氣中的陰離子[8] (主要是Cl-) 會破壞鋁合金表面的鈍化膜并誘發(fā)點蝕[9]，從而加速鋁合金的腐蝕。距離海岸線越近，大氣中Cl-含量越高[10,11]，鋁合金的腐蝕愈嚴(yán)重，Cl-對鋁合金具有較強的腐蝕作用。陳躍良等[12]研究了7B04鋁合金和30CrMnSiA合金鋼試樣的電化學(xué)性能，結(jié)果表明，隨著NaCl濃度增大，自腐蝕電流變大；電偶電流與陰陽極面積比和NaCl濃度有關(guān)，陰陽極面積比增大或NaCl濃度升高[13]均會導(dǎo)致電偶腐蝕效應(yīng)增強。Yao等[14]研究了5383鋁合金分別與907鋼和鋁青銅組成的兩種電偶體系的早期電偶腐蝕平面分布，結(jié)果表明5383鋁合金為陽極，907鋼和鋁青銅則始終為陰極受到保護；與偶接點的距離增大，電偶電流降低，且遠端的電流分布較為均勻。當(dāng)鋁合金和低合金鋼接觸發(fā)生電偶腐蝕時，鋁合金的自腐蝕電位低，通常作為電偶腐蝕反應(yīng)的陽極，其腐蝕速率被加速，低合金鋼作為陰極也會發(fā)生腐蝕，對電偶體系產(chǎn)生影響。在這種電偶腐蝕體系下，陰陽極的腐蝕行為及過程較復(fù)雜。目前關(guān)于電偶對中陰陽極都發(fā)生腐蝕的復(fù)雜電偶腐蝕行為的研究較少，對其電偶腐蝕機制的探討不夠深入，因此研究鋁合金和高強鋼的電偶腐蝕行為對材料的應(yīng)用具有重要意義。

本文以5083鋁合金和30CrMnSiA鋼為研究對象，分析了電偶對在不同濃度NaCl溶液中電偶腐蝕行為，以及電偶對在0.6 mol/L NaCl溶液短期浸泡后的電偶腐蝕機制，為鋁合金的防腐工作提供依據(jù)。

1 實驗方法

實驗用材料30CrMnSiA鋼及5083鋁合金成分如表1所示。兩種合金試樣都加工成10 mm×10 mm×4 mm方片。用于電化學(xué)測試的試樣用銅導(dǎo)線焊接，環(huán)氧樹脂密封，暴露的工作面積為1 cm2。兩種試樣的工作面用砂紙水磨至1200目，清洗，干燥，置于干燥器中備用。30CrMnSiA鋼及5083鋁合金電偶對試樣處于電連接狀態(tài)，間距為3 cm，分別浸泡在0.05、0.1、0.6和0.85 mol/L NaCl溶液中，溫度為25 ℃，腐蝕周期為15 d。每天測量電偶對的電偶電流和電偶電位；在腐蝕周期為1，5，7，10和15 d時，分別測量0.6 mol/L濃度下兩個電極的弱極化曲線和電化學(xué)阻抗譜。

表1   5083鋁合金和30CrMnSiA鋼的化學(xué)成分表

采用CHI660E電化學(xué)工作站測試電偶對的開路電位 (OCP)、動電位極化曲線和電化學(xué)阻抗譜 (EIS)。采用三電極體系，其中試樣為工作電極，飽和甘汞電極 (SCE) 為參比電極，鉑片作為輔助電極，介質(zhì)為NaCl溶液，試樣在溶液中穩(wěn)定30 min后測試開路電位1800 s，動電位極化曲線掃描區(qū)間為-300~+700 mV vs OCP，掃描速度為1 mV/s。EIS測試在開路電位下進行，掃描頻率范圍為105~10-2 Hz，信號幅值為10 mV。

實驗進行到15 d時，取出電極，用ZEISS SUPRA 55掃描電鏡 (SEM) 對試樣表面的腐蝕形貌進行微觀分析，并結(jié)合D/MAX-RA12KW型X射線衍射儀 (XRD) 分析腐蝕產(chǎn)物的物相組成。

2 結(jié)果與討論

2.1 腐蝕形貌分析

圖1和2分別是5083鋁合金和30CrMnSiA鋼電偶對在不同Cl-濃度溶液中腐蝕1 d后的宏觀和SEM微觀形貌圖。由圖1可知，鋼表面腐蝕較輕微，而鋁合金表面失去金屬光澤，表面氧化膜層被破壞，說明鋁合金在電偶腐蝕效應(yīng)中加速腐蝕，為電偶對的陽極，鋼為陰極。從SEM形貌圖中可見，鋁合金表面生成顆粒狀和絮狀腐蝕產(chǎn)物，在0.05和0.1 mol/L NaCl溶液中表面腐蝕程度較大，腐蝕產(chǎn)物層開裂；在0.6和0.85 mol/L NaCl溶液中表面分布著疏松的絮狀腐蝕產(chǎn)物，在前一條件下的腐蝕產(chǎn)物有輕微地開裂，在后一條件下腐蝕程度較輕微。圖3是鋁鋼電偶對在不同Cl-濃度溶液中腐蝕15 d后的腐蝕產(chǎn)物SEM圖。看出，鋁合金表面覆蓋一層較為致密的腐蝕產(chǎn)物，腐蝕產(chǎn)物龜裂成不規(guī)則的片狀；隨著NaCl溶液濃度的增大，腐蝕產(chǎn)物層增多，外表面的腐蝕產(chǎn)物比較疏松，呈塊狀堆積，容易脫落，存在明顯的裂紋。鋼表面腐蝕產(chǎn)物大而密集，腐蝕產(chǎn)物覆蓋在表面，呈苞狀分布；隨著溶液濃度增大，表面腐蝕產(chǎn)物有部分開裂，腐蝕程度加重。在0.85 mol/L的溶液中，外層腐蝕產(chǎn)物致密地覆蓋著，內(nèi)層腐蝕產(chǎn)物出現(xiàn)裂紋，腐蝕產(chǎn)物對基體的保護性下降，溶液中Cl-等含有腐蝕性的離子可以通過裂縫滲透到基體，導(dǎo)致腐蝕加劇。

圖1   5083鋁合金和30CrMnSiA鋼電偶對在不同Cl-濃度溶液中浸泡1 d后的宏觀形貌

圖2   電偶對在不同Cl-濃度溶液中浸泡1 d后5083鋁合金的腐蝕形貌

圖3   5083鋁合金和30CrMnSiA鋼在不同Cl-濃度溶液中浸泡15 d后的腐蝕形貌

2.2 腐蝕產(chǎn)物分析

在不同Cl-濃度溶液中浸泡后的5083鋁合金和30CrMnSiA鋼電偶對中5083鋁合金EDS分析結(jié)果如表2所示。圖4是電偶對在不同Cl-濃度溶液中浸泡后的腐蝕產(chǎn)物XRD譜。從圖4并結(jié)合EDS分析可知，在不同Cl-濃度溶液中，Al2O3和Al(OH)3是鋁合金表面腐蝕產(chǎn)物的主要物相，在形貌圖中呈白色；鋼表面腐蝕產(chǎn)物主要有FeOOH和Fe3O4，電極表面內(nèi)層是暗黑色的Fe3O4腐蝕產(chǎn)物，電極表面生成了更加穩(wěn)定的FeOOH，說明其中部分的Fe3O4會轉(zhuǎn)化為FeOOH[15]。

表2   在不同Cl-濃度溶液中浸泡15 d后的電偶對中鋁合金腐蝕區(qū)域的EDS分析結(jié)果

圖4   5083鋁合金和30CrMnSiA鋼在不同Cl-濃度溶液中浸泡15 d后的腐蝕產(chǎn)物XRD譜

2.3 開路電位分析

圖5是5083鋁合金和30CrMnSiA鋼在0.6 mol/LNaCl溶液中的開路電位圖。鋼和鋁合金的開路電位分別為-0.67和-0.76 V，電位差值為90 mV，大于電偶腐蝕發(fā)生的闕值 (50 mV)。從熱力學(xué)角度看，鋁合金和鋼組成電偶對會發(fā)生電偶腐蝕，鋁合金做陽極被加速腐蝕；鋼為陰極，腐蝕速率減緩，這與宏觀形貌觀察的結(jié)果一致。

圖5   5083鋁合金和30CrMnSiA鋼在0.6 mol/L NaCl溶液中的開路電位圖

2.4 動電位極化曲線分析

圖6分別為5083鋁合金和30CrMnSiA鋼在不同Cl-濃度下的動電位極化曲線圖，表3為陰極外推法獲得的電化學(xué)參數(shù)。由圖6可知，當(dāng)溶液濃度分別為0.05、0.1和0.6 mol/L時，極化曲線中的陰極區(qū)出現(xiàn)擴散特征，表示陰極反應(yīng)由傳質(zhì)過程控制；極化曲線的陽極段出現(xiàn)鈍化區(qū)，鈍化區(qū)較窄。由表3可知，鋁合金在0.05、0.1和0.6 mol/L下的點蝕電位 (Epit) 分別為-660、-700和-754 mV，而在0.85 mol/L下未出現(xiàn)點蝕電位。隨著濃度增大，腐蝕電位 (Ecorr) 和點蝕電位都負向移動，說明隨著濃度增大，5083鋁合金點蝕電位降低，電極的耐蝕性降低。由鋼在不同濃度下的動電位極化曲線可知，隨著濃度從0.05 mol/L增加到0.6 mol/L，鋼的腐蝕電位正移，腐蝕傾向降低，在0.6 mol/L時達到-452 mV (表3)；在0.85 mol/L時，腐蝕電位負移，腐蝕傾向增加。鋼的腐蝕電流密度在濃度為0.6 mol/L時最大，達到23.33 μA·cm-2。不同Cl-濃度的溶液對30CrMnSiA鋼的腐蝕行為具有一定的影響，極化曲線中的陰極區(qū)有擴散特征，說明陰極反應(yīng)過程受溶解氧含量的控制。在陽極極化區(qū)，發(fā)生陽極溶解，電流密度隨過電位的增加而迅速增大，沒有鈍化區(qū)；隨著過電位的增加，逐漸達到極限電流密度區(qū)，電流密度不在增加。

圖6   5083鋁合金和30CrMnSiA鋼在不同Cl-濃度溶液中的動電位極化曲線圖

表3   5083鋁合金和30CrMnSiA鋼在不同Cl-濃度中的電化學(xué)參數(shù)

2.5 電偶電流分析

圖7a是鋼和鋁合金電偶對在不同濃度中電偶電流密度隨時間的變化曲線。由圖可得，在0.05、0.1、0.6和0.85 mol/L濃度下，電偶電流密度分別為20.15，30.58，5.08以及14.12 μA·cm-2。由此可知，在0.1 mol/L濃度下電偶電流密度最大，在0.85 mol/L濃度中最小。從0.05 mol/L增大到0.1 mol/L過程中，活性Cl-具有較強的反應(yīng)能力，鋁合金表面的氧化膜難以穩(wěn)定存在，容易被Cl-破壞，失去對基體的保護性。隨著濃度進一步增大，從0.6到0.85 mol/L，Al3+進入溶液的速度減慢，抑制了鋁合金的陽極極化，氧氣的溶解度降低，陰極反應(yīng)受到抑制，導(dǎo)致電偶電流密度減小。圖7b是鋼和鋁電偶對在不同濃度下浸泡不同周期時溶液pH的變化圖。由圖可知，在整個電偶腐蝕過程中，溶液的pH在5~8范圍內(nèi)變化，溶液最初呈弱酸性，并且在腐蝕的第1 d內(nèi)pH值變化趨勢最大；隨著周期增加，pH逐漸上升，最后穩(wěn)定在7.30附近。在腐蝕周期內(nèi)，0.05和0.1 mol/L NaCl溶液的pH略大于0.6和0.85 mol/L NaCl溶液的值，說明在0.05和0.1 mol/L溶液中，鋁合金腐蝕溶解程度較大，反應(yīng)生成Al的氫氧化物較多，導(dǎo)致其pH略高。

圖7   5083鋁合金和30CrMnSiA鋼電偶對在不同濃度下電偶電流密度和pH隨時間的變化曲線

2.6 電偶腐蝕機理分析

圖8是5083鋁合金和30CrMnSiA鋼電偶對在0.6 mol/L NaCl溶液中浸泡不同時間的動電位極化曲線圖，采用陰極外推法獲得各極化曲線的電化學(xué)參數(shù)列于表4中。5083鋁合金作為陽極，在前期鋁合金加速溶解，腐蝕電流密度逐漸增加，第1 d為0.31 μA·cm-2，5 d后增大為2.37 μA·cm-2；同時其腐蝕電位逐漸負移，第7 d為-928 mV，相比第一天負移了87 mV。隨著腐蝕周期的增加，鋁合金表面被腐蝕產(chǎn)物覆蓋，阻礙了Al的進一步溶解，陽極腐蝕速率減小，O的含量下降，陰極反應(yīng)受到抑制。鋼的腐蝕電位 (Ecorr) 在前7 d正移，7 d后電位負移，15 d后的腐蝕電位為-640 mV，小于第1 d的腐蝕電位 (-617 mV)，腐蝕趨勢先減小，7 d后腐蝕傾向增大；第1 d的腐蝕電流密度為4.40 μA·cm-2，15 d后的腐蝕電流密度增大到15.67 μA·cm-2，說明鋼在前期作為陰極時，腐蝕速率較小；在后期腐蝕速率有所增加，鋼表面產(chǎn)生的腐蝕產(chǎn)物參與了反應(yīng)，形成了微電池反應(yīng)。

圖8   5083鋁合金和30CrMnSiA鋼在0.6 mol/L NaCl溶液中的動電位極化曲線

表4   5083鋁合金和30CrMnSiA鋼在0.6 mol/L NaCl溶液中的電化學(xué)參數(shù)表

圖9分別為5083鋁合金和30CrMnSiA鋼電偶對在0.6 mol/L NaCl溶液浸泡不同時間的Nyquist圖和Bode圖。鋁合金的Nyquist曲線圖由一個半圓弧和直線組成，高中頻區(qū)表現(xiàn)為電荷傳遞控制；低頻區(qū)出現(xiàn)Weber阻抗，說明在低頻區(qū)，電極反應(yīng)由表面的反應(yīng)物或產(chǎn)物的擴散控制。整個過程由電荷傳遞和擴散過程共同控制。鋁合金表面生成的腐蝕產(chǎn)物覆蓋在表面，O和電荷在電極表面?zhèn)鬏斔俾蕼p小，表現(xiàn)為電極表面反應(yīng)受擴散控制。第1 d到第5 d，鋁合金阻抗譜圖中容抗弧半徑逐漸減小，電荷轉(zhuǎn)移電阻減小，電極表面對電極反應(yīng)的阻力減弱，腐蝕速率加快；第7 d到第15 d，容抗弧半徑增大，電荷轉(zhuǎn)移電阻增大，腐蝕速率降低。鋼的阻抗譜中表現(xiàn)為具有一個時間常數(shù)的容抗弧，說明電極反應(yīng)速率受電荷傳遞過程控制，容抗弧的半徑大小反映了電荷傳遞電阻的大小，在低頻區(qū)表現(xiàn)為電荷在電極表面?zhèn)鬟f的阻抗大小，阻抗值越大，說明電極表面的耐蝕性越好。由圖可知，鋼在低頻區(qū)的阻抗值隨著腐蝕周期的增加，其耐蝕性降低，在前期鋼的阻抗值較大，第15 d時鋼的阻抗值迅速下降，鋼的腐蝕反應(yīng)速率增加，電荷轉(zhuǎn)移過程易于進行。

圖9   5083鋁合金和30CrMnSiA鋼電偶對在0.6 mol/L NaCl溶液浸泡不同周期的Nyquist圖和Bode圖

圖10是用Zsimpwin軟件對圖9a和b進行擬合得到的等效電路圖。圖10a和b分別是鋁合金腐蝕前期和后期的等效電路圖，擬合數(shù)據(jù)見表5和6；鋼腐蝕過程的等效電路圖如圖10c所示。圖中，Rs表示溶液電阻，Q (CPE) 表示常相位角元件。指數(shù)n反映了電極表面粗糙度和偏離理想電容的程度，n=1時，元件為純電容 (C)；n=0.5時，元件為Weber阻抗(W)；n=0時，元件為純電阻 (R)。Cdl表示雙電層電容，圖10a中用Qdl來代替雙電層電容，受電極表面不均勻性而導(dǎo)致偏離雙電層電容。Rf為溶液與電極表面的電阻，Rct表示電荷傳遞電阻，Qdiff來描述傳輸及擴散過程。圖10b是電偶腐蝕15 d后鋁合金阻抗譜的等效電路圖，其中Cb和Rb分別是腐蝕產(chǎn)物層的電容和電阻。電荷的傳遞速率與腐蝕電化學(xué)過程的快慢呈正相關(guān)，用Rct-1來表示腐蝕速率的快慢，Rct-1越大，腐蝕速率越快。由擬合參數(shù)可知，鋁合金在前期受電偶腐蝕效應(yīng)的影響腐蝕速率加快，鋼的腐蝕速率受到抑制；隨著電偶腐蝕的加劇，鋁合金表面和鋼表面都發(fā)生了不同程度的腐蝕，表面生成腐蝕產(chǎn)物，此時陰極反應(yīng)的電荷傳遞速率受阻，鋁合金的陽極溶解速率降低；電偶腐蝕進行到15 d時，鋼表面的電荷傳遞電阻減小，腐蝕速率增大，鋁合金陽極腐蝕反應(yīng)速率加快。

圖10   30CrMnSiA鋼及5083鋁合金阻抗譜的等效電路圖

表5   5083鋁合金阻抗譜擬合的等效電路參數(shù)

表6   30CrMnSiA鋼阻抗譜擬合的等效電路參數(shù)

2.7 電偶腐蝕機制討論

5083鋁合金和30CrMnSiA鋼組成的電偶對浸泡在0.6 mol/L NaCl溶液中時，會發(fā)生電偶腐蝕，鋁合金作陽極，發(fā)生金屬的溶解加速反應(yīng)；鋼為陰極，腐蝕速率減緩，電極反應(yīng)如下：

由此可知，當(dāng)鋁合金表面腐蝕產(chǎn)物膜穩(wěn)定存在對基體產(chǎn)生保護作用時，同時鋼的表面覆蓋了低價態(tài)的腐蝕產(chǎn)物，鋁合金的腐蝕速率降低；腐蝕15 d后，鋼上腐蝕產(chǎn)物作為去極化劑參與電極反應(yīng)，此時鋼的腐蝕速率增大，鋼的電荷傳遞電阻減小。

3 結(jié)論

(1) 5083鋁合金和30CrMnSiA鋼組成電偶對時，5083鋁合金作為陽極被加速腐蝕，30CrMnSiA鋼作為陰極腐蝕速率減緩；電偶對在0.05和0.1 mol/L NaCl溶液中的腐蝕程度大于在0.6和0.85 mol/L NaCl溶液中的；隨著濃度增大，Cl-的活性減弱，溶解氧含量降低，陰極反應(yīng)速率下降。

(2) 電偶對腐蝕過程中，鋁合金的耐蝕性先降低再增大，前期鋁合金受電偶腐蝕的影響溶解加速，隨著表面腐蝕產(chǎn)物的增加，鋁合金表面生成的腐蝕產(chǎn)物抑制了鋁合金的溶解；鋼的腐蝕速率前期較小，隨著腐蝕時間的增加腐蝕速率增大；在腐蝕15 d后，鋼的腐蝕產(chǎn)物參與陰極反應(yīng)，電荷傳遞速率加快，導(dǎo)致鋁合金和鋼的耐蝕性降低，腐蝕速率增大。

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