在高溫高壓水中核電站關鍵性結構材料服役可靠性與穩定性是核電站長期安全與高效經濟運行的保障[1-2]。鎳基合金如Inconel 600合金（以下稱600合金）以及其焊接金屬如Inconel 82/182/132合金（以下稱82/182/132合金）等曾廣泛應用于壓水堆（PWR）核電設備,這些材料具有良好的力學性能、斷裂韌性以及與其他構件較好的兼容性[3-8],但在實際服役過程中600合金及其焊接金屬常出現應力腐蝕開裂現象[2,9-12],因此采用鉻含量更高的690合金及其焊接金屬如52/52M/152合金用于新建的核電站構件或替換已運行核電站的相應構件。但目前在運核電站中仍有部分構件使用600合金及其對應焊接金屬,因此有必要通過測試材料的裂紋擴展速率（CGR）評估材料的應力腐蝕開裂抗性,預測構件的服役壽命并評價其安全可靠性。 

作者通過掃描電子顯微鏡并結合能譜儀分析182合金焊接金屬的微結構特征,對緊湊拉伸試樣進行應力腐蝕開裂（SCC）試驗,測試了不同枝晶取向的182鎳基合金在核電站模擬壓水堆一回路系統水環境中的應力腐蝕裂紋擴展長度,觀察了試驗后斷口的形貌特征,并計算裂紋擴展速率,分析了溫度以及枝晶取向對182合金SCC行為的影響。 

1.   試驗

1.1   構型測試

試驗材料為鎳基合金焊接件,其母材為600合金,焊材為182（ENiCrFe-3）鎳基合金焊帶,采用K字形坡口焊接,焊接方式為帶極埋弧焊。按圖1（a）所示從鎳基合金焊接板焊縫處截取60 mm×10 mm×2 mm（厚）試樣用于構型分析,測試面為LS和TS取向。使用400號、600號、1000號、1500號、2000號、5000號以及7000號SiC砂紙逐級打磨測試面,然后使用粒徑為1 μm的金剛石研磨膏進行機械拋光,再使用粒徑為0.04 μm的氧化硅懸浮液精細拋光,最后依次用酒精和丙酮超聲清洗拋光好的試樣。采用掃描電鏡（SEM）附帶的能譜儀（EDS）分析182合金焊接金屬中元素分布；采用掃描電鏡附帶電子背散射衍射（EBSD）裝置分析182合金焊接金屬的結晶情況。 

1.2   SCC試驗

從鎳基合金焊接板焊縫處截取0.5T（T為板材厚度）的緊湊拉伸（CT）試樣進行SCC試驗。參考ASTM E399-2009e1《金屬材料線性彈性平面應變斷裂韌性的標準測試方法》中的設計要求,如圖1（b）所示CT試樣有2種取向：一種為L取向,記為182-TL；另一種為T取向,記為182-LT。兩種取向試樣中應力腐蝕裂紋擴展方向均垂直于枝晶生長方向。用SiC砂紙（240號~1500號砂紙）逐級打磨試樣表面,之后依次用去離子水、酒精和丙酮超聲清洗。 

SCC試驗在配有動態拉伸機和循環回路的高溫高壓應力腐蝕測試系統中進行。試驗條件為模擬壓水堆（PWR）一回路水,水溶液中含1 200 mg/kg B、2.2 mg/kg Li、2.6 mg/kg H+。具體試驗步驟如下：1）在空氣中通過加載疲勞載荷預制疲勞裂紋,頻率約為20 Hz,應力比為0.2,最大應力強度因子Kmax≤0.8KSCC（應力腐蝕試驗用應力強度因子）；2）分別在290 ℃（12.5 MPa）、320 ℃（13.5 MPa）水中預氧化48 h；3）對試樣加載三角波,加載頻率約為0.01 Hz,應力比為0.7,共加載864個周期,Kmax=KSCC；4）對試樣進行恒力加載,KSCC=30 MPa·m1/2。當試驗結束后,取出試樣并用疲勞機在空氣中將試樣打開,采用掃描電子顯微鏡（SEM）觀察斷口并測量應力腐蝕裂紋擴展量,根據試驗時間計算應力腐蝕平均裂紋擴展速率。 

2.   結果與討論

2.1   能譜分析結果

由圖2可見,歸一化處理后182合金焊接金屬中鎳、鉻、鐵以及錳元素的質量分數分別約為70%,17%,8%以及5%,符合該材料的標準成分范圍。 

2.2   電子背散射衍射分析結果

EBSD分析結果表明：182合金焊接金屬在TS取向上組織為奧氏體相,無明顯的擇優取向,晶粒為長的柱狀晶,柱狀晶晶粒尺寸分布不均勻；晶界類型主要為隨機晶界（RGB）和低角度晶界（LAB）；在枝晶界處殘余應力/應變分布不均勻,其變形程度可由局部取向差（KAM）大小來反映；枝晶處的KAM明顯高于晶內區域KAM。182合金焊接金屬在LS面無明顯的擇優取向,晶粒依舊為長的柱狀晶,柱狀晶晶粒尺寸分布不均勻,枝晶處KAM明顯高于晶內區域KAM。 

2.3   斷口形貌

由圖3（a）可見,在320 ℃模擬壓水堆一回路水中經過672 h SCC試驗后,182-LT試樣斷口表面出現全面沿晶應力腐蝕裂紋擴展區,且各擴展區長度不均勻。采用image J軟件測量并統計了沿晶應力腐蝕裂紋擴展區的長度。結果表明,斷口表面兩側的應力腐蝕裂紋擴展區較短,而斷口表面中間的應力腐蝕裂紋擴展區較長。為了得到該類試樣在該測試條件下的平均裂紋擴展速率,將整個斷面沿試樣厚度方向分成20等分,分別測量每個等分區中的裂紋擴展區長度,計算得到該試樣的平均裂紋擴展長度約為173 μm。在水中原位預疲勞帶即圖3（a）底部箭頭所示上方出現沿晶應力腐蝕裂紋擴展區。沿晶應力腐蝕裂紋擴展區呈典型的脆性斷裂特征,表面被納米級氧化物顆粒均勻覆蓋,裂紋擴展區起始端處的氧化物顆粒尺寸大于裂紋擴展區末端處的,如3（b）,（c）所示。 

由圖4可見,在290 ℃模擬壓水堆一回路水中經738 h SCC試驗后,182-LT試樣斷面局部出現沿晶應力腐蝕裂紋擴展區,且擴展區長度不均勻,經統計整個斷面上共出現18處沿晶應力腐蝕裂紋擴展區,擴展區寬度占斷面總寬度約為40%。整個斷面上最長的裂紋擴展區長度約為166 μm,比320 o C下182-LT試樣的擴展長度短。采用image J軟件測量并計算得到該試樣的平均裂紋擴展長度約為69 μm。在水中原位預疲勞帶即圖4（a）底部箭頭所示上方出現沿晶應力腐蝕裂紋擴展區,擴展區表面被納米級氧化物顆粒均勻覆蓋,且裂紋擴展區起始端的氧化物顆粒尺寸明顯大于裂紋擴展區末端的氧化物顆粒尺寸,如圖4（b）,（c）所示。 

由圖5（a）可見,在290 ℃模擬壓水堆一回路水中經738 h SCC后,182-TL試樣斷面上仍出現局部沿晶應力腐蝕裂紋擴展區,且擴展區長度不均勻,采用image J軟件測量并計算得到該試樣的平均裂紋擴展長度約為42 μm,經統計整個斷面上出現的沿晶應力腐蝕擴展區寬度約占試樣總寬度的35.8%。在290 ℃測試溫度下,182-TL試樣上的裂紋擴展區寬度以及最大裂紋長度均比182-LT試樣小。氧化物顆粒在裂紋擴展區起始端以及裂紋擴展區末端分布均較為分散,如圖5（b）,（c）所示。 

2.4   應力腐蝕裂紋擴展速率

在320 ℃模擬壓水堆一回路水中經SCC試驗672 h后,182-LT試樣的平均裂紋長度約為173 μm,最大裂紋長度約為609 μm,因此得到該試樣在此測試條件下的平均裂紋擴展速率和最大裂紋擴展速率分別為7.15×10-11 m/s和2.52×10-10 m/s。 

在290 ℃模擬壓水堆一回路水中經SCC試驗738 h后,182-LT試樣的平均裂紋長度約為69 μm,最大裂紋長度約為166 μm,因此得到該試樣在此測試條件下的平均裂紋擴展速率和最大裂紋擴展速率分別為2.60×10-11 m/s和6.25×10-11 m/s。 

在290 ℃模擬壓水堆一回路水中經SCC試驗738 h后,182-TL試樣的平均裂紋長度約為42 μm,最大裂紋長度約為44 μm,因此得到該試樣在此測試條件下的平均裂紋擴展速率和最大裂紋擴展速率分別為1.58×10-11 m/s和1.66×10-11 m/s。 

美國電力研究院材料可靠性計劃（MRP）專家組開發了用于母材600合金和82/182/132合金焊接金屬的CGR曲線,并針對182/132合金焊接金屬,提出了裂紋擴展速率與應力強度因子的基本表達式[13],見式（1）。 

式中：vCGR為裂紋擴展速率,m/s；QCGR為固有活化能,kJ/mol；R為通用氣體常數,取0.008 314 kJ/（mol·K）；T為試驗溫度,K；Tref為用于歸一化數據的絕對參考溫度,取598.15 K；a2為裂紋擴展速率比例系數；falloy為合金種類影響因子；forient為裂紋擴展取向影響因子；K為應力強度因子,MPa·m1/2；β為應力強度因子比例系數,取1.6。 

對于325 ℃模擬PWR一回路水中的182合金焊接金屬,a2=1.5×10-12,β=1.6,QCGR=130 kJ/mol,falloy取1,且裂紋擴展方向垂直于枝晶生長方向,故forient取0.5。因此,在325 ℃模擬PWR一回路水中,182合金焊接金屬的裂紋擴展速率與應力強度因子之間的關系可表示為： 

根據MRP-420[14]報告,對182焊接金屬的裂紋擴展速率與應力強度因子關系進行修正,修正后兩者之間的表達式如（3）所示。 

溫度對核電結構件SCC影響顯著[15-17]。對于316不銹鋼,當溫度在250~320 ℃升高時,裂紋擴展速率增大,但超過320 ℃后,裂紋擴展速率有減小趨勢。在高溫下,擴散作用占主導,低溫下應變集中度更高,力學響應更明顯。 

基于式（4）所示活化能計算公式,計算得到活化能約為93.9 kJ/mol。比較了320 ℃和290 ℃下182-LT試樣的裂紋擴展速率,發現提高溫度能促進182合金焊接金屬的裂紋擴展速率,計算得到的活化能Q值與MRP-420報告中的數值接近。 

式中：fT為溫度因子,K；Q為固有活化能,kJ/mol。 

TL,LT,ST以及SL取向為裂紋擴展垂直于枝晶生長方向；TS和LS取向為裂紋擴展平行于枝晶生長方向。其中：第一個字母表示裂紋面的法線方向,第二個字母表示裂紋擴展方向；L表示長度,T表示寬度,S表示厚度。焊接加工等細節問題也會影響焊縫金屬在不同取向上的顯微組織和力學性能,在實際服役過程中表現為影響結構件的使用壽命。 

182-LT以及182-TL試樣的裂紋擴展方向均為垂直于枝晶生長,其擴展阻力要大于沿枝晶生長方向擴展,MRP-115[13]報告指出182合金垂直于枝晶生長方向的裂紋擴展速率為沿著枝晶生長方向的裂紋擴展速率的0.5倍。在本試驗中,182合金在290 ℃測試溫度下沿LT方向的平均裂紋擴展速率以及最大裂紋擴展速率均快于TL方向,觀察裂紋擴展區的氧化膜發現,182-LT試樣裂紋擴展區起始端比裂紋擴展區末端處的氧化物顆粒更加明顯。 

3.   結論

采用緊湊拉伸試樣測試了182合金焊接金屬在290 ℃以及320 ℃模擬壓水堆一回路水中的應力腐蝕開裂性能并計算了其裂紋擴展速率,主要結論如下： 

（1）320 ℃下182-LT試樣斷口上出現全面沿晶應力腐蝕裂紋擴展帶,而290 ℃下182-LT及182-TL試樣在斷口上局部出現沿晶應力腐蝕裂紋擴展帶。 

（2）290 ℃下182-LT試樣的平均裂紋擴展速率、最大裂紋擴展速率以及裂紋擴展區寬度占比均大于290 ℃下182-TL試樣,表明裂紋沿LT枝晶取向更容易擴展。 

（3）320 ℃下182-LT試樣的平均裂紋擴展速率以及最大裂紋擴展速率均大于290 ℃下182-LT試樣,表明在模擬壓水堆一回路水中升高溫度對182合金焊接金屬應力腐蝕裂紋擴展有促進作用。