【引言】

    最近，在運(yùn)輸和電網(wǎng)應(yīng)用方面的發(fā)展促進(jìn)了人們對高性能儲(chǔ)能系統(tǒng)的需求增加。在各種能源存儲(chǔ)設(shè)備中，鋰-硫電池（Li–S）由于其高的理論能量密度（2567 W h kg-1）而備受關(guān)注，這幾乎比基于插層化合物的的傳統(tǒng)鋰離子電池高出了一個(gè)數(shù)量級。但Li–S電池的實(shí)際運(yùn)用卻常常受到庫侖效率低、循環(huán)能力嚴(yán)重退化和活性硫材料利用率低的影響而受阻。為了解決這些問題，研究人員運(yùn)用石墨烯具有的較高的電導(dǎo)率、優(yōu)良的機(jī)械性能、表面大的優(yōu)點(diǎn)來制備碳硫復(fù)合電極，然而，大多數(shù)石墨烯基Li–S電池電極通過將石墨烯-硫復(fù)合材料與導(dǎo)電粘合劑混合后涂敷在上集流體上實(shí)現(xiàn)。粘合劑的添加將增加額外的重量，以及Li–S電池的不理想的電化學(xué)性能。便攜式、靈活可穿戴的電子設(shè)備的發(fā)展需要它們的電源能是靈活的，并具有各種形狀。因此，制造獨(dú)立的無粘結(jié)劑的石墨烯-硫膜電極以及基于它們的不同形狀的柔性的Li–S電池將極為重要。

    【成果簡介】

    近日，南開大學(xué)牛志強(qiáng)教授課題組在Advanced Materials上發(fā)文，題為“A Flexible Nanostructured Paper of a Reduced Graphene Oxide–Sulfur Composite for High-Performance Lithium–Sulfur Batteries with Unconventional Configurations”。 本文提出了用于非常規(guī)構(gòu)造的高性能鋰硫電池的柔性納米結(jié)構(gòu)還原氧化石墨烯復(fù)合材料紙。

    研究人員在金屬表面上同步還原和組裝氧化石墨烯（GO）片和硫納米顆粒（S NPs）來制備獨(dú)立的紙裝的還原GO-S（rGO–S）復(fù)合薄膜。復(fù)合膜中的這種納米結(jié)構(gòu)不僅為電子傳輸提供了有效的途徑，同時(shí)也抑制硫離子的擴(kuò)散。這種rGO–S復(fù)合薄膜能提供良好的初始放電容量以及長期循環(huán)穩(wěn)定性和高倍率性能。此外，由于其優(yōu)良的力學(xué)性能，rGO–S復(fù)合膜可以彎曲，甚至折疊都不出現(xiàn)開裂。研究人員基于這種材料設(shè)計(jì)了軟包裝和電纜類型的Li–S電池設(shè)備。結(jié)果，這兩種Li–S電池設(shè)備在彎曲的情況下都表現(xiàn)出穩(wěn)定的電化學(xué)性能。

    【圖文導(dǎo)讀】

    圖一：rGO–S復(fù)合薄膜的工藝流程示意圖

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    （I）將S NPs沉積在GO片表面上（II）在鋅箔表面，GO片和S NPs自組裝（III）將rGO–S復(fù)合膜從鋅箔上剝離。

    （b）GO片和S NPs的透射電子顯微鏡圖像。

    （c）rGO–S復(fù)合膜的rGO 片表面元素C、O、S的TEM元素映射。

    （d、e）rGO–S復(fù)合薄膜和被折疊成一個(gè)“折扇”結(jié)構(gòu)的薄膜的光學(xué)圖像。

    圖二：rGO–S復(fù)合膜的SEM圖像

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    （a、b）rGO–S復(fù)合膜的橫截面的低、高放大倍率SEM圖像。

    （c、d）rGO–S復(fù)合膜表面的低、高放大倍率的SEM圖像。

    圖三：rGO–S復(fù)合膜的應(yīng)力應(yīng)變曲線、XPS圖譜

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    （a）rGO–S復(fù)合膜的應(yīng)力應(yīng)變曲線。插圖顯示了一個(gè)彎曲的rGO–S復(fù)合膜。

    （b）rGO–S復(fù)合膜在不同彎曲狀態(tài)下的歸一化薄膜電阻。R0是rGO–S復(fù)合膜的初始電阻，R是在不同彎曲狀態(tài)下的電阻；L0是rGO–S復(fù)合膜的初始長度，L是在不同的彎曲狀態(tài)下薄膜兩端之間的距離。插圖中顯示的光學(xué)圖像：LED照明使用rGO–S復(fù)合膜作為連接線時(shí)，rGO–S復(fù)合膜的兩側(cè)之間的距離被改變從3 cm到約0 cm。

    （c-e）GO 、rGO薄膜，和rGO–S復(fù)合膜中C1s區(qū)域的高分辨率XPS譜。

    （f）rGO–S復(fù)合膜的S2P XPS能譜。

    圖四：rGO–S復(fù)合膜電極的電化學(xué)性能表征

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    （a）rGO–S復(fù)合薄膜電極在第一，第五和第十周期的循環(huán)伏安曲線，掃描范圍：1.7V到2.6 V之間，掃描速率：0.1 mV s?1。

    （b）rGO–S混合物和rGO–S復(fù)合薄膜電極在0.1 C倍率下，從1.7到2.6 V的首次充放電曲線。

    （c）rGO–S混合物和rGO–S復(fù)合膜的倍率性能。

    （d）rGO–S復(fù)合膜和rGO–S混合物電極在100 kHz到100 MHz的室溫循環(huán)的Nyquist圖。

    （e）rGO–S混合物和rGO–S復(fù)合薄膜電極在0.1 C下或200周期內(nèi)的循環(huán)性能和庫侖效率；rGO–S復(fù)合膜電極在1 C下500周期的長期循環(huán)穩(wěn)定性。

    圖五：軟包裝和電纜型Li–S電池的示意圖

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    （a、b）軟包裝（a）和電纜型（b）Li–S電池的示意圖。

    （c，d）軟包裝（c）和電纜型（d）Li–S電池在彎曲前后的循環(huán)性能。

    （e，f）“LiS”形的燈串包含20個(gè)發(fā)光二極管通過不彎（e）和彎（f）的軟包裝和電纜型Li–S電池點(diǎn)亮。

    【總結(jié)】

    這種獨(dú)立納米rGO–S復(fù)合薄膜具有交聯(lián)的多孔網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)，賦予了rGO–S復(fù)合薄膜優(yōu)良的機(jī)械性能和提升了其抑制多硫化物擴(kuò)散、電子和離子運(yùn)輸?shù)哪芰ΑＲ虼耍{米rGO–S復(fù)合膜可以提供高的初始放電容量（1302 mA h g?1）和在0.1C倍率下放電循環(huán)200次后保留978 mA h g?1的容量。在2 C倍率下rGO–S復(fù)合薄膜的容量仍能保持在0.1 C倍率下的77%。更重要的是，由于rGO–S復(fù)合膜優(yōu)異機(jī)械和電化學(xué)性質(zhì)，它們可以作為不同形狀的柔性Li–S電池正極材料。柔性軟包裝和電纜型Li–S電池具有較高的初始容量（在0.1 C下，分別為1187 mA h g?1和1360 mA h g?1）。此外，它們在彎曲狀態(tài)下任然具有穩(wěn)定的電化學(xué)性能。軟包裝和電纜型Li–S電池的高靈活性和性能使其能后廣泛運(yùn)用在靈活、可穿戴式電子產(chǎn)品中。

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責(zé)任編輯：龐雪潔

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