中國科大陸亞林教授量子功能材料和先進光子技術研究團隊在量子功能材料研究方面取得重要進展。該團隊成員翟曉芳副研究員、傅正平副教授等人，與美國勞倫茲伯克利國家實驗室Jinghua Guo博士、中國科大趙瑾教授、湖南大學馬超教授等合作，在研究新型高溫、高對稱性鐵磁絕緣體過程中，通過把高質量氧化物薄膜制備與同步輻射先進光電學探測、第一性原理計算等相結合，成功地發現了高于液氮溫度（77K）的高對稱性鐵磁絕緣體，并解釋了產生高溫鐵磁轉變現象的新機制。相關研究成果發表在2018年3月5日出版的美國科學院會刊《Proceedings of the National Academy of Sciences》（PNAS）上。

    論文鏈接：

    http://www.pnas.org/content/early/2018/02/28/1707817115

    通常磁性材料可分為鐵磁性和反鐵磁性，而在真實的材料中，鐵磁材料通常是導電的，反鐵磁材料通常是絕緣的。隨著量子科技的發展，對量子功能材料的性能逐漸有了更多的需求，例如在量子拓撲器件中需要絕緣的鐵磁材料（鐵磁絕緣體），同時需要該鐵磁絕緣體具有高晶格對稱性，以利于與其他材料外延生長成未來量子器件；需要具有盡可能高的鐵磁轉變溫度，以利于更接近于器件的現實工作環境等等。

    以往研究中發現的鐵磁絕緣體大多是通過兩個磁性原子占據位的不同以促使其軌道占據不同，這樣的鐵磁絕緣體中最著名的就是Y3Fe5O12 （YIG）。但是這一類型的鐵磁絕緣體具有復雜的、低對稱性的點陣結構，同一種原子可以容易地占據不同晶格格點，因此高質量鐵磁絕緣體的制備非常困難，并且嚴重影響到其鐵磁絕緣體的性能。更為嚴重的是，這些復雜結構的鐵磁絕緣體在被應用到磁性量子器件或隧穿器件中時，很難和其他高對稱性的材料進行外延生長，從而造成未來器件制備與集成的困難。另一方面非常不幸的是，目前已知的、具有高對稱性非摻雜鐵磁絕緣體的鐵磁轉變溫度都非常低，大部分都位于16K之下，遠沒有達到最低要求的液氮溫度。這樣表現出來的低溫鐵磁絕緣性可能是由于4f軌道太窄，和氧之間超交換作用太弱所導致。通常量子功能材料的罕見性都是受制于基本客觀物理規律，因此要取得突破就必須從深層物理機制著手，設計和研制能夠產生新型性能的新量子材料，這對物理機制研究和材料制備都提出了極高的要求。

    為了獲得能在高溫下工作的、具有易外延生長能力的、高對稱性結構的鐵磁絕緣體，該團隊從一開始就進行了充分的材料篩選，認為LaCoO3薄膜是有可能成為一個高對稱性鐵磁絕緣體的研究對象。但是關于LaCoO3薄膜鐵磁性的來源前期卻充滿了爭議，由于對制備要求很高，薄膜中經常會出現大量缺陷，因而前期很多人認為是這些缺陷導致了鐵磁性，導致了性能的不穩定及不可控。

    在本項工作中，團隊成員發揮了高質量單晶薄膜制備的優勢，研制了高質量、近似無缺陷的LaCoO3薄膜并深入研究了其鐵磁性的來源，發現LaCoO3薄膜確實是一個罕見的高溫鐵磁絕緣體，其鐵磁轉變溫度可以高達85K，是以往研究過材料的5倍，并高于液氮溫度。通過制備不同氧含量、不同應力、不同厚度的LaCoO3薄膜，發現了氧缺陷的濃度增加會引起鐵磁性的削弱，并且在氧缺陷導致的Co2+含量達到10%左右時，鐵磁性會完全消失；通過第一性原理計算，發現了和實驗基本一致的結論，當氧缺陷被引入到拉應力下的LaCoO3薄膜中時，產生的Co2+高自旋態（t2g3eg2）與鄰近的Co3+高自旋態或Co2+高自旋態形成局域的反鐵磁相互作用，削弱了鐵磁性。并且當Co2+的濃度達到12.5%時，反鐵磁相互作用取代了鐵磁相互作用并成為新的長程序，鐵磁性因而完全消失。這些實驗和理論工作充分解釋并證明了LaCoO3薄膜鐵磁絕緣機制，為未來研制高質量磁性量子器件等應用需求提供了一個亟需的新材料。

    文章共同第一作者為合肥微尺度物質科學國家研究中心博士生孟德超和郭宏禮，通訊作者為翟曉芳副研究員和陸亞林教授。該工作得到了科技部、國家自然科學基金委、中科院和教育部等關鍵項目的資助。

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責任編輯：王元

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