近日，南京大學物理學院、固體微結構物理國家重點實驗室、南京微結構科學與技術協同創新中心的李紹春教授與李建新教授、于順利副教授合作，首次在1T-TaS2表面實現了伴隨著長程有序電荷密度波（charge density wave, CDW）的金屬態，相關成果以“Realization of a Metallic State in 1T-TaS2 with Persisting Long-range Order of Charge Density Wave”為題，于 2019年11月13日發表在《Physical Review Letters》（Phys. Rev. Lett. 123, 206405）。南京大學物理學院博士研究生朱心陽和汪士為論文的共同第一作者，李紹春教授、李建新教授和于順利副教授為論文的共同通訊作者。南京大學溫錦生教授提供了1T-TaS2單晶樣品。

論文鏈接：

https://link.aps.org/doi/10.1103/PhysRevLett.123.206405

作為銅氧化物高溫超導體的母體電子結構，Mott絕緣體物理一直被凝聚態物理領域廣泛關注和研究。在Mott絕緣體中，庫侖排斥能U、單電子帶寬W和能帶填充數n的共同作用導致了Mott絕緣體-金屬相變。1T-TaS2 是一類獨特的過渡金屬硫族化合物，在低溫下發生電荷密度波相變而形成公度的大衛星（David star）結構，從而在費米能附近形成一條窄能帶。發生CDW相變后，中等的庫侖排斥能U就可以使1T-TaS2打開一個Mott能隙，形成Mott絕緣體。因此，1T-TaS2具有電荷密度波和Mott絕緣相交織在一起的基態。

最近的理論工作還表明在該體系中可能存在量子自旋液體態。摻雜可以使Mott絕緣體的Mott能隙坍塌，實現金屬化，甚至還會發生超導相變。然而，在1T-TaS2中Mott絕緣體-金屬轉變的本質非常難以捉摸，主要原因是由于Mott絕緣體與CDW態之間存在著復雜的關聯，甚至對于金屬化過程中Mott能隙的坍塌過程還不清楚。長期以來，人們普遍認為1T-TaS2的金屬化總是伴隨著CDW長程序的破壞發生的，也就是金屬相應該出現在CDW態的疇界處。

研究人員通過表面蒸鍍堿金屬的方法對1T-TaS2的表面進行了電子摻雜，并利用高分辨掃描顯微鏡的譜學技術直接表征了從Mott絕緣體到金屬轉變過程中電子態的演化。出乎意料的是，在金屬化過程中，長程有序的CDW始終保持不變，沒有被破壞。這種Mott絕緣體的金屬化與以往報道的需要破壞CDW長程序的金屬化過程不同。研究中還發現，表面堿金屬摻雜造成了上下Hubbard能帶的譜權重轉移，同時在Mott能隙中出現附加的激發態。隨著摻雜量的增加，附加激發態的填充最終導致系統的金屬化轉變。特別需要強調的是，Mott能隙內的附加激發態位于下Hubbard帶附近，這與電子摻雜的常規Mott絕緣體行為（附加激發態應該位于上Hubbard帶附近）完全相反。

研究人員認為，由于吸附在大衛星中心的K+離子帶有正電荷，它會減小吸附了K+離子的大衛星上的有效庫侖排斥能U。考慮到這個效應，他們在理論上提出了位置相關的Hubbard模型，基于該模型的數值計算所得到的局域態密度與實驗結果吻合，從而對附加激發態出現在下Hubbard帶附近給出了理論解釋。而且，這種理論模型并未調節任何與CDW有關的參數，沒有破壞表面CDW的長程有序。

這項工作為實現1T-TaS2中Mott絕緣體-金屬轉變提供了一個新的途徑，并且不需要破壞CDW的長程序。從根本上說，CDW的長程序和Mott絕緣體金屬化之間可能并不存在競爭關系，修正了過去對二者之間關聯性的認識。

該研究獲得了固體微結構物理國家重點實驗室、南京微結構科學與技術協同創新中心、國家自然科學基金，科技部重點研發計劃的經費資助。（來源：南大物理學院）

圖 1: （a） 在不同K原子覆蓋度的1T-TaS2表面獲得的dI/dV譜；（b） 1T-TaS2譜中的三種能隙；（c） 三種能隙的大小隨K原子覆蓋度增加的演化過程。

圖 2: （a） 低覆蓋度下1T-TaS2表面K原子的吸附位置；（b） 高覆蓋度下（金屬化表面）K原子的吸附位置；（c） 從（b）中的白色正方形區域提取的K原子吸附位置；（d） STM圖像（b）的傅立葉變換。

圖 3: （a） 常規的電子摻雜Mott絕緣體的Hubbard模型；（b） 集團微擾理論計算的局域態密度，藍色虛線表示半填充未摻雜的系統，摻雜以后覆蓋K+離子和未覆蓋K+離子的譜線分別用紅色虛線和黑色實線表示，箭頭標注了附加激發態的位置。