近日，上海交通大學材料科學與工程學院氫科學中心的鄒建新教授課題組與鄧濤團隊的鄔劍波特別研究員課題組合作在鎂基儲氫材料領域取得重要研究進展。相關成果以“Visualization of fast ”hydrogen pump“ in core-shell nanostructured Mg@Pt through hydrogen-stabilized Mg3Pt”為題，發表在能源類國際頂級期刊Journal of Chemistry Materials A（IF=10.733）上。該工作以Mg基儲氫材料為對象，研究了Pt納米催化劑包覆對Mg儲氫性能的影響，通過原位TEM觀察MgH2放氫過程，結合DFT理論計算，深入研究了過渡金屬納米催化劑對鎂儲氫的“氫泵”作用機理，這對先進鎂基儲氫材料的設計與制備具有重要的理論指導意義。

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https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2019/ta/c9ta03038g#!divAbstract

圖1核殼結構Mg@Pt納米復合材料的TEM圖

圖2 氫化后Mg@Pt的TEM圖、原位放氫過程（g）及XRD圖譜（h）

鎂基儲氫材料是非常有應用潛力的固態儲氫介質，其儲氫密度高（7.6 wt% H2）、環境友好、資源豐富。然而熱力學穩定（ΔH =-75 kJ mol-1H2）和放氫動力學緩慢（放氫溫度~ 300 oC）以及在空氣中易被氧化這些缺點限制了它的實際應用。該研究通過電弧等離子體法和固相反應法制備得到了以二十面體Mg顆粒為核心、納米Pt均勻分布在Mg表面的具有核殼結構的Mg@Pt納米復合材料，顯著提升了Mg的吸放氫性能（圖1）。采用高分辨透射電鏡（HRTEM）觀察了Mg@Pt的微結構，并原位觀察了MgH2/Pt復合材料的放氫過程。結果表明，吸氫過程中，Mg顆粒上的Pt具有明顯的“溢流作用”，可以通過分解氫分子來改善Mg的吸氫動力學性能；繼續吸氫后，Pt轉化為H穩定化的Mg3Pt（圖2）。DFT計算和原位TEM觀察表明，在放氫過程中，H穩定化的Mg3Pt在MgH2放氫的過程中扮演了“氫泵”角色，當MgH2完全放氫后Mg3Pt再次轉化為Pt。通過這種作用，MgH2/Pt復合材料的放氫性能得到了改善。這種采用透射電鏡原位直觀展示“氫泵”作用的方法，為研究鎂基儲氫材料的儲氫機理提供了一種新的手段。

圖3 核殼結構Mg@Pt納米復合材料的吸放氫過程機理圖

本論文第一作者為上海交通大學博士生盧翀和馬艷玲，通訊作者是鄒建新教授和鄔劍波特別研究員。該研究成果得到了國家自然科學基金（51771112、21875137、51521004、51420105009）、國家重點研發計劃項目（2018YFB1502104）、上海市基礎研究重點項目No.14JC1491600、上海市教委“曙光學者”項目、上海交通大學氫科學中心以及上海交通大學超級計算機中心的計算資源等的資助與幫助。