近日，中國(guó)科學(xué)院海洋研究所段繼周團(tuán)隊(duì)在電催化產(chǎn)生活性氧用于海洋污損防護(hù)上取得研究進(jìn)展，合成的功能性催化劑實(shí)現(xiàn)了在模擬海水環(huán)境中產(chǎn)生過(guò)氧化氫活性氧，并原位用于典型海洋細(xì)菌殺菌。研究成果發(fā)表在國(guó)際學(xué)術(shù)期刊Advanced Science。

過(guò)氧化氫（H2O2）作為一種價(jià)值高、環(huán)境友好的氧化劑和重要的基礎(chǔ)化學(xué)品，被廣泛應(yīng)用于化學(xué)工程工業(yè)、能源儲(chǔ)存、廢水處理等。目前，工業(yè)上采用高耗能、高要求的蒽醌法合成H2O2。此外，H2O2溶液在運(yùn)輸和儲(chǔ)存中不穩(wěn)定且具有危險(xiǎn)性。為了實(shí)現(xiàn)按需和實(shí)時(shí)應(yīng)用，通過(guò)電化學(xué)兩電子ORR，利用可再生O2，直接原位生成H2O2。這種合成H2O2的方法是一種有吸引力和非常有望替代蒽醌法的方法。目前，關(guān)于ORR電催化制備H2O2的研究主要集中在強(qiáng)酸性或強(qiáng)堿性電解液中，在中性電解液中的研究較少。在中性溶液中合成H2O2對(duì)于其實(shí)際應(yīng)用是非常有前景的。此條件下可以避免H2O2制備過(guò)程中pH的影響。海水作為地球上儲(chǔ)量豐富的資源，是一種很有前途的原位電催化制備H2O2的中性電解液。同時(shí)，合成的H2O2在海洋生物污損/殺菌方面具有很大的應(yīng)用潛力。然而，海水作為電解質(zhì)在能源系統(tǒng)中的應(yīng)用研究還處于起步階段。

研究團(tuán)隊(duì)前期探究了金屬/碳復(fù)合材料在模擬海水中電催化產(chǎn)生過(guò)氧化氫的性能，同時(shí)進(jìn)行了原位殺菌性能的初步探究。為了進(jìn)一步提高催化產(chǎn)活性氧的選擇性和產(chǎn)率，在前期研究基礎(chǔ)上，本研究通過(guò)改變ZIF-8的熱解溫度，合成了不同氮摻雜類型（石墨氮、吡啶氮和吡咯氮）的非金屬N-Cx材料。通過(guò)N含量和N摻雜類型的調(diào)控，該N-Cx催化劑在模擬海水溶液中表現(xiàn)出較好的2e- ORR催化性能，較高的H2O2產(chǎn)率（631.2 mmol g-1 h-1）和法拉第效率（79.8%）。通過(guò)理論計(jì)算表明石墨氮的2e- ORR催化活性高于吡啶氮和吡咯氮，且石墨氮的相鄰碳原子為活性中心。此外，該催化劑在模擬海水中產(chǎn)生的H2O2具有良好的殺菌效果，對(duì)海洋現(xiàn)場(chǎng)殺菌具有重要意義。該研究為海洋資源的能源化利用和微生物防污提供了可能性。

電催化產(chǎn)生過(guò)氧化氫用于典型海洋污損微生物銅綠假單胞菌的殺滅

中國(guó)科學(xué)院海洋研究所特別研究助理王楠為論文第一作者，張瑞永、段繼周和侯保榮為通訊作者。研究得到了國(guó)家自然科學(xué)基金、中國(guó)科學(xué)院項(xiàng)目、山東省青年基金等的共同支持。

論文信息：

Nan Wang, Shaobo Ma, Ruiyong Zhang*, Lifei Wang, Yanan Wang, Lihui Yang, Jianhua Li, Fang Guan, Jizhou Duan*, Baorong Hou*. Regulating N Species in N‐Doped Carbon Electro‐Catalysts for High‐Efficiency Synthesis of Hydrogen Peroxide in Simulated Seawater. Advanced Science, 2023, 202302446. DOI: 10.1002/advs.202302446.