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中國科大在電催化析氫研究方面取得進展

2017-05-10 09:06:13 作者：本網整理來源：材料人分享至：

【成果簡介】

氫被認為是環境友好的清潔能源，電催化分解水可以制備高純氫氣，在堿性介質中電解水是最有可能實現產業化制氫的技術。近日，中國科學技術大學博士生蘇建偉和楊陽（導師陳乾旺）通過理論計算，提出了將少量的貴金屬釕與過渡金屬鈷合金化來提升鈷催化活性的思想，并設計出一種以金屬有機框架化合物為前驅體來制備氮摻雜的類石墨烯層包裹合金內核復合結構的工藝。所制備的復合納米結構作為堿性析氫電催化劑，表現出與貴金屬可比的析氫性能。該研究成果發表在近期出版的《自然-通訊》（Nature Communications）上。

【圖文導讀】

圖1 RuCo@NC納米粒子的合成路徑和結構模型示意圖

（a） Co3[Co（CN）6]2；

（b） Ru摻雜的Co3[Co（CN）6]2；

（c） RuCo@NC納米粒子的聚集體示意圖；

（d） c中一個RuCo@NC納米粒子放大的模型示意圖，并簡單描述了作為電催化劑在堿性介質中的析氫過程。

圖2 催化劑在N2的飽和1M KOH溶液中的電催化HER性能試驗

（a）具有相同質量負載的RuCo @ NC樣品的HER極化曲線；

（b）10000次循環后具有相同質量負載和疲勞試驗的S-4，Ru和Pt / C的HER極化曲線；

（c） S-4，Ru和Pt / C的Tafel圖；

（d）1M HCl蝕刻的S-4的HER極化曲線。

【研究內容】

一直以來貴金屬是該領域活性最高的催化劑，近年來科研人員持續探索致力于將過渡金屬發展成高活性堿性析氫電催化劑以降低成本，然而很多催化劑的活性與貴金屬相比還有很大的差距。將少量的貴金屬與過渡金屬合金化是提升過渡金屬電催化性能的一個重要途徑。近日，中國科學技術大學博士生蘇建偉和楊陽（導師陳乾旺）通過理論計算，提出了將少量的貴金屬釕與過渡金屬鈷合金化來提升鈷催化活性的思想，并設計出一種以金屬有機框架化合物為前驅體來制備氮摻雜的類石墨烯層包裹合金內核復合結構的工藝。所制備的復合納米結構作為堿性析氫電催化劑，表現出與貴金屬可比的析氫性能。

該工作用貴金屬釕摻雜的鈷氰酸鈷類普魯士藍作為前驅物在惰性氣氛中焙燒一步法制備了氮摻雜的類石墨烯層包覆鈷釕合金的納米粒子，合金中釕占3.58 wt.%。這種方法能夠將氮摻雜的石墨烯層原位包覆在合金表面上，保護合金內核以提升穩定性。作為堿性析氫電催化劑，在電流密度為10mA/cm2時其過電位僅為28mV，顯示出與20%的商用鉑碳電催化劑可比的電催化析氫性能。密度泛函理論模擬計算發現，摻雜氮原子近鄰的碳原子是催化反應的活性位點，鈷釕合金化比單純鈷更能促進電子向類石墨烯層表面轉移，改變內部的鈷釕合金比例能夠調控外部石墨烯層表面的電荷分布，合適的鈷釕合金比例可以大大降低活性位點的氫吸附自由能，可達到與鉑催化劑相近的氫吸附自由能值。這種獨特的復合納米結構使其催化性能得以較大地提升，具有潛在的應用前景。

該研究得到了國家自然科學基金委、中科院和校青年創新基金等有關項目的支持。

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責任編輯：汪玉玲

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