近日，中國科學院合肥物質科學研究院強磁場科學中心、中國科學技術大學合肥微尺度物質科學國家實驗室（籌）與材料系雙聘研究員陳乾旺課題組發現，氮摻雜石墨烯層包覆的合金粒子作為酸性條件下電解水制氫（HER）催化劑，表現出優異的性能和循環穩定性。相關研究成果以Non-precious alloy encapsulated in nitrogen doped graphene layers derived from MOFs as an active and durable hydrogen evolution reaction catalyst 為題發表在《能源與環境科學》上（Energy & Environmental Science, 2015, 8, 3563 - 3571）。

    氫能被認為是環境友好的清潔能源，尋找高效、廉價的電解水制氫反應（HER）催化劑是近年來研究的熱點和難點。3d族過渡金屬因為儲量豐富，具有取代貴金屬Pt催化劑的潛力，然而，在酸性條件下電解水的較低效率和不穩定性制約了它們的實際應用。

    科研人員發現，通過分解金屬有機框架化合物（MOF）前驅體所制備的氮摻雜石墨烯層包覆的FeCo合金復合粒子，表現出優異的HER催化活性和穩定性。該催化劑在0.5M的H2SO4電解質中，在電流密度為10mA/cm2的條件下，電解水陰極過電位僅為262千伏，并且在循環10000次之后依然保持較高的活性。科研人員通過密度泛函理論計算表明，石墨烯中摻雜氮原子量的提高有利于提供更多的吸附位點和降低HER反應的活化能。同時合金@石墨烯復合結構間存在著電荷從金屬向石墨烯層的轉移，這種協同作用會降低析氫反應的吉布斯自由能，促進析氫反應的進行，進一步提升了材料的催化活性。此外，石墨烯層還提升了合金顆粒在酸性溶液中的耐腐蝕性和耐氧化性，從而提高了催化劑的循環穩定性。

    該研究為制備廉價、高效的非貴金屬電解水催化劑提供了一種新的途徑，也可為用MOF作前驅物制備其它金屬、合金@碳復合材料催化劑提供借鑒。

    該文的第一作者為博士生楊陽。該研究工作得到國家自然科學基金委、中國科學院、蘇州納米科技協同創新中心的支持。
 

   
a. 氮摻雜石墨烯模型，氮原子旁邊的碳原子是吸附位點；b. 兩個氮原子摻雜的吸附模型；
c. 金屬團簇與石墨烯之間存在電荷轉移；d. 計算得到的各個模型自由能△GH*

責任編輯：班英飛

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