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這種材料的特殊性質(zhì)發(fā)現(xiàn)了30年，首次登上Nature！

2022-07-18 15:53:50 作者：材料人來源：材料人分享至：

一、導(dǎo)讀

如果你反轉(zhuǎn)電腦內(nèi)存中的一個比特，然后再轉(zhuǎn)換回去，那么，最終實(shí)現(xiàn)了初始態(tài)的恢復(fù)，這是我們熟悉的“0, 1”兩態(tài)存儲機(jī)制。作為新型非易失性存儲器件的備選材料，磁電多鐵材料是極具前景的一類材料體系，由于同時(shí)具有鐵電和（反）鐵磁有序，兩種不同序參數(shù)之間的相互耦合就會迸發(fā)出豐富的物理圖像，所謂多態(tài)存儲就是其應(yīng)用的典范。不過，我們通常說的“多態(tài)”，其實(shí)是電、磁兩種鐵性有序各自“0,1”存儲的相互疊加與影響，倒是幾乎沒人想過，電、磁反轉(zhuǎn)過程本身是否能出現(xiàn)新的“態(tài)”。

這一想法，其實(shí)并非天方夜譚，這不，有人就發(fā)現(xiàn)了這“常態(tài)”思維中的“新態(tài)”。

二、成果掠影

當(dāng)然，介紹這項(xiàng)新發(fā)現(xiàn)前，還得稍微講講多鐵材料。首先，這里的“鐵”不是鐵鍋、鐵鏟的鐵，而是指的所謂“鐵性”(ferroics)，即在外場反轉(zhuǎn)時(shí)出現(xiàn)的某物理量滯后現(xiàn)象。其中，鐵電和鐵磁是研究較廣的兩大系統(tǒng)，因?yàn)槠渚哂兄匾募夹g(shù)價(jià)值，當(dāng)然，如果某種材料同時(shí)具有這兩種鐵性有序，我們就將其稱之為磁電多鐵材料。早在上世紀(jì)50年代，著名的學(xué)者朗道在其相變唯象理論中就指出了磁和電存在耦合關(guān)系，不過，早期的研究主要集中在理論層面，盡管后來也發(fā)現(xiàn)了幾例多鐵體，但大都性能平平，沒激起太多波瀾。客觀的說，彼時(shí)的多鐵研究是小眾群體，凝聚態(tài)物理學(xué)者們并沒有過多的重視。

2003年，兩篇重要文獻(xiàn)的問世，改變了這一切，一篇是BiFeO3，另一篇是TbMnO3。其中，作為第Ⅱ類多鐵材料的代表，后者的問世帶來了不小的轟動，何為第Ⅱ類？

簡言之，就是“磁致鐵電”型多鐵材料，特殊的磁結(jié)構(gòu)誘導(dǎo)了鐵電有序。由于其具有較強(qiáng)的磁電耦合效應(yīng)，因而引發(fā)了大量的研究。不過，其實(shí)早于2003年的突破性研究，一些具有第Ⅱ類多鐵特性的材料早已有報(bào)道，例如，今天我們將要介紹的GdMn2O5，作為除了TbMnO3之外的RMn2O5家族的代表性材料，筆者的印象里，有關(guān)它多鐵性質(zhì)相關(guān)的研究并不多，并且?guī)缀醵际茄永m(xù)這一類多鐵材料的研究思路，沒有太多的亮點(diǎn)。這不，筆者特地在web of science核心合集以“GdMn2O5”為主題詞進(jìn)行檢索，果然，一共只有47篇，數(shù)量少的驚人。主要的發(fā)文期刊如下：

圖1 GdMn2O5的發(fā)表期刊圖示

如圖1所示，該材料主要發(fā)表在傳統(tǒng)凝聚態(tài)物理期刊，沒有綜合性期刊發(fā)表過這一材料的研究成果。當(dāng)我們在Nature出版社檢索時(shí)，竟然沒有一篇曾經(jīng)發(fā)表過的成果提到GdMn2O5，可見，其確實(shí)屬于學(xué)術(shù)界的冷材料。如果仔細(xì)探究，我們發(fā)現(xiàn)，最早報(bào)道其磁電效應(yīng)的文獻(xiàn)為一篇發(fā)表在1992年的工作：

圖2 最早報(bào)道GdMn2O5磁電效應(yīng)的成果

也就是說，30年來，這個多鐵家族中被冷落的材料并沒有帶給物理學(xué)界太多新的意外與驚喜。

然而，近日，由意大利技術(shù)研究院(Istituto Italiano di Tecnologia)的S. Artyukhin、維也納工業(yè)大學(xué)的Andrei Pimenov，羅格斯大學(xué)的S.-W. Cheong，格羅寧根大學(xué)的Maxim Mostovoy等學(xué)者組成的國際研究團(tuán)隊(duì)在GdMn2O5單晶中發(fā)現(xiàn)了一個非常有趣的現(xiàn)象，即：

聽起來確實(shí)奇特，那么，究竟何為曲軸般的磁現(xiàn)象，為什么鐵電極化出現(xiàn)了4態(tài)？

原來，Andrei Pimenov教授本想研究GdMn2O5這種多鐵材料在磁場下的“磁控電”，一開始施加了一個強(qiáng)磁場，發(fā)現(xiàn)鐵電極化改變的不太明顯，然后，關(guān)閉了磁場，突然間，鐵電極化反轉(zhuǎn)了！！！它反轉(zhuǎn)了！緊接著，他們又重復(fù)了一遍剛才的操作，發(fā)現(xiàn)極化再次反轉(zhuǎn)，回到了初始態(tài)。

不過，上述過程必須要在磁場同單晶取向保持10°左右時(shí)才能實(shí)現(xiàn)，這個10°也稱之為神奇的“魔角”！

隨后的進(jìn)一步分析表明：首次發(fā)現(xiàn)的4態(tài)磁電翻轉(zhuǎn)，其實(shí)是作為不同的2態(tài)翻轉(zhuǎn)狀態(tài)之間的拓?fù)浔Ｗo(hù)邊界出現(xiàn)的。

最后，為啥稱之為“曲軸”？

來自維也納工業(yè)大學(xué)官網(wǎng)的新聞報(bào)道中，一張圖片給出了答案：

圖3 Janek Wettstein和Andrei Pimenov credit: Vienna University of Technology

在圖3的右上角，紙板上的兩幅圖片直觀的展現(xiàn)了所謂“曲軸式”的4態(tài)轉(zhuǎn)換過程，上面的圖片是發(fā)生4態(tài)變化的過程，下圖是曲軸的照片。

其實(shí)，這樣一個過程可以理解為線性往復(fù)變化的磁場恰如一枚活塞，而晶格中的Mn原子鏈相當(dāng)于傳動軸，最終驅(qū)使自旋序發(fā)生了4態(tài)轉(zhuǎn)換，從而實(shí)現(xiàn)了對鐵電極化的調(diào)控，其原子機(jī)制為一種Mn原子的自旋方向以90°往復(fù)反轉(zhuǎn)，另一種Mn原子的自旋則發(fā)生了360°轉(zhuǎn)變。

這項(xiàng)新發(fā)現(xiàn)以題為“Topologically protected magnetoelectric switching in a multiferroic”發(fā)表在綜合性期刊Nature上。

三、核心創(chuàng)新點(diǎn)

√ GdMn2O5單晶存在由魔角磁場開閉導(dǎo)致的電極化4態(tài)滯回

√ 將磁場的往復(fù)運(yùn)動轉(zhuǎn)換成環(huán)形的自旋運(yùn)動

√ 磁電反轉(zhuǎn)過程與磁場的符號無關(guān)，并且無需磁電冷卻

√ 產(chǎn)生4態(tài)滯回的物理?xiàng)l件為：在高（低）場角下，兩個更規(guī)則的2態(tài)滯回區(qū)域間的拓?fù)洳町悈^(qū)域（魔角附近）

四、數(shù)據(jù)概覽

五、成果啟示

一種具有4個可能狀態(tài)的系統(tǒng)，在每次反轉(zhuǎn)中將會實(shí)現(xiàn)2比特的存儲容量，這同傳統(tǒng)意義的”0”或”1”代表的1比特信息不同。在較窄的場強(qiáng)窗口下，平坦的能量轉(zhuǎn)變過程導(dǎo)致序參數(shù)發(fā)生大的轉(zhuǎn)變，這使得高效率的反轉(zhuǎn)得以實(shí)現(xiàn)，這是非常有技術(shù)價(jià)值的新機(jī)制。

多鐵材料從2003年開始的復(fù)興到現(xiàn)在的蓬勃發(fā)展，盡管有不少突破性的進(jìn)展，但近些年來，主要的研究側(cè)重于疇的演化，新單相多鐵體系的摸索，以及追尋更強(qiáng)磁電耦合體系。但是，磁電反轉(zhuǎn)過程的效率似乎很少研究，這項(xiàng)令人驚訝的成果可能為多鐵開啟了一個新的大門，筆者預(yù)計(jì)，很快將有一大批具有類似特性的第Ⅱ類多鐵材料得以“重啟”，特別是RMn2O5家族的其他成員，應(yīng)當(dāng)會成為今年的研究熱點(diǎn)。

當(dāng)然，這項(xiàng)研究真正令人癡迷的地方在于，當(dāng)你按照常規(guī)思路研究一個沒太多人研究的老材料時(shí)，你得多花些心思在測試技術(shù)的小改變上。材料其實(shí)沒有什么新舊之分，只要結(jié)構(gòu)適合、組分恰當(dāng)，一樣能發(fā)現(xiàn)新物理，看到新圖像，開辟新思路。

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