摘要

綜述了埋地管線鋼在管道外部環(huán)境中開裂機(jī)理的研究進(jìn)展，總結(jié)了材料因素 (合金元素、顯微組織、夾雜物) 、環(huán)境因素 (外加電位、pH、溫度、侵蝕性離子) 和應(yīng)力因素 (殘余應(yīng)力、載荷類型、應(yīng)變速率) 對(duì)管線鋼SCC行為和機(jī)理的影響規(guī)律，梳理了兩類典型pH SCC機(jī)理的形成過程，討論了經(jīng)典裂紋擴(kuò)展速率預(yù)測(cè)模型的先進(jìn)性和局限性，最后針對(duì)研究存在的不足展望了埋地管線鋼SCC未來的研究方向。

關(guān)鍵詞： 管線鋼 ; 應(yīng)力腐蝕開裂 ; 土壤環(huán)境

作為現(xiàn)代文明的基石，鋼鐵材料在社會(huì)進(jìn)步中發(fā)揮著重要作用。近年來，隨著工業(yè)化的蓬勃發(fā)展，全球?qū)τ蜌赓Y源的需求量日益增加，管線鋼因其可靠性和經(jīng)濟(jì)性仍被廣泛應(yīng)用于石油天然氣的輸送。截至2019年底，中國共建成油氣管道1.39×105 km，已經(jīng)形成了東西相貫、南北相通的龐大管道運(yùn)輸網(wǎng)絡(luò)[1]。而管線在其運(yùn)作過程中不可避免地會(huì)發(fā)生腐蝕失效，對(duì)生命財(cái)產(chǎn)安全造成嚴(yán)重威脅[2]。目前，埋地管線鋼大多采用涂層與外加電流陰極保護(hù)的聯(lián)合手段進(jìn)行防護(hù)，而當(dāng)涂層發(fā)生破損剝落后，管線會(huì)直接與土壤介質(zhì)環(huán)境相接觸，并在陰極保護(hù)的作用下形成敏感的開裂環(huán)境，最終誘發(fā)管線發(fā)生應(yīng)力腐蝕開裂 (SCC)。作為埋地鋼質(zhì)管線的主要破壞形式之一，土壤SCC在很多國家 (加拿大、前蘇聯(lián)、澳大利亞、巴基斯坦等) 發(fā)生過，造成了巨大的經(jīng)濟(jì)損失和人員傷亡。根據(jù)土壤SCC發(fā)生的介質(zhì)特征，可將其分為兩大類：高pH SCC和低pH SCC (近中性pH SCC和弱酸性pH SCC)。前者最早于1965年在美國被發(fā)現(xiàn)[3]，由于這類失效均發(fā)生在濃的CO32-/HCO3-溶液中，介質(zhì)pH通常為8~10.5，溫度區(qū)間22~90 ℃，且表現(xiàn)為沿晶開裂 (IGSCC)，常稱之為高pH SCC或經(jīng)典SCC。而后者是1985年在加拿大被首次報(bào)道[4,5]，這類開裂多發(fā)生在涂層受損、剝離和多孔滲水處，且表現(xiàn)為穿晶開裂 (TGSCC)，裂紋較寬且裂紋壁腐蝕明顯，pH一般為6~8，故常稱之為近中性pH SCC或非經(jīng)典SCC。關(guān)于開裂機(jī)理，普遍認(rèn)為高pH SCC的發(fā)生機(jī)理為陽極溶解 (AD) 機(jī)制，但其主要發(fā)生在陰保電位較負(fù)的條件下，是否存在氫脆 (HE) 機(jī)制仍存疑；低pH SCC一般認(rèn)為是陽極溶解和氫脆 (AD＋HE) 混合機(jī)制。目前，國際上已報(bào)道了大量有關(guān)埋地管線SCC的研究工作，但仍存在較多業(yè)界難題。首先，高pH下沿晶開裂及近中性pH下穿晶開裂的微觀本質(zhì)仍不清晰。其次，對(duì)基于力學(xué)-電化學(xué)協(xié)同機(jī)制的位錯(cuò)電化學(xué)行為與效應(yīng)研究還不充分。另外，由于管線SCC成因和影響因素繁多，其裂紋擴(kuò)展及壽命預(yù)測(cè)評(píng)價(jià)復(fù)雜且周期長，基于實(shí)際工況條件下的SCC快速評(píng)價(jià)技術(shù)及新型耐SCC鋼種開發(fā)研究仍存在大量空白。

本文綜述了埋地管線SCC在開裂機(jī)理、影響因素及裂紋擴(kuò)展速率預(yù)測(cè)模型等方面的最新研究成果，總結(jié)了研究中的不足并對(duì)后續(xù)研究做了展望，以期為我國新型耐SCC管線鋼的設(shè)計(jì)開發(fā)提供參考。

1 土壤應(yīng)力腐蝕開裂機(jī)理

管線鋼土壤高pH SCC案例最早于1965年被報(bào)道，其相關(guān)研究可追溯到上世紀(jì)70年代。文獻(xiàn)[3]介紹了一起典型的澳大利亞天然氣集輸管線沿晶開裂案例。該管道M12線 (X52鋼，管徑200 mm，壁厚6.9 mm) 采用聚氯乙烯涂層+陰極保護(hù)進(jìn)行聯(lián)合防護(hù)，但其服役未滿6 a即發(fā)生了IGSCC (圖1)。進(jìn)一步分析發(fā)現(xiàn)，管線下底側(cè)涂層存在大面積剝落，在陰極保護(hù)的作用下形成了以碳酸鹽為主的高pH環(huán)境，最終在點(diǎn)蝕-應(yīng)力腐蝕裂紋機(jī)制下誘發(fā)SCC，造成了嚴(yán)重后果。

圖1   澳大利亞天然氣集輸管道M12線典型IGSCC案例[3]

目前，普遍認(rèn)為Parkins定義了標(biāo)準(zhǔn)的高pH SCC實(shí)驗(yàn)環(huán)境：1 N Na2CO3+1 N NaHCO3，75 ℃，控制電位為-650 mVSCE。且國際上廣泛采用的慢應(yīng)變速率拉伸 (SSRT) 應(yīng)力腐蝕評(píng)價(jià)方法便是他最先提出的。其最早基于C-Mn鋼提出了SCC陽極溶解 (AD) 機(jī)制，并結(jié)合Faraday第二定律給出了AD機(jī)制下的裂紋擴(kuò)展速率，提出了著名的“浴缸”模型并對(duì)第Ⅲ、Ⅳ階段的壽命進(jìn)行了定量預(yù)測(cè)[6]。而關(guān)于近中性pH SCC，有關(guān)其詳細(xì)報(bào)道則晚了近20 a，其開裂機(jī)理經(jīng)歷了從AD到HE (Hydrogen embrittlement) 再到AD+HE混合機(jī)制的發(fā)展與演變。兩類典型pH SCC特征見表1。經(jīng)過數(shù)十年的室內(nèi)外研究，目前關(guān)于兩類典型pH環(huán)境中的開裂機(jī)理，業(yè)界已基本達(dá)成了共識(shí)。

表1   管線鋼兩類典型pH SCC特征比較[7]

 

1.1 高pH SCC機(jī)理

普遍認(rèn)為高pH SCC的機(jī)理為AD機(jī)制[8,9]。關(guān)于高pH SCC表現(xiàn)為沿晶開裂的本質(zhì)，傳統(tǒng)觀點(diǎn)認(rèn)為IGSCC特征主要與晶界偏析及晶界處選擇性溶解有關(guān)[10]。例如，Wu等[11]通過第一性原理計(jì)算認(rèn)為P在晶界偏析可降低界面處的原子結(jié)合能，促進(jìn)IGSCC。Yamaguchi等[12]基于密度泛函理論 (DFT) 研究了S的偏析對(duì)Fe晶界結(jié)合能的影響，認(rèn)為S偏析可導(dǎo)致晶界的拉伸強(qiáng)度和結(jié)合能降低，并且相鄰S原子之間的排斥力會(huì)引起較大的晶界膨脹，削弱了晶界結(jié)合力并誘發(fā)IGSCC微裂紋萌生。Kirchheim等[13]研究也肯定了晶界偏析的有害作用。

Wang等[14,15]利用高分辨掃描透射電子顯微鏡 (STEM) 研究了X52和X65鋼的晶界成分，發(fā)現(xiàn)在珠光體與珠光體、珠光體與鐵素體以及鐵素體與鐵素體的晶界上并無P、S偏析，這表明在IGSCC過程中，晶界的優(yōu)先溶解與P、S的偏析無關(guān)。為進(jìn)一步證實(shí)晶界是否存在C偏析，Atrens等[16]利用原子探針場(chǎng)離子顯微鏡 (APFIM) 分析表明，X70鋼晶界處的C原子分?jǐn)?shù)低于10%，不足以引起晶界處的電偶腐蝕并誘發(fā)IGSCC，這直接否定了IGSCC歸因于晶界偏析的傳統(tǒng)認(rèn)識(shí)。并且，隨著冶金技術(shù)進(jìn)步，鋼的純凈度不斷提高，晶界偏析已難以產(chǎn)生，但仍觀察到了管線鋼在高pH環(huán)境中發(fā)生的IGSCC現(xiàn)象。因此，晶界偏析可能并非誘發(fā)IGSCC的本質(zhì)原因。另外，Liang等[17]在堿性模擬土壤溶液中觀察到了X80鋼的穿晶開裂 (TGSCC) 現(xiàn)象，Song等[18]也觀察到當(dāng)外加電位低于-950 mVSCE時(shí)，X100鋼在經(jīng)典高pH溶液中發(fā)生了典型的氫脆失效。因此，單一地認(rèn)為高pH SCC為AD機(jī)制存在明顯不足，同時(shí)高pH環(huán)境并非發(fā)生IGSCC的充分條件。管線鋼的開裂機(jī)理除受溶液介質(zhì)影響外，可能還受外加電位等因素的影響。因此，有關(guān)管線鋼高pH SCC的開裂本質(zhì)仍有待進(jìn)一步研究。

1.2 近中性pH SCC機(jī)理

近中性pH SCC機(jī)理經(jīng)過了以下幾種機(jī)制的演變。早期觀點(diǎn)認(rèn)為其仍為AD機(jī)制。Jack等[19]研究了414不銹鋼在NS4溶液中的裂紋擴(kuò)展行為，認(rèn)為近中性pH SCC可能是AD機(jī)制。Gonzalez-Rodriguez等[20]研究認(rèn)為X80鋼在0.01N NaHCO3溶液中的SCC仍表現(xiàn)為AD機(jī)制，因?yàn)榫植扛g (AD) 可促進(jìn)裂紋萌生。之后，有學(xué)者認(rèn)為近中性pH SCC為HE機(jī)制。Rebak等[21]和Qiao等[22]較早證實(shí)了H進(jìn)入金屬中所產(chǎn)生的作用。Chen等[23]研究也表明HE將在裂紋萌生和初始生長AD機(jī)制之后發(fā)揮重要作用。而目前，逐漸發(fā)展形成了陽極溶解和氫脆 (AD+HE) 的混合機(jī)制。該機(jī)制認(rèn)為AD控制著裂紋的萌生和早期擴(kuò)展，而在裂紋萌生和長大之后，HE機(jī)制控制著裂紋的擴(kuò)展過程。

在混合機(jī)制中，H促進(jìn)陽極溶解型的SCC機(jī)制曾被廣泛關(guān)注。Qiao等[24]最先基于熱力學(xué)分析提出H促進(jìn)陽極溶解模型，利用該模型描述了不銹鋼中H對(duì)陽極溶解的促進(jìn)作用，認(rèn)為H與應(yīng)力的協(xié)同作用加速了裂尖的陽極溶解。后來，Gu等[25]研究了X52鋼及X80鋼在近中性pH溶液中的SCC行為，認(rèn)為擴(kuò)散到裂尖的H促進(jìn)了鋼的陽極溶解并增大了SCC敏感性，即提出了基于管線鋼的氫促進(jìn)陽極溶解型的SCC機(jī)理模型。后來該模型受到了Lu等[26]的質(zhì)疑，其團(tuán)隊(duì)結(jié)合理論分析和實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證發(fā)現(xiàn)，在除氧的近中性模擬溶液中，溶解氫及外加應(yīng)力的協(xié)同作用對(duì)管線鋼活性溶解的影響基本可忽略不計(jì)，這直接否定了近中性pH SCC屬于H促進(jìn)陽極溶解型機(jī)制的傳統(tǒng)觀點(diǎn)。因此，H與陽極溶解及其之間協(xié)同作用關(guān)系還有待進(jìn)一步澄清。

綜上，雖然目前兩類典型pH SCC的機(jī)理研究或有不足，例如高pH下的IGSCC是否與晶界偏析直接相關(guān)仍存疑，同時(shí)對(duì)于近中性pH下TGSCC的電化學(xué)差異性根源及本質(zhì)仍缺乏深入解析。但利用AD或AD+HE機(jī)制來描述和揭示實(shí)際工況及模擬環(huán)境下的SCC行為規(guī)律仍具有科學(xué)性和普遍性。并且在此基礎(chǔ)上，國內(nèi)外研究者們以SCC的定義為出發(fā)點(diǎn)，研究了材料、環(huán)境及應(yīng)力等因素對(duì)SCC行為的影響，獲得了豐富可靠的SCC數(shù)據(jù)及規(guī)律。

2 埋地管線鋼SCC影響因素

作為一類特殊的局部腐蝕，SCC的發(fā)生須滿足敏感材料、特定的腐蝕介質(zhì)和一定水平的拉應(yīng)力3個(gè)必要條件[27]。一方面，材料中合金元素的組成及比例、顯微組織物理及化學(xué)均勻性、夾雜物水平、M/A島形態(tài)及數(shù)量以及晶界特征等因素都會(huì)影響管線鋼的SCC敏感性。另一方面，埋地管線鋼在不同酸堿度的地下水環(huán)境中均會(huì)發(fā)生SCC，同時(shí)其他外部條件如外加陰極保護(hù)電位、pH、充氫、溫度及侵蝕性離子等都會(huì)增加介質(zhì)敏感性和SCC傾向。再者，從斷裂力學(xué)層面講，只有當(dāng)金屬材料在特定腐蝕介質(zhì)中所受的局部拉應(yīng)力超過臨界值 (σth或KIC) 時(shí)SCC才能發(fā)生，所以，一定水平的拉應(yīng)力是誘發(fā)SCC的重要前提。因此，深入研究埋地管線鋼SCC影響因素及其規(guī)律，對(duì)于腐蝕控制措施的制定及新型耐SCC管線鋼的設(shè)計(jì)及開發(fā)意義重大。

2.1 材料因素

研究表明，管線鋼的成分、顯微組織、鋼中的夾雜物及M/A島的形態(tài)及數(shù)量等因素均會(huì)導(dǎo)致微區(qū)電化學(xué)差異性或促進(jìn)局部應(yīng)力應(yīng)變集中，顯著影響管線鋼SCC敏感性。

Chung等[28]研究了奧氏體不銹鋼在沸水堆 (BWR) 中的SCC行為，發(fā)現(xiàn)適當(dāng)Ni的添加對(duì)抑制SCC有利，晶界Si濃度的增加可有效降低IGSCC發(fā)生概率，而V在晶界偏析會(huì)增大SCC敏感性。Parkins等[29]系統(tǒng)研究了Al、Cr、Cu、Ni、Mo、Si及Ti的添加對(duì)鐵素體鋼在硝酸鹽溶液、碳酸鹽/碳酸氫鹽溶液中SCC行為的影響，發(fā)現(xiàn)在不同的溶液中，元素添加對(duì)SCC的影響不盡相同，但主要通過影響鋼的溶解及鈍化行為而發(fā)揮作用，并且Cr和Ti對(duì)提高SCC抗性最為有利，而Mn、S等有害元素卻能促進(jìn)SCC發(fā)生[30,31]。

Dong等[32]利用電化學(xué)充氫研究了顯微組織對(duì)X70鋼氫致開裂裂紋形核的影響，發(fā)現(xiàn)微裂紋基本沿多邊形鐵素體與基體界面形核并擴(kuò)展，而針狀鐵素體可有效降低SCC裂紋形核概率。Bulger等[33]研究了不同熱處理狀態(tài)下的X70鋼在近中性pH溶液中的SCC行為，表明與鐵素體+珠光體組織相比，細(xì)粒狀貝氏體+鐵素體的顯微組織具有更高的強(qiáng)度和SCC抗性。Liu等[34]研究了X70鋼在鷹潭酸性土壤模擬溶液中的SCC行為，表明正火和淬火組織因貝氏體含量較高而具有較高的SCC敏感性，而鐵素體含量較高熱軋組織表現(xiàn)出低的SCC敏感性。Gonzalez-Rodriguez等[20]認(rèn)為在0.01 mol/L NaHCO3溶液中，X80鋼的淬火及淬火回火組織較其原始組織有更大的SCC敏感性。

另外，焊接熱影響區(qū) (HAZ) 因受極端溫度梯度的影響，晶粒粗化且組織均勻性較差，其與母材 (BM) 在成分和微觀結(jié)構(gòu)上的微小差異會(huì)導(dǎo)致形成腐蝕微電偶，從而增大SCC敏感性。Li等[35]研究了X100管線鋼HAZ組織在酸性溶液中SCC行為，表明粗大的貝氏體板條促進(jìn)了裂紋擴(kuò)展，而針狀鐵素體和準(zhǔn)多邊形鐵素體會(huì)鈍化裂紋尖端，降低SCC敏感性。特別地，在焊接熱影響區(qū)，隨距離焊縫的位置發(fā)生變化，HAZ組織會(huì)有明顯差異，其SCC敏感性也不盡相同。Li等[36]研究了外加電位對(duì)E690鋼基材 (BM) 及不同熱影響區(qū) (粗晶粒熱影響區(qū)CGHAZ、細(xì)晶粒熱影響區(qū)FGHAZ、臨界熱影響區(qū)ICHAZ) 組織在模擬海水溶液中SCC行為的影響，表明基體金屬與熱影響區(qū)組織的SCC敏感性存在較大差異：在開路電位下，其SCC敏感性順序?yàn)镕GHAZ＜ICHAZ＜BM＜CGHAZ；當(dāng)電位負(fù)移至-850 mVSCE時(shí)，由于氫脆作用的加強(qiáng)，HAZ與基體組織的SCC敏感性均明顯增加，并且HAZ組織的SCC敏感性明顯高于基體金屬。這表明HAZ組織對(duì)氫脆十分敏感，其在較低的外加電位下會(huì)表現(xiàn)出高的SCC敏感性。

Kim等[30]研究表明，鋼中長條狀MnS夾雜導(dǎo)致SCC微裂紋易于沿其與基體的界面形核并擴(kuò)展，增大SCC敏感性。同時(shí)，Williams等[37]研究表明，MnS夾雜物的優(yōu)先溶解會(huì)進(jìn)一步誘發(fā)點(diǎn)蝕萌生。通常可通過Ca處理形成球形CaS以消除或減輕S的有害作用。但Elboujdaini等[38]研究表明，X65鋼中的球形CaS夾雜在模擬NS4溶液中容易發(fā)生溶解形成點(diǎn)蝕坑，進(jìn)一步誘發(fā)SCC裂紋形核與擴(kuò)展，并不能有效降低SCC敏感性。因此，通過Ca處理得到球形CaS雖有助于降低應(yīng)力集中，但無法完全避免開裂的發(fā)生，推測(cè)可能與夾雜物同基體的電化學(xué)活性差異有關(guān)。Liu等[39]研究了夾雜物對(duì)X70管線鋼在酸性土壤溶液中SCC裂紋萌生的影響，觀察到微裂紋沿富Al夾雜物與基體之間的界面處形核并擴(kuò)展 (圖2a)。Jin等[40]結(jié)合局部電化學(xué)阻抗技術(shù) (LEIS) 研究表明，Al2O3夾雜相對(duì)于基體為陰極相，導(dǎo)致基體發(fā)生優(yōu)先溶解并誘發(fā)裂紋形核。因此，夾雜與基體間由于電化學(xué)差異性而引發(fā)的微電偶效應(yīng)可能是誘發(fā)微裂紋形核的重要原因。另外，Liou等[41]研究表明，細(xì)小彌散的Ti(C，N) 沉淀相抑制了夾雜物-界面處的氫偏析，極易誘發(fā)氫致裂紋形核。Dong等[42]利用電化學(xué)氫滲透測(cè)試研究了充氫行為對(duì)X100鋼氫致開裂敏感性的影響，研究表明微裂紋主要在Al2O3、TiO等夾雜處形核 (圖2b)。

圖2   管線鋼中夾雜物及顯微組織對(duì)SCC微裂紋萌生及擴(kuò)展的影響[30,32,39]

除夾雜物外，在X80、X90及X100等高強(qiáng)管線鋼中，會(huì)出現(xiàn)一定數(shù)量的M/A島，其形態(tài)和數(shù)量對(duì)SCC裂紋形核與擴(kuò)展也有重要影響。Kim等[30]利用電化學(xué)氫滲透測(cè)試研究了X70鋼的氫致裂紋形核，觀察到氫致裂紋主要沿BF及M/A島與基體界面附近擴(kuò)展 (圖2c和d)，這與此類結(jié)構(gòu)同基體間的力學(xué)或電化學(xué)活性差異有關(guān)。一方面，BF與M/A島均為高碳組織，相對(duì)于基體為陰極相，由于腐蝕微電偶效應(yīng)會(huì)誘發(fā)HIC裂紋沿其與基體的界面處形核并擴(kuò)展。另一方面，BF及M/A島相對(duì)基體為硬質(zhì)相，其與基體毗鄰區(qū)易形成應(yīng)力集中而誘發(fā)裂紋形核。

晶界結(jié)構(gòu)特征也會(huì)影響SCC敏感性。Arafin等[43]利用電子背散射衍射技術(shù) (EBSD) 研究了晶界特征對(duì)X65鋼IGSCC的影響，認(rèn)為小角度晶界及特殊的重合位置點(diǎn)陣晶界會(huì)抑制IGSCC裂紋擴(kuò)展，而大角度晶界恰恰相反。這與不同類型晶界能量的相對(duì)大小有關(guān)。

最后，鋼的表面狀態(tài)、表面膜性質(zhì)都會(huì)對(duì)SCC行為產(chǎn)生重要影響。Wang等[44]研究了X65鋼在3種不同表面處理情況下的SCC形核過程，認(rèn)為原始表面較拋光表面有更低的SCC臨界應(yīng)力。Park等[45]利用磨擦電極技術(shù)研究了膜的鈍化特性對(duì)X65管線鋼低pH SCC的影響，表明隨溶液pH降低、Cl-相對(duì)含量增多，鈍化膜的溶解穿孔會(huì)最終誘發(fā)TGSCC。

2.2 環(huán)境因素

作為影響SCC的重要因素之一，外加電位、溶液pH、充氫及溫度等環(huán)境因素為SCC的發(fā)生創(chuàng)造了電化學(xué)反應(yīng)條件，極大地影響著SCC行為及其開裂機(jī)制。

Wang等[46]早期研究表明，管線鋼在近中性pH值溶液中的SCC機(jī)制與外加電位緊密相關(guān)。當(dāng)外加電位在-500~-700 mVSCE時(shí)，SCC受AD機(jī)制控制；當(dāng)外加電位低于-800 mVSCE時(shí)，HE控制著開裂過程。張亮等[47]研究表明，當(dāng)施加強(qiáng)陽極電位時(shí)，X70鋼在庫爾勒土壤模擬溶液中的SCC表現(xiàn)為AD機(jī)制；而施加陰極電位時(shí)，表現(xiàn)為HE機(jī)制下的脆性斷裂。Liu等[34,48]結(jié)合慢應(yīng)變速率測(cè)試 (SSRT)、動(dòng)電位快慢掃極化曲線和表面分析技術(shù)，研究了外加電位對(duì)X70管線鋼在低pH值土壤模擬溶液中的SCC行為。表明隨外加電位變化，SCC機(jī)制存在差異：當(dāng)外加電位高于某一臨界電位時(shí) (X70鋼，-700 mVSCE)，SCC受AD機(jī)制控制；當(dāng)外加電位低于某一臨界電位時(shí) (X70鋼，-1000 mVSCE)，SCC受HE機(jī)制控制；當(dāng)外加電位處于二者之間時(shí)，管線鋼處于非穩(wěn)態(tài)過程，在此電位范圍內(nèi)，管線鋼發(fā)生陽極溶解并促進(jìn)開裂過程，SCC受AD和HE共同控制。目前，外加電位影響SCC機(jī)制的觀點(diǎn)已被眾多學(xué)者所接受。

Park等[44]在碳酸氫鹽溶液中研究了氧化膜鈍性對(duì)X65鋼低pH SCC的影響。表明隨溶液pH下降會(huì)導(dǎo)致穩(wěn)定鈍化區(qū)變窄和出現(xiàn)較低的破鈍電位。在低pH溶液中，由于Cl-的侵蝕作用，表面膜的再鈍化率相對(duì)較低而點(diǎn)蝕生長速率較高，易通過點(diǎn)蝕-應(yīng)力腐蝕裂紋過渡機(jī)制形成TGSCC。而在pH相對(duì)較高時(shí) (pH9.55)，在成膜早期形成了保護(hù)性良好的FeCO3膜，最終在滑移-溶解機(jī)制下發(fā)生晶界優(yōu)先溶解而引發(fā)IGSCC。

Gu等[25]研究了X52鋼在近中性pH溶液中的SCC行為，認(rèn)為充氫可促進(jìn)陽極溶解并增大SCC敏感性。Dong等[42]認(rèn)為充氫可增大X100鋼的氫致開裂敏感性。Cheng等[49-52]對(duì)X70鋼在近中性pH SCC開展了大量研究表明充氫能夠增強(qiáng)鋼的局部陽極溶解速率，進(jìn)而增大SCC敏感性，但充氫不會(huì)改變X70鋼的電化學(xué)腐蝕機(jī)理。Chen等[53]研究表明，管線表面的高濃度擴(kuò)散氫對(duì)穿晶裂紋擴(kuò)展起到了關(guān)鍵作用。

裂紋尖端局部區(qū)域的介質(zhì)條件變化也會(huì)顯著影響SCC裂紋擴(kuò)展速率及其敏感性。作為一個(gè)狹窄的半封閉區(qū)間，裂尖介質(zhì)環(huán)境與電解質(zhì)溶液本體有明顯差異。特別地，金屬陽極溶解后的水解會(huì)導(dǎo)致裂尖明顯酸化，顯著影響SCC裂紋形核及擴(kuò)展。Li等[54]在外加陰極電位下研究了裂尖介質(zhì)環(huán)境改變對(duì)E690鋼在模擬海水中SCC裂紋擴(kuò)展速率的影響，表明隨外加陰極電位的降低，裂紋擴(kuò)展速率呈先降低后增大的變化趨勢(shì)。結(jié)合掃描電子顯微鏡及電子背散射衍射進(jìn)一步分析認(rèn)為：隨外加電位降低，陰極析氫升高了裂尖局部pH，AD機(jī)制的作用受到抑制，裂紋擴(kuò)展速率降低。而隨陰極電位的繼續(xù)降低，陰極析氫明顯加快，氫脆機(jī)制開始控制著整個(gè)SCC過程，裂紋擴(kuò)展速率隨即增大。

升高溫度使IGSCC敏感電位負(fù)移并加寬了敏感電位范圍，促進(jìn)了IGSCC[55]。溶解氧含氧量較低時(shí)，致密的腐蝕產(chǎn)物膜可在一定程度上降低SCC風(fēng)險(xiǎn)[56]。張亮等[57]認(rèn)為溶液中侵蝕性的Cl-在鈍化膜表面吸附，使鈍化膜發(fā)生破裂，加速了SCC過程。另外，Eadie等[58]研究表明添加1%H2S可使X70鋼在近中性pH值溶液中的裂紋擴(kuò)展速率顯著提高。

2.3 應(yīng)力因素

埋地管線所受應(yīng)力主要包括運(yùn)作或裝配過程的工作應(yīng)力、焊接或熱處理過程的殘余應(yīng)力、腐蝕產(chǎn)物膜產(chǎn)生的膜致應(yīng)力以及表面缺陷導(dǎo)致的應(yīng)力集中，其均會(huì)對(duì)SCC行為產(chǎn)生明顯影響。

Chen等[59,60]利用中子衍射技術(shù)，研究了殘余應(yīng)力對(duì)管線鋼在近中性pH溶液中點(diǎn)蝕或SCC裂紋形核及擴(kuò)展的影響。表明具有殘余壓應(yīng)力的表面幾乎不出現(xiàn)點(diǎn)蝕或全面腐蝕。并且對(duì)于長期測(cè)試，平均裂紋擴(kuò)展速率會(huì)隨殘余應(yīng)力水平的提高而增大。

SCC的發(fā)生需要的最小應(yīng)力 (或應(yīng)力強(qiáng)度因子)，稱為閾值應(yīng)力σth (閾值應(yīng)力強(qiáng)度因子KISCC)。只有當(dāng)應(yīng)力超過σth (或KISCC) 時(shí)才會(huì)發(fā)生SCC，當(dāng)應(yīng)力低于其閾值時(shí)，裂紋會(huì)繼續(xù)萌生但無法繼續(xù)向前擴(kuò)展[61]。文獻(xiàn)[62,63]研究表明，應(yīng)力波動(dòng)、管線表面電位、管線表面狀態(tài)及使用經(jīng)歷以及環(huán)境介質(zhì)等都會(huì)對(duì)具體情況下的σth產(chǎn)生重要影響[62,63]。相對(duì)于靜載荷，動(dòng)載荷或循環(huán)載荷對(duì)于裂紋的加速擴(kuò)展十分有效，但其不是裂紋萌生和擴(kuò)展的必要條件，靜載荷下也能發(fā)生SCC裂紋的形核與擴(kuò)展[64]。

裂尖應(yīng)變速率對(duì)管線綱SCC裂紋擴(kuò)展有重要影響。Serebrinsky等[65]研究表明，裂紋擴(kuò)展速率隨應(yīng)變速率單調(diào)增加，且IGSCC擴(kuò)展速率較TGSCC增加快。Ford[66]認(rèn)為IGSCC擴(kuò)展速率決定于裂紋尖端的應(yīng)變速率與再鈍化速率的競(jìng)爭。Liu等[67]運(yùn)用局部附加電位模型研究了應(yīng)變速率對(duì)X70鋼在酸性土壤溶液中SCC的影響，認(rèn)為材料表面存在的缺陷 (如位錯(cuò)露頭、滑移臺(tái)階) 會(huì)在應(yīng)變過程中產(chǎn)生局部附加電位，其通過加速陰陽極過程而影響管線鋼SCC敏感性。當(dāng)應(yīng)變速率在一定的范圍內(nèi)時(shí) (如0~1.0×10-6 s-1)，應(yīng)變速率增加能明顯增大陰極析氫電流密度，并促進(jìn)H向金屬晶格中的滲透擴(kuò)散。但當(dāng)應(yīng)變速率增大至1.0×10-6 s-1時(shí)將導(dǎo)致出現(xiàn)陰極極限擴(kuò)散電流，之后隨應(yīng)變速率繼續(xù)增大，陰極析氫電流密度逐漸降低。進(jìn)一步分析發(fā)現(xiàn)，當(dāng)應(yīng)變速率較大時(shí)，位錯(cuò)露頭運(yùn)動(dòng)太快，反應(yīng)物不能在陰極穩(wěn)定吸附導(dǎo)致電化學(xué)活性降低而抑制了陰極析氫。可以看出，局部附加電位模型是聯(lián)系力學(xué)-電化學(xué)參數(shù)的有效橋梁與紐帶，是進(jìn)一步解析SCC過程中力學(xué)-電化學(xué)協(xié)同效應(yīng)的重要理論基礎(chǔ)。

理論研究以工程實(shí)踐為基礎(chǔ)和前提，同樣旨在更好地服務(wù)于工程應(yīng)用，這樣才能為國民經(jīng)濟(jì)貢獻(xiàn)力量。在獲悉SCC機(jī)理及其相關(guān)因素影響規(guī)律的基礎(chǔ)上，結(jié)合斷裂力學(xué)及腐蝕電化學(xué)等相關(guān)理論，通過建立SCC裂紋擴(kuò)展速率 (CGR) 預(yù)測(cè)模型，可在一定程度上評(píng)估預(yù)測(cè)管線的服役壽命，其對(duì)SCC理論及工程應(yīng)用研究具有重要意義。因此，下文將簡要梳理埋地管線典型的裂紋擴(kuò)展速率模型。

3 SCC裂紋擴(kuò)展速率模型

Parkins[8,68,69]最早研究了C-Mn鋼在典型高pH模擬溶液中的SCC行為。并結(jié)合裂紋尖端應(yīng)變速率對(duì)SCC的影響提出了基于滑移-溶解模型下的裂紋擴(kuò)展速率方程：

(1)

式中，CV為裂紋擴(kuò)展速率；Qf為一個(gè)膜破裂周期內(nèi)的溶解電荷密度；為裂紋尖端應(yīng)變速率；εf為膜破裂應(yīng)變；M為原子質(zhì)量；z為溶解金屬化合價(jià)；F為Faraday常數(shù)；ρ為金屬密度。

上述方程的提出為后期裂紋擴(kuò)展速率模型的建立奠定了基礎(chǔ)，但卻未給出Qf的具體計(jì)算式。文獻(xiàn)[66,70,71]對(duì)Parkins提出的裂紋擴(kuò)展速率模型進(jìn)行了完善，提出了Ford-Andresen模型。該模型認(rèn)為，金屬或合金在高溫高壓水溶液中的SCC屬于AD機(jī)制下的滑移-溶解模型。并結(jié)合Qf的定義式 (公式 (2)、(3)) 提出了基于滑移-溶解模型下的裂紋擴(kuò)展速率：

式中，I(t) 為新鮮金屬表面成膜過程中的溶解電流密度，表征膜的再鈍化特征；tf為氧化膜機(jī)械破裂的周期；m代表成膜過程中的電流密度衰減指數(shù)。

由式 (4) 可以看出，F(xiàn)ord-Andresen模型采用的力學(xué)參量為裂尖應(yīng)變速率，而裂尖應(yīng)變速率在當(dāng)時(shí)不易直接獲得，因此Shoji等[73-75]考慮了裂紋擴(kuò)展條件下應(yīng)變強(qiáng)化材料裂尖應(yīng)力應(yīng)變場(chǎng)，結(jié)合Gao等[72]早期提出的塑性裂紋尖端應(yīng)變方程，提出了Shoji模型。

(5)

式中，為裂紋擴(kuò)展速率；β、λ為常數(shù)；n為應(yīng)變強(qiáng)化指數(shù)；E為Young's模量；為應(yīng)力強(qiáng)度因子變化率；為距裂尖的距離。該模型給出了CGR與裂尖氧化膜及裂尖應(yīng)變速率之間的定量表達(dá)，但該模型未考慮裂紋尖端蠕變等過程的影響，且計(jì)算解析困難，其實(shí)際應(yīng)用仍存在較大困難。

以上涉及的裂紋擴(kuò)展模型主要關(guān)注裂尖的化學(xué)與電化學(xué)條件，大多集中于不銹鋼領(lǐng)域，而對(duì)埋地管線鋼的裂紋擴(kuò)展速率研究相對(duì)較少。在此背景下，Cheng等[76]綜合考慮了管線鋼在脫氧、近中性pH溶液中的電化學(xué)反應(yīng)，建立了基于近中性pH下裂紋尖端氫、應(yīng)力和陽極溶解相互作用的裂紋擴(kuò)展速率定量表達(dá)式：

     (6)

式中，CGR (σ，H=0) 為不受H影響的裂紋擴(kuò)展速率；kH、kσ、kHσ分別為H、應(yīng)力及其協(xié)同效應(yīng)對(duì)陽極溶解的影響因子，kΔCH為應(yīng)力鋼和非應(yīng)力鋼中H原子濃度差對(duì)陽極溶解反應(yīng)的影響。

Cheng等[76]利用該模型發(fā)現(xiàn)H與應(yīng)力的協(xié)同作用通過改變鋼的自由能來促進(jìn)裂紋擴(kuò)展。此外，應(yīng)力鋼中H濃度對(duì)裂紋擴(kuò)展有顯著影響。該模型可在一定條件下實(shí)現(xiàn)對(duì)管線鋼裂紋擴(kuò)展速率的定量預(yù)測(cè)。

Song等[77]建立了一個(gè)基于數(shù)學(xué)模型的方法，用于研究管線鋼在高pH環(huán)境中的裂紋擴(kuò)展速率 (CGR) 及裂尖介質(zhì)條件變化。其工作涉及利用兩種方法來預(yù)測(cè)CGR，其區(qū)別在于確定裂紋尖端的活性陽極電流密度。在第一種方法中，裂尖電流是基于陽極極化曲線中的電流峰值計(jì)算得出。而第二種方法則是基于Butler-Volmer方程來獲取裂尖陽極電流密度。基于該模型下的CGR預(yù)測(cè)方法，定性地揭示了裂尖條件 (電位、pH、溶液電阻率、離子濃度等) 對(duì)CGR的影響。但該模型未考慮裂尖應(yīng)變的影響，獲得的數(shù)據(jù)同實(shí)際測(cè)量值偏差較大，這也是該模型的不足之處。

在認(rèn)識(shí)到循環(huán)載荷在管線鋼SCC中的重要性，又提出了近中性pH SCC裂紋擴(kuò)展速率的“線性疊加”模型[78,79]。該模型將裂紋擴(kuò)展分為與時(shí)間相關(guān)的SCC裂紋擴(kuò)展速率項(xiàng)和與循環(huán)載荷相關(guān)且取決于應(yīng)力強(qiáng)度因子變化量 (ΔK) 的疲勞項(xiàng)：

            (7)

式中，為總的裂紋擴(kuò)展速率；為載荷波動(dòng)引起的裂紋擴(kuò)展速率，貢獻(xiàn)值一般較小，可忽略；為SCC導(dǎo)致的裂紋擴(kuò)展速率，其為CGR的主要貢獻(xiàn)項(xiàng)；另外，a為裂紋長度，N為循環(huán)次數(shù)，f為循環(huán)頻率。其中，疲勞項(xiàng)由Paris方程[80]表示為：

   (8)

式中，C和m為經(jīng)驗(yàn)系數(shù)。該模型用于預(yù)測(cè)著名Parkins“浴缸”模型的階段III和階段IV裂紋擴(kuò)展速率，并考慮了隨裂紋深度增加而發(fā)生的裂紋聚合、應(yīng)力強(qiáng)化和裂紋加速擴(kuò)展等效應(yīng)。該模型具有一定的理論意義，但要較精確地用于管線鋼裂紋擴(kuò)展速率預(yù)測(cè)，還需作大量的改進(jìn)。

綜上，目前管線鋼CGR預(yù)測(cè)主要基于實(shí)驗(yàn)室模擬測(cè)試及現(xiàn)場(chǎng)檢測(cè)得到的經(jīng)驗(yàn)公式，還沒有一套完備、便捷的快速預(yù)測(cè)評(píng)價(jià)體系。因此，在后期SCC研究中，嘗試從更微觀的尺度解析裂紋萌生機(jī)制，或開發(fā)一種能夠?qū)崟r(shí)監(jiān)測(cè)裂紋形核位置及裂紋形態(tài)信息的原位測(cè)量裝置，對(duì)于更加精確、快速地評(píng)價(jià)SCC裂紋擴(kuò)展速率及SCC敏感性具有重要意義。

4 展望

目前，雖獲得了各類管線鋼在不同介質(zhì)條件下的SCC數(shù)據(jù)及影響規(guī)律，但仍有不足之處。

首先，埋地管線鋼在兩類典型pH值溶液中的開裂機(jī)理研究還不充分。利用晶界偏析理論解釋高pH下的IGSCC仍有不足。同時(shí)，近中性pH值下為何表現(xiàn)為穿晶開裂的本質(zhì)仍不清晰。但可以肯定的是，SCC是否表現(xiàn)為沿晶或穿晶，很大程度上與管線鋼在具體溶液中晶粒和晶界區(qū)的電化學(xué)差異性有關(guān)。即存在某種參數(shù)條件使得晶粒相對(duì)于晶界為陽極或者陰極，最終由于微電偶作用而引發(fā)穿晶或沿晶開裂。但對(duì)于導(dǎo)致形成這種電化學(xué)活性差異的根源，還未有定論。

其次，力學(xué)-電化學(xué)協(xié)同機(jī)制解析仍有不足。研究表明充氫能夠增強(qiáng)鋼的局部陽極溶解進(jìn)而增大SCC敏感性，但卻無法改變電化學(xué)腐蝕機(jī)理。早期提出的H促進(jìn)陽極溶解型的SCC機(jī)制也被證明不成立。到目前，H對(duì)陽極溶解的電化學(xué)本質(zhì)或其與應(yīng)力之間的化學(xué)-電化學(xué)效應(yīng)如何具體影響陽極溶解及SCC機(jī)制仍不清晰。近年來，已有學(xué)者通過原子探針層析成像 (APT) 技術(shù)觀察到了H在晶界、位錯(cuò)和碳化物沉淀等處富集的現(xiàn)象，這對(duì)進(jìn)一步研究氫在SCC過程的致脆機(jī)理或能有所裨益。

最后，裂紋擴(kuò)展速率模型及快速評(píng)價(jià)手段研究仍有不足。從早期的Parkins模型到Ford-Andresen模型，再到后期的Shoji模型，可以看出，此類模型考慮的因素主要涉及陽極溶解、膜破裂應(yīng)變、裂尖應(yīng)變及應(yīng)變速率、應(yīng)力場(chǎng)強(qiáng)度因子及其變化率以及材料屈服強(qiáng)度和應(yīng)變硬化等，且部分參數(shù)的獲取和解析相對(duì)困難，現(xiàn)存的模型也不能做到全壽命周期的準(zhǔn)確預(yù)測(cè)。更重要的是，到目前還沒有一種適合于多體系、多介質(zhì)的通用模型。現(xiàn)存的SCC敏感性及壽命預(yù)測(cè)評(píng)價(jià)技術(shù)成本相對(duì)較高且周期長，不太適合于大規(guī)模、全周期的在線檢監(jiān)測(cè)，這也是目前困擾業(yè)界的一大難題。

綜上，對(duì)于未來的SCC行為與機(jī)理研究，以下方向與思路或可作為部分參考。

(1) 利用第一性原理計(jì)算或引入量子電化學(xué)理論進(jìn)一步解析SCC穿晶/沿晶開裂的本質(zhì)，為新型耐SCC管線鋼的開發(fā)提供微納米尺度上理論指導(dǎo)。

(2) 將局部附加電位模型 (LAPM) 和Parkins早期提出的動(dòng)電位快慢掃極化曲線方法引入到預(yù)測(cè)模型及快速評(píng)價(jià)體系中去，并結(jié)合Liu等提出的非穩(wěn)態(tài)電化學(xué)理論尋找理論和技術(shù)上的突破，這對(duì)新型耐SCC鋼的設(shè)計(jì)開發(fā)或有所裨益。

(3) 基于埋地管線鋼SCC影響因素的綜合性和復(fù)雜性，管線鋼SCC的預(yù)防與控制仍面臨嚴(yán)峻挑戰(zhàn)。目前還很難找到一種穩(wěn)定且有效的抑制SCC的手段，大多是臨時(shí)性的或都存在潛在風(fēng)險(xiǎn)。因此，唯有從材料組織結(jié)構(gòu)出發(fā)，設(shè)計(jì)開發(fā)新型耐SCC鋼種并結(jié)合有效的防護(hù)手段，才能從源頭抑制SCC事故的發(fā)生。其可行的思路有：通過恰當(dāng)?shù)暮辖鹪仄ヅ洳⒔Y(jié)合先進(jìn)的合金冶煉制備工藝 (如TMCP) 等設(shè)計(jì)、制備出細(xì)小均勻抗開裂的新型合金，進(jìn)而降低SCC敏感性；通過改進(jìn)鋼鐵冶煉工藝調(diào)控夾雜物含量及分布，進(jìn)而提高SCC抗力；利用晶界工程制備出更多的小角度晶界或重合位置點(diǎn)陣晶界，通過改善裂紋尖端應(yīng)力應(yīng)變狀態(tài)進(jìn)而抑制裂紋的擴(kuò)展。

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