摘要

采用動(dòng)電位掃描和電化學(xué)阻抗譜 （EIS） 技術(shù)，研究了Q235鋼/導(dǎo)電混凝土在鹽堿土、黃棕壤、紅壤中的腐蝕行為，分析了土壤環(huán)境因素對(duì)腐蝕過程的影響規(guī)律，并基于灰色關(guān)聯(lián)度理論計(jì)算了土壤中各離子對(duì)導(dǎo)電混凝土中Q235鋼腐蝕過程的影響權(quán)重。結(jié)果表明，加速腐蝕45 d后，Q235鋼/導(dǎo)電混凝土表面出現(xiàn)孔洞、邊緣出現(xiàn)細(xì)微裂紋。Q235鋼/導(dǎo)電混凝土在3種典型土壤環(huán)境中腐蝕速率按土壤類型由小到大排序?yàn)椋蝴}堿土＜黃棕壤＜紅壤。灰色關(guān)聯(lián)度計(jì)算結(jié)果表明，Q235鋼/導(dǎo)電混凝土在土壤中腐蝕時(shí)，土壤中各離子影響權(quán)重排序?yàn)椋簆H＞[SO₄^2-]＞[Ca²⁺]＞[Cl^-]＞[HCO₃^-]＞[Mg²⁺]＞[Fe³⁺]。隨著土壤環(huán)境pH的降低，導(dǎo)電混凝土劣化程度增大，腐蝕速率上升。土壤中的H⁺、SO₄^2-會(huì)直接與導(dǎo)電混凝土組分發(fā)生反應(yīng)，導(dǎo)致混凝土劣化，其影響權(quán)重最大。而Ca²⁺需通過擴(kuò)散的方式進(jìn)入導(dǎo)電混凝土孔隙液，以析出相應(yīng)的氧化物或者碳酸鹽沉積的方式提供物理防護(hù)作用，其影響權(quán)重略低。其中，由于Cl^-對(duì)Q235鋼腐蝕的促進(jìn)過程受到混凝土層及雙電層隔絕作用的抑制，其影響權(quán)重較低。

關(guān)鍵詞： Q235鋼/導(dǎo)電混凝土； 土壤腐蝕； 電化學(xué)測(cè)試； 灰色關(guān)聯(lián)度

桿塔接地裝置是輸電線路的重要組成部分，具有工作接地和防雷接地的作用，其穩(wěn)定運(yùn)行對(duì)于維護(hù)輸電線路安全至關(guān)重要[1]。由于接地裝置長(zhǎng)期在地下運(yùn)行，服役環(huán)境惡劣，對(duì)接地裝置的耐蝕性和導(dǎo)電性具有嚴(yán)格要求。通過在Q235鋼表面包覆一層導(dǎo)電混凝土層的方式，能有效地為Q235鋼提供物理和化學(xué)雙重保護(hù)作用，提高接地裝置的耐蝕性和電氣性能[2]。由于我國(guó)幅員遼闊，土壤類型復(fù)雜多變，接地裝置在土壤中的腐蝕影響因素眾多[3,4]。研究Q235鋼/導(dǎo)電混凝土在土壤中的腐蝕規(guī)律及機(jī)理，探究各土壤環(huán)境因素對(duì)腐蝕過程的影響權(quán)重，對(duì)于接地裝置的腐蝕與防護(hù)設(shè)計(jì)具有積極意義。

灰色系統(tǒng)理論是一種研究“小樣本”、“貧信息”的不確定系統(tǒng)的有效方法[5]。接地裝置在服役環(huán)境中使用受到復(fù)雜土壤因素的影響，恰屬于內(nèi)涵模糊而外延明確的灰色系統(tǒng)[6]，因此適用于采用灰色關(guān)聯(lián)度對(duì)接地裝置在土壤環(huán)境中影響因素進(jìn)行權(quán)重分析。目前，已有學(xué)者采用灰色系統(tǒng)理論在腐蝕領(lǐng)域進(jìn)行了相關(guān)研究。Fu等[7]采用灰色關(guān)聯(lián)法對(duì)油管腐蝕失效進(jìn)行了分析，結(jié)果表明CO2與高壓的氣體流體是造成油管腐蝕的主要原因；王海濤等[8]對(duì)碳鋼、低合金鋼的大氣腐蝕進(jìn)行了灰色關(guān)聯(lián)分析，結(jié)果表明，RH＞80%的年時(shí)數(shù)、環(huán)境溫度與相對(duì)濕度是使碳鋼、低合金鋼發(fā)生腐蝕的主要因素；查方林等[9]對(duì)接地材料在土壤浸出液中的腐蝕進(jìn)行了灰色關(guān)聯(lián)分析，結(jié)果表明Cl-與pH是影響接地材料腐蝕的主要因素。由于Q235鋼/導(dǎo)電混凝土在土壤中發(fā)生腐蝕時(shí)，混凝土組分會(huì)與土壤中的物質(zhì)發(fā)生反應(yīng)[10]，并且侵蝕性離子的擴(kuò)散過程還受到混凝土隔絕作用的影響，其腐蝕過程具有特殊性。目前，土壤環(huán)境中Q235鋼/導(dǎo)電混凝土腐蝕的研究較少，各土壤環(huán)境因素對(duì)腐蝕行為的影響規(guī)律尚不明確[11]。為此，本文采用電化學(xué)手段研究了Q235鋼/導(dǎo)電混凝土在3種典型土壤中的腐蝕行為及機(jī)理，并基于灰色系統(tǒng)理論計(jì)算了各土壤環(huán)境因素的影響權(quán)重，分析了各土壤環(huán)境因素對(duì)腐蝕過程的影響規(guī)律。

1 實(shí)驗(yàn)方法

實(shí)驗(yàn)采用鹽堿土、黃棕壤、紅壤3種典型土壤作為腐蝕介質(zhì)，各土壤主要離子含量及理化參數(shù)如表1所示，土壤理化性質(zhì)測(cè)試參照DL/T 1554-2016《接地網(wǎng)土壤腐蝕性評(píng)價(jià)導(dǎo)則》進(jìn)行，3種典型土壤經(jīng)110 ℃烘箱干燥6 h，研磨后過20目篩，按水土質(zhì)量比為2∶3的比例配制得到實(shí)驗(yàn)用土壤。本實(shí)驗(yàn)采用P.O 42.5普通硅酸鹽水泥與石灰石礦粉作為復(fù)合膠凝材料，采用碳納米管和PAN基碳纖維作為導(dǎo)電填料，導(dǎo)電混凝土成分及配比如表2所示。

表1   3種典型土壤的理化性質(zhì)

表2   導(dǎo)電混凝土的實(shí)驗(yàn)配合比

實(shí)驗(yàn)選用的金屬材料為Q235鋼，試樣尺寸為？12 mm×10 mm的圓柱體，圓柱體一端點(diǎn)焊出銅導(dǎo)線，并用環(huán)氧樹脂進(jìn)行封裝，電極工作面經(jīng)400#~1000#砂紙依次打磨，并用丙酮清洗。試樣工作面均勻地覆蓋一層厚度為0.5 cm的混凝土層。試樣制備完成后，在恒溫恒濕箱中對(duì)混凝土進(jìn)行為期1 d的加速養(yǎng)護(hù)實(shí)驗(yàn)，養(yǎng)護(hù)溫度60 ℃，相對(duì)濕度99%，得到待測(cè)試的工作電極。

電化學(xué)測(cè)試由CHI660電化學(xué)工作站完成，采用三電極體系，其測(cè)試裝置如圖1所示，Q235鋼/導(dǎo)電混凝土作為工作電極，飽和甘汞電極 （SCE） 作為參比電極，鉑電極作為輔助電極，電解質(zhì)為3種典型土壤的水飽和泥漿，電化學(xué)測(cè)試在室溫 （22 ℃±2 ℃） 下進(jìn)行。腐蝕45 d后，分別對(duì)3種典型土壤泥漿中的Q235鋼/導(dǎo)電混凝土進(jìn)行電化學(xué)阻抗譜與極化曲線測(cè)試。極化曲線的掃描速率為1 mV/S，掃描范圍為相對(duì)于開路電位±300 mV。電化學(xué)阻抗譜的交流信號(hào)幅值為10 mV，測(cè)試頻率范圍為105~10-2 Hz，通過ZSimpWin對(duì)阻抗譜進(jìn)行擬合分析。

圖1   實(shí)驗(yàn)裝置示意圖

根據(jù)Q235鋼/導(dǎo)電混凝土中Q235鋼的腐蝕特點(diǎn)與3種典型土壤的理化參數(shù)，采用式 （1） 和 （2） 所示的灰色關(guān)聯(lián)度模型計(jì)算其影響權(quán)重[12]：

式中，X'0（k）、X'i（k）為初值化序列，ρ為分辨系數(shù)，一般取0.5；min imink|X'0（k）X'i（k）|為兩級(jí)差最小值，max imaxk|X'0（k）X'i（k）|為兩級(jí)差最大值。

2 結(jié)果與分析

2.1 XRD分析

圖2為導(dǎo)電混凝土腐蝕前后的XRD圖譜。從圖可見，導(dǎo)電混凝土中包含CaCO3、3CaO·SiO2、SiO2、CaSO4·2H2O、4CaO·Al2O3·Fe2O3等物質(zhì)。其中3CaO·SiO2與4CaO·Al2O3·Fe2O3是硅酸鹽水泥的主要礦物組成成分，CaSO4·2H2O來源于硅酸鹽水泥。CaCO3主要來源于礦粉，是導(dǎo)電混凝土中的膠凝材料之一。SiO2主要來源于粉煤灰，是粉煤灰的重要組成成分。導(dǎo)電混凝土腐蝕45 d后，其物相與腐蝕前基本相同，但SiO2峰相對(duì)強(qiáng)度上升，可能是部分來自于土壤的SiO2顆粒嵌入了導(dǎo)電混凝土腐蝕形成的孔洞和裂紋當(dāng)中導(dǎo)致的。

圖2   導(dǎo)電混凝土腐蝕前后的XRD譜

2.2 宏觀腐蝕形貌

圖3為試樣在3種典型土壤中腐蝕前后的宏觀腐蝕形貌。從圖3a可見，實(shí)驗(yàn)制備的Q235鋼/導(dǎo)電混凝土試樣混凝土層結(jié)構(gòu)完整，表面彌散分布著導(dǎo)電纖維與導(dǎo)電顆粒，邊緣未見裂紋。從圖3b~d可見，試樣在3種典型土壤腐蝕45 d后，均出現(xiàn)了不同程度的腐蝕，導(dǎo)電混凝土表面出現(xiàn)孔洞，邊緣出現(xiàn)細(xì)微裂紋。

圖3   試樣在3種典型土壤中腐蝕前后的宏觀腐蝕形貌

2.3 動(dòng)電位掃描極化曲線分析

圖4為試樣在3種典型土壤中腐蝕45 d后的動(dòng)電位掃描極化曲線。從圖可見，鹽堿土中試樣可見鈍化區(qū)間，表明試樣在鹽堿土中表現(xiàn)出鈍化行為。在紅壤及黃棕壤中試樣未出現(xiàn)明顯的活化-鈍化轉(zhuǎn)變區(qū)，主要表現(xiàn)為金屬的活性溶解。表3為試樣在3種典型土壤中腐蝕45 d后的極化曲線擬合參數(shù)，表中自腐蝕電流密度Icorr表示自腐蝕電流密度，βc、βa分別為陰陽極極化率。從表可見，試樣在鹽堿土、黃棕壤和紅壤中的Icorr依次為3.770×10-7、3.819×10-7和2.752×10-6 A·cm-2，3種土壤對(duì)Q235鋼/導(dǎo)電混凝土的腐蝕性強(qiáng)弱由大到小排序?yàn)榧t壤、黃棕壤和鹽堿土。表中βa均小于βc，表明試樣在3種典型土壤中的腐蝕過程均主要受陰極反應(yīng)控制，推測(cè)原因?yàn)閷?dǎo)電混凝土層的隔絕作用及鈍化膜的形成導(dǎo)致氧氣的擴(kuò)散過程受阻，因此陰極的耗氧腐蝕為腐蝕過程的控制步驟。

圖4   試樣在3種典型土壤中腐蝕45 d后的動(dòng)電位極化曲線

表3   試樣在3種典型土壤中腐蝕45 d后的極化曲線擬合參數(shù)

2.4 電化學(xué)阻抗譜分析

圖5為試樣在3種典型土壤中腐蝕45 d后的電化學(xué)阻抗譜。從圖5a可見，試樣在腐蝕45 d后，低頻區(qū)均出現(xiàn)傾角為45°的類Warburg阻抗直線，此時(shí)腐蝕過程受電荷轉(zhuǎn)移與擴(kuò)散過程聯(lián)合控制。從圖5b可見，阻抗譜包含3個(gè)時(shí)間常數(shù)，圖中低頻區(qū)對(duì)應(yīng)Q235鋼的電荷轉(zhuǎn)移電阻，中頻區(qū)對(duì)應(yīng)鈍化膜的電阻及電容，高頻區(qū)對(duì)應(yīng)土壤及混凝土層的電阻及電容，故本文采用Sagoe-Crentsil[13]提出的3個(gè)時(shí)間常數(shù)的等效電路 （CcRc）（CfRf）（Cdl（RctW）） 進(jìn)行擬合，為了更好還原土壤環(huán)境中Q235鋼/導(dǎo)電混凝土的腐蝕過程，本文在等效電路 （CcRc）（CfRf）（Cdl（RctW）） 基礎(chǔ)上再串聯(lián)一個(gè)土壤介質(zhì)電阻Rs，其等效電路如圖6所示。其中Rs為土壤介質(zhì)電阻；Cc、Rc分別表示導(dǎo)電混凝土電容與導(dǎo)電混凝土電阻；Qf、Rf分別表示鈍化膜層電容與鈍化膜層電阻；Cdl表示Q235鋼表面雙電層電容，測(cè)量中發(fā)現(xiàn)阻抗弧為壓扁的半圓，通常用常相位角元件Qdl來替代；Rct表示電荷轉(zhuǎn)移電阻；W代表具有擴(kuò)散效應(yīng)的Warburg阻抗。

圖5   試樣在3種典型土壤中腐蝕45 d后的電化學(xué)阻抗譜

圖6   試樣在3種典型土壤中的等效電路模型

表4為試樣在3種典型土壤中腐蝕45 d時(shí)的EIS擬合參數(shù)。從表可見，紅壤中土壤電阻Rs較大，這主要與紅壤含鹽量較低有關(guān)。鹽堿土中導(dǎo)電混凝土電容Cc最小，說明此時(shí)導(dǎo)電混凝土中容納的電解質(zhì)溶液較少，混凝土內(nèi)部的孔洞及微裂紋數(shù)量少，劣化程度低。表中，試樣在鹽堿土中的膜層電阻Rf比其余兩種土壤大了一個(gè)數(shù)量級(jí)，其中膜層電阻Rf反映了金屬表面鈍化膜層電絕緣性能，決定了電子在鈍化膜內(nèi)遷移過程的難易程度，影響電荷轉(zhuǎn)移電阻Rct的大小[14]。鹽堿土環(huán)境中導(dǎo)電混凝土劣化形成的孔洞及裂紋數(shù)量少，對(duì)H+、H2O、O2、Cl-、SO42-等侵蝕性物質(zhì)擴(kuò)散過程的阻礙作用強(qiáng)，有利于維持混凝土內(nèi)部環(huán)境的高堿性，從而在Q235表面形成結(jié)構(gòu)穩(wěn)定且致密的鈍化膜結(jié)構(gòu)，因此其腐蝕速率最低。此處，將極化電阻Rp定義為Rct和Rf之和，極化電阻越大，金屬腐蝕速率越低[15]。3種典型土壤Rp大小按土壤類型排序依次為鹽堿土、黃棕壤和紅壤，以上結(jié)果與極化曲線擬合結(jié)果一致。

表4   試樣在3種典型土壤中腐蝕45 d后的EIS擬合參數(shù)

2.5 灰色關(guān)聯(lián)度結(jié)果

表5為Q235鋼腐蝕電流密度和土壤環(huán)境因素的對(duì)應(yīng)關(guān)系，此處將Q235鋼/導(dǎo)電混凝土中Q235鋼的腐蝕電流密度作為參考數(shù)列，3種土壤的理化性質(zhì)作為比較數(shù)列。經(jīng)計(jì)算，Q235鋼的腐蝕電流密度與3種土壤的理化性質(zhì)的灰色關(guān)聯(lián)度由大到小排序?yàn)椋海?gamma;01，γ02，…γ07）=（0.7382，0.7109，0.7106，0.7214，0.7639，0.7153，0.7812）。灰色關(guān)聯(lián)度的大小決定了該種土壤環(huán)境因素對(duì)于Q235腐蝕過程促進(jìn)或者抑制作用的強(qiáng)弱。結(jié)果表明，Q235鋼/導(dǎo)電混凝土在土壤中腐蝕時(shí)，土壤環(huán)境因素的影響權(quán)重排序結(jié)果為：pH＞[SO42-]＞[Ca2+]＞[Cl-]＞[HCO3-]＞[Mg2+]＞[Fe3+]。

表5   Q235鋼腐蝕電流密度和土壤環(huán)境因素相關(guān)序列

3 討論

導(dǎo)電混凝土為多孔、不均勻的復(fù)雜體系，腐蝕初期，土壤中的SO42-會(huì)與混凝土的水化產(chǎn)物發(fā)生混凝土結(jié)晶腐蝕，其反應(yīng)方程見式 （3），Ca（OH）2轉(zhuǎn)化形成CaSO4會(huì)導(dǎo)致混凝土發(fā)生固相體積膨脹，在混凝土的孔隙和毛細(xì)孔壁上產(chǎn)生張力[16]，因此其宏觀腐蝕形貌可見裂紋。這些裂紋為H2O、O2、Cl-、SO42-等侵蝕性物質(zhì)到達(dá)Q235鋼表面提供了快速通道，導(dǎo)致Q235鋼發(fā)生電化學(xué)腐蝕[17]。一般來講，Q235鋼/導(dǎo)電混凝土體系中的pH為12.5~13.5，在高堿性的混凝土環(huán)境中，Q235鋼發(fā)生析氫腐蝕的過電位較高，因此其陰極主要發(fā)生耗氧腐蝕[18]，陽極、陰極反應(yīng)方程見式 （4） 和 （5）。從極化曲線測(cè)試結(jié)果可知，腐蝕進(jìn)行至45 d，3種典型土壤中Q235鋼/導(dǎo)電混凝土的陰極極化率均大于陽極極化率，腐蝕速率受陰極反應(yīng)控制，故氧氣的擴(kuò)散速率決定了Q235鋼的腐蝕速率。對(duì)于酸性較強(qiáng)紅壤來說，H+會(huì)與導(dǎo)電混凝土中碳酸鈣、硅酸鈣按照式 （6） 和 （7） 發(fā)生反應(yīng)[19]，導(dǎo)致混凝土局部溶解形成微孔，因此Q235鋼/導(dǎo)電混凝土在酸性紅壤中的劣化程度比強(qiáng)堿性土壤中高。在鹽堿土中，濃度較高Cl-、SO42-等侵蝕性離子雖促進(jìn)Q235鋼的陽極溶解過程，但由于混凝土劣化程度低，阻礙了陰極反應(yīng)的進(jìn)行，產(chǎn)生很大的陰極極化作用，因此其腐蝕速率最低。

對(duì)于Q235鋼/導(dǎo)電混凝土在土壤中的腐蝕來說，由于H+、SO42-均會(huì)直接與導(dǎo)電混凝土組分發(fā)生反應(yīng)，導(dǎo)致其結(jié)構(gòu)破壞，因此pH、SO42-濃度對(duì)Q235鋼/導(dǎo)電混凝土的影響權(quán)重較大。其中，土壤中的H+不但能直接與混凝土組分發(fā)生反應(yīng)，還可以通過擴(kuò)散的方式遷移至Q235鋼/混凝土界面，降低Q235鋼腐蝕環(huán)境的堿度，從而促進(jìn)腐蝕反應(yīng)的發(fā)生[20]，因此其影響權(quán)重略大于SO42-。而土壤中Ca2+對(duì)Q235鋼/導(dǎo)電混凝土腐蝕過程的影響需通過擴(kuò)散的方式進(jìn)入導(dǎo)電混凝土孔隙液，通過在Q235鋼表面析出相應(yīng)的氧化物或者碳酸鹽沉積的方式，為Q235鋼提供物理防護(hù)作用[21]，因此其影響權(quán)重低于pH和SO42-。Cl-作為侵蝕性較強(qiáng)的活性陰離子，具有破壞金屬表面鈍化膜的能力[22]，但其不直接與導(dǎo)電混凝土的組分發(fā)生化學(xué)反應(yīng)，并且其對(duì)Q235鋼腐蝕的促進(jìn)過程受到混凝土層及雙電層隔絕作用的抑制，因此Cl-濃度對(duì)Q235鋼/導(dǎo)電混凝土在土壤環(huán)境中腐蝕的影響權(quán)重較低。

4 結(jié)論

（1） Q235鋼/導(dǎo)電混凝土在3種典型土壤環(huán)境中腐蝕速率由小到大按土壤類型排序依次為鹽堿土、黃棕壤、紅壤。隨著土壤環(huán)境pH的降低，導(dǎo)電混凝土劣化程度增大，腐蝕速率增加。

（2） 灰色關(guān)聯(lián)度計(jì)算結(jié)果表明，Q235鋼/導(dǎo)電混凝土在土壤中腐蝕時(shí)，土壤環(huán)境因素的影響權(quán)重排序結(jié)果為：pH＞[SO₄^2-]＞[Ca²⁺]＞[Cl^-]＞[HCO₃^-]＞[Mg²⁺]＞[Fe³⁺]。

（3） H⁺、SO₄^2-由于會(huì)直接與導(dǎo)電混凝土組分發(fā)生反應(yīng)，導(dǎo)致混凝土劣化，其影響權(quán)重最大。Ca²⁺需通過擴(kuò)散的方式進(jìn)入導(dǎo)電混凝土孔隙液，以析出相應(yīng)的氧化物或者碳酸鹽沉積的方式提供物理防護(hù)作用，其影響權(quán)重略低。Cl^-由于對(duì)Q235鋼腐蝕的促進(jìn)過程受到混凝土層及雙電層隔絕作用的抑制，因此影響權(quán)重較低。

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