摘要

鎂化學性質活潑，在水溶液環境中腐蝕速度較快，很大程度上制約了鎂合金的大規模應用。緩蝕劑是目前腐蝕與防護領域應用最廣泛的一種技術，具備高效、成本低等特點，可在工業應用中大幅度提高鎂合金的耐蝕性能。本文依據緩蝕劑的化學組成進行分類，概述無機、有機緩蝕劑以及復配緩蝕劑的研究進展，通過總結緩蝕機理對鎂合金緩蝕劑未來的研究方向提出了展望。

關鍵詞： 鎂合金 ; 腐蝕 ; 緩蝕劑 ; 緩蝕機理

鎂合金作為最輕的金屬結構材料，在航空航天、交通運輸和生物材料等領域具有重要的應用價值，被譽為21世紀綠色工程材料[1]。然而，Mg的化學性質活潑，標準電極電位為-2.37 V，極易發生腐蝕，在很大程度上限制了其廣泛應用。目前，提高鎂合金耐蝕性的方法主要包括純凈化、耐蝕合金化、表面處理以及在特定應用環境中添加緩蝕劑[2-4]。

緩蝕劑技術操作簡單、成本低，較低濃度時可大幅度抑制金屬的腐蝕速度，已成為工業應用最廣泛的防腐蝕技術之一。迄今為止，緩蝕劑的研究主要集中在鋼鐵、Cu、Al等傳統金屬材料[5-7]，針對鎂合金緩蝕劑的研究相對較少。本文通過化學成分將緩蝕劑進行分類，闡述其構效關系與緩蝕機制，為新型高效鎂合金緩蝕劑的開發應用提供參考。

1 無機緩蝕劑

無機緩蝕劑主要通過在鎂合金表面形成不溶性的氧化膜抑制基體腐蝕，所以無機緩蝕劑大多屬于氧化膜型緩蝕劑，常見的無機緩蝕劑有磷酸鹽[8]、鎢酸鹽[9]、硅酸鹽[10]等。

Kharitonov等[11]和李凌杰等[12,13]研究了鉬酸鹽對鎂合金腐蝕降解過程的影響機制，認為鉬酸根離子可在鎂合金表面競爭吸附形成含有鉬離子的腐蝕產物膜。Kharitonov等[11]系統地研究了WE43鎂合金在含有不同濃度鉬酸鈉的NaCl溶液中的腐蝕行為，認為100 mmol/L鉬酸鈉的緩蝕效果最顯著。利用Raman和XPS證明合金表面的腐蝕產物層含有混合的五價和六價鉬離子，這是由于鉬酸根被還原形成MoO2+，隨后與水反應形成不溶性的MoO(OH)3，樣品浸泡24 h后的緩蝕效率可達91%。李凌杰等[12,13]研究表明鉬酸鈉可減弱Cl-在鎂合金表面的吸附，使腐蝕產物膜更加致密，鉬酸根在磷酸介質中可形成多聚鉬酸鹽和多聚磷鉬酸鹽，減緩鎂合金的腐蝕速度。Prince等[14]研究了碳酸鈉對AZ31鎂合金在0.1 mol/L NaCl溶液中的緩蝕作用，電化學阻抗測試結果表明50 mmol/L碳酸鈉的緩蝕效率最高，樣品浸泡7 d后的緩蝕效率達到80%，這是由于碳酸鈉與Mg(OH)2發生反應提高了腐蝕產物膜的耐蝕性能。張云霞等[15]采用電化學阻抗和動電位極化研究了氯化鈰對AZ31鎂合金腐蝕性能的影響機制，認為添加100 mg/L CeCl3時緩蝕效率最高，隨著CeCl3濃度的繼續升高緩蝕效率有所降低，這是由于反應生成的Ce(OH)3可提高腐蝕產物膜的致密化程度。由此可見，無機緩蝕劑主要通過形成化學性質穩定的腐蝕產物以及提高腐蝕產物膜的致密化程度來抑制鎂合金的降解速度，達到緩蝕的效果。

2 有機緩蝕劑

有機緩蝕劑主要通過極性基團吸附在金屬表面，極性基團中含有N、S、O等元素，這些元素含有電負性較大的孤對電子，可改變金屬表面的雙電層結構，提高腐蝕反應的活化能，抑制腐蝕反應的進行[16-19]。

2.1 羧酸鹽

Pokhare等[20]研究了甘氨酸對AZ31鎂合金在模擬體液中的緩蝕機制，表明甘氨酸在初始階段可抑制基體溶解，長周期浸泡后與Ca2+螯合，導致鎂合金表面沉積的腐蝕產物層出現孔洞，緩蝕效率有所下降。Dinodi等[21]研究了硬脂酸鹽、棕櫚酸鹽和肉豆蔻酸鹽對ZE41鎂合金的緩蝕作用機制，電化學阻抗測試表明硬脂酸鹽緩蝕效率最高，在0.1 mol/L NaCl和0.2 mol/L Na2SO4的腐蝕溶液中可達88%。Yang等[22]研究了3種羧酸鹽 (2，5-吡啶二羧酸、3-甲基水楊酸和富馬酸) 對純鎂耐蝕性能的影響機制，表明2，5-吡啶二羧酸和富馬酸為混合型緩蝕劑，而3-甲基水楊酸主要通過抑制陰極析氫反應來降低基體腐蝕速率。SKPFM表明2，5-吡啶二羧酸和富馬酸的存在可降低基體和第二相間的相間電位差，3-甲基水楊酸主要通過絡合溶解的鐵離子抑制雜質引起的微電偶腐蝕。Helal等[19]研究表明氨基酸的化學結構和濃度決定了其對Mg-Al-Zn合金的緩蝕效率，含有芳香環或S的氨基酸的緩蝕效果顯著，2 mmol/L苯基丙氨酸的緩蝕效率為93%。

2.2 表面活性劑

表面活性劑多為帶長鏈疏水基團的有機物，羧酸根、磺酸根和硫酸根等極性基團可吸附在金屬表面抑制腐蝕反應的進行。Lu和Li[23,24]研究了十二烷基硫酸鈉 (SDS) 對AZ91鎂合金在3.5%NaCl溶液中的緩蝕機理 (圖1)，表明腐蝕初期SDS選擇性吸附在陰極相上抑制微電偶腐蝕，同時也可吸附于Mg的腐蝕產物層中抑制陽極溶解速率。SDS的作用機制主要是利用其尾端的疏水長鏈提高腐蝕產物膜的疏水性和耐蝕性，抑制氯離子的同時有助于氧原子向基體擴散并生成一層致密的氧化層。Frignani等[25]研究了多種陰離子型表面活性劑對AZ31鎂合金的緩蝕作用機制，表明1 mmol/L十二烷基苯磺酸鈉 (SDBS) 的緩蝕效率可達93%，這是由于表面活性劑不僅吸附在腐蝕產物中，也可與Mg2+生成不溶性沉積物提高腐蝕產物膜的致密性和耐蝕性。肖濤等[26]證明木質素磺酸鈉 (SLS) 對AZ31鎂合金具有較好的緩蝕作用，其緩蝕效率隨著SLS濃度的升高而降低，提出緩蝕劑符合Langmuir吸附模型并通過化學吸附的形式抑制鎂合金基體腐蝕。Chen等[27]研究表明1 mmol/L SDBS可提高純鎂在NaCl中的耐蝕性，利用極化實驗測得緩蝕效率為83.4%，提出十二烷基苯磺酸根和Cl-在固液界面的競爭吸附模型來解釋緩蝕機制。

圖1   十二烷基硫酸鈉緩蝕機理示意圖[24]

2.3 席夫堿類緩蝕劑

席夫堿主要包括胺和活性羰基，兩者經過縮合形成。由于席夫堿中C—N鍵的存在，其雜化軌道的N原子具有孤對電子，可化學吸附于金屬表面。此外，席夫堿易于合成，是緩蝕效率較高的混合型緩蝕劑。Thirugnanaselvi等[28]研究席夫堿 (由1-氨基-2-萘酚-4-磺酸與肉桂醛縮合反應制備) 對AZ31鎂合金在鹽酸溶液中腐蝕行為的影響。動電位極化曲線表明席夫堿可同時抑制陽極和陰極腐蝕反應速率，其緩蝕效率隨著濃度增加而提高，通過失重實驗測得緩蝕效率最高為62%。Seifzadeh等[29]研究表明席夫堿化合物對AZ91D鎂合金具有較好的緩蝕作用，低濃度的席夫堿使腐蝕電位正移。隨著濃度的增加，緩蝕劑大量吸附在鎂合金表面并改變金屬溶液界面間的雙電層電容。Ma等[30]利用電化學腐蝕實驗研究了3種席夫堿對Mg-Zn-Y-Nd合金在0.9% (質量分數，下同) NaCl溶液中腐蝕行為的影響，阻抗測試表明緩蝕效率最高可達91%。

2.4 植物提取物

有研究表明植物提取物可作為緩蝕劑使用，已有文獻報道橘子皮、核桃青皮和空心蓮子草可提高金屬的耐蝕性能。Wu等[31,32]研究了核桃青皮提取物和橘皮提取物對鎂鋁合金的腐蝕行為和緩蝕作用機制，表明核桃青皮提取物中的苯環、—C=C—和—C=O—基團可吸附在基體表面抑制陽極溶解速度。電化學阻抗測試表明，植物提取物的緩蝕效率隨著浸泡時間的延長而提高，0.03 g/L橘皮提取物的緩蝕效率可達85.7%。Hu等[33]研究了2-羥基-4-甲氧基苯乙酮 (丹皮酚) 對AZ91D鎂合金在0.05%NaCl溶液中的腐蝕影響機制，表明50 mg/L丹皮酚的緩蝕效率最高可達90%，其作用機理主要是由于緩蝕劑與Mg2+發生絡合反應生成不溶性化合物，通過提高腐蝕產物層的致密性抑制基體的腐蝕速度。

2.5 離子液體

離子液體無味、難揮發、易回收，由于有機陽離子與無機陰離子的多樣性，可通過改變其配比合成具備特殊功能的離子液體新材料，是有較好應用前景的綠色緩蝕劑。Su等[34-36]研究了烷基季鏻鹽和芐基季鏻鹽等離子液體對AZ31B鎂合金在NaCl溶液中的緩蝕作用機制，表明[BPP][NTf2]在浸泡初期的緩蝕效率顯著高于[OTP][NTf2] (圖2) ，但后者的緩蝕效率隨著測試時間的延長而提高，長周期浸泡后0.3 mmol/L [OTP][NTf2]的緩蝕效率可達91.9%。離子液體的添加可生成不溶性MgF2提高腐蝕產物膜的耐蝕性，Mg(OH)2還會與緩蝕劑分解的自由基反應生成Mg(OH)P(C6H5)3和Mg(OH)NSO2CF3，通過改變腐蝕產物的成分和微觀形貌抑制基體腐蝕。Gao等[37]合成了3種吡唑離子液體并研究了它們對AZ91D鎂合金的緩蝕效果，測得20 mg/L [BDePz][NTf2] (圖2) 的緩蝕效率為90%。XPS分析表明，腐蝕后的樣品表面含有Mg-F、Mg-N和Mg-S鍵，主要是由于離子液體分解的基團 (CF2SO2NSO2CF3-, NSO2CF3-, SO2CF3-) 與氫氧化鎂反應生成不溶性產物，通過改變腐蝕產物膜的化學成分抑制基體合金的腐蝕。

圖2   離子液體緩蝕劑[34,35,37]

2.6 有機聚合物

有機聚合物可在金屬表面形成單層或多層的致密保護膜，高分子聚合物相比于小分子有機物更易于吸附成膜，具有效果持久和耐高溫等特點。Umoren等[38]研究了7種天然聚合物對AZ31鎂合金的緩蝕作用機制，表明海藻酸鈉和羥乙基纖維素可降低鎂合金的腐蝕速度。其中，1 g/L海藻酸鈉在3.5% NaCl溶液中的緩蝕效率達到64.13%，海藻酸鈉和羥乙基纖維素復配后的緩蝕效率可進一步提高。Dang等[39]研究表明海藻酸鈉對AZ31鎂合金的緩蝕效率隨著濃度的增加先升高后降低，當海藻酸鈉濃度為500 mg/L時，其緩蝕效率達到90%，主要是由于海藻酸鈉吸附在基體表面提高腐蝕產物膜的耐蝕性。Yang等[40]研究表明聚天冬氨酸 (PASP) 可作為環境友好型緩蝕劑降低WE43鎂合金的腐蝕速率，緩蝕效率隨著濃度的增加而提高，其緩蝕作用機制主要是由于聚天冬氨酸與溶解的Mg2+反應并沉積在腐蝕產物層中。

3 復配緩蝕劑

由于不同種類的緩蝕劑之間具有協同效應，可將兩種或兩種以上的緩蝕劑按比例復配使用，從而大幅度提高緩蝕效率。Zhang等[41,42]利用電化學腐蝕實驗研究了芐三苯基氯化磷 (BPP)、左旋組氨酸 (L-His) 及其混合物對鎂合金的緩蝕作用機制，表明BPP與L-His復配后在0.05%NaCl溶液中的緩蝕效率達到90%。XPS分析N-Mg峰，表明左旋組氨酸與鎂合金發生了化學反應。此外，他們還研究了L-苯丙氨酸 (L-Phe) 與硝酸鋅對AZ31鎂合金在NaCl溶液的協同緩蝕作用，測得0.3 mmol/L L-苯丙氨酸和0.07 mmol/L硝酸鋅復配后的緩蝕效率為93.2%，主要是由于Zn2+不僅可與L-苯丙氨酸形成配合物，還可生成Zn(OH)2沉積在樣品表面。通過理論計算發現Zn2+-L-Phe配合物的EHOMO增加，ELOMO降低，能隙變窄，有利于緩蝕劑吸附在金屬表面。因不同的作用機理，無機鹽和有機物通常表現出較好的協同緩蝕效應，是目前研究較多的復配體系。Hu等[43]通過電化學阻抗和動電位極化實驗研究了有機硅酸鹽 (APTS-Na) 和硝酸鋅對GW103鎂合金腐蝕行為的影響機制，表明有機和無機緩蝕劑復配后緩蝕效率可提高至92%，這是由于有機硅酸鹽與Mg(OH)2反應生成的沉淀改變了合金表面腐蝕產物的化學成分并提高腐蝕產物膜的致密性。Huang等[44]研究了磷酸鈉與SDBS對GW103鎂合金的協同緩蝕機制，表明磷酸鈉的加入可生成磷酸鎂，SDBS作為表面活性劑吸附在腐蝕產物膜層中提高了腐蝕產物膜的耐蝕性。李亞瓊等[45]測得0.5 g/L NaPO3與0.5 g/L SDBS復配后的緩蝕效率為85%，表明含有緩蝕劑的樣品表面沉積的產物膜層更為致密，SDBS可吸附在腐蝕產物層的缺陷處，提高基體的耐蝕性能。Liu等[46]研究表明二乙基二硫代氨基甲酸鈉 (SDDTC) 和乙酸鈉 (NaAc) 復配后對AZ31B鎂合金具有協同緩蝕作用，添加較低濃度后緩蝕效率可達90%，作用機理主要是SDDTC和乙酸鈉吸附在腐蝕產物中形成SDDTC-Mg和NaAc-Mg，提高了腐蝕產物膜的致密化程度和耐蝕性。

4 總結與展望

隨著鎂合金在航空航天等國防領域的廣泛應用，鎂合金的腐蝕與防護研究逐漸成為一個熱門話題。然而，關于綠色和高效鎂合金緩蝕劑的研究，尤其是復配后的緩蝕作用機制研究還不成熟，仍需進一步深入探索，可從以下幾個方面研究和討論：

(1) 結合各種材料微觀表征與分析技術研究緩蝕劑對腐蝕產物膜微觀組織形貌和化學成分的影響，闡明鎂合金緩蝕劑的作用機制。

(2) 隨著環保意識的增強及綠色發展理念的深入，動植物提取物可作為鎂合金的綠色天然緩蝕劑使用，開發設計綠色環境友好型緩蝕劑是未來的重要發展方向。

(3) 通過引入量子化學方法及高通量腐蝕測試技術，研究緩蝕劑的分子結構與緩蝕效率之間的構效關系，為開發和篩選鎂合金高效緩蝕劑提供理論和數據支撐。

(4) 利用緩蝕劑的優勢和特點，拓寬和探索緩蝕劑在自修復防護涂層、生物醫用鎂合金多功能涂層和鎂空氣電池等領域的應用空間。

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