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清華大學《Nature》子刊：首次以超快激光誘導(dǎo)構(gòu)筑金屬-載體強相互作用！

2021-12-01 15:52:57 作者：材料學網(wǎng) 來源：材料學網(wǎng) 分享至：

2021年11月獲悉，清華大學材料學院汪長安教授團隊和機械系閆劍鋒副教授合作首次以超快激光誘導(dǎo)構(gòu)筑金屬-載體強相互作用（SMSI）。利用超快激光激發(fā)界面局部電場強度，調(diào)節(jié)原子擴散速率和路徑，誘導(dǎo)表面缺陷形成以及亞穩(wěn)態(tài)結(jié)構(gòu)遷移，在一系列負載型貴金屬催化劑中構(gòu)筑金屬-載體界面強相互作用。這項工作為調(diào)控負載型貴金屬催化劑中金屬-載體間相互作用提供了一條新的途徑。

圖1.激光誘導(dǎo)金屬-載體強相互作用示意圖

1978年Tauster等首次發(fā)現(xiàn)二氧化鈦等可還原性載體負載的鉑族金屬在高溫還原后，對小分子（CO、H2）的吸附受到抑制，而小分子受抑制的現(xiàn)象不是由于貴金屬的燒結(jié)或中毒，因此將該現(xiàn)象命名為金屬-載體強相互作用（SMSI）。SMSI效應(yīng)可以深刻地影響催化劑的電子結(jié)構(gòu)和幾何形狀，從而改變催化劑的活性、選擇性和穩(wěn)定性，因此在近幾十年受到了廣泛的研究。一般認為，經(jīng)典的SMSI效應(yīng)中貴金屬顆粒會被載體物種所包覆。但經(jīng)典的氫氣還原法一般只能在還原性載體上實現(xiàn)SMSI效應(yīng)。因此，為了更深入理解SMSI效應(yīng)，打破認識邊界，并以此制備出高性能的催化劑體系，發(fā)展相對溫和環(huán)境下普適性的在還原性和非還原性載體中構(gòu)筑SMSI效應(yīng)的新方法具有非常重要的意義。

在這一工作中，以Pt/CeO2這一體系作為主要研究對象。研究發(fā)現(xiàn)，激光輻照過程中Pt和CeO2界面的電場強度明顯高于其它地區(qū)，這表明納米約束電場在SMSI的形成過程中發(fā)揮著關(guān)鍵作用。在局部場激發(fā)下在CeO2載體表面形成了缺陷和亞穩(wěn)態(tài)CeOx物種，同時在激光的誘導(dǎo)下亞穩(wěn)態(tài)CeOx向Pt顆粒遷移，并在表面形成幾個原子層厚的非連續(xù)多孔包覆層。由于包覆層的多孔特性，使催化劑具有更好的催化活性和穩(wěn)定性。利用超快激光這一策略，我們也在其它負載型貴金屬體系如Au/TiO2、Pd/TiO2、Pt/TiO2、Pt/Al2O3、Au/MgO、Pt/SiO2普適性的實現(xiàn)了SMSI效應(yīng)，為構(gòu)筑金屬-載體相互作用開辟了一條全新的思路。

圖2.超快激光誘導(dǎo)SMSI之后的表征，（a-d）激光輻照過程中局部增強電場FDTD模擬；（e-h）新鮮Pt/CeO2的TEM和Mapping; （i-l）激光輻照后Pt/CeO2的TEM和Mapping.

上述研究成果以“超快激光誘導(dǎo)的強金屬-載體相互作用”（Strong metal-support interactions induced by an ultrafast laser）為題，于11月18日在線發(fā)表于國際著名期刊《自然通訊》（NatureCommunications）上。材料學院2017級博士生張健和機械系2018級博士生朱德志為文章的共同第一作者，汪長安教授及機械系閆劍鋒副教授為文章共同通訊作者。本工作獲得了國家自然科學基金的資助。

論文鏈接：

https://doi.org/10.1038/s41467-021-27000-5

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