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北大和北科大強強聯(lián)手，在Nature大子刊發(fā)表核材料領域重量級成果

2022-06-06 13:25:22 作者：材料人來源：材料人分享至：

【導讀】

在核反應堆服役的材料要經受非常嚴苛的環(huán)境，這不可避免的會導致材料結構完整性和力學性能的退化，例如宏觀孔洞膨脹、輻照硬化和脆化。設計出在這種嚴苛條件下能夠安全服役的材料對于延長反應堆壽命，促進核聚變和先進核裂變反應堆的發(fā)展非常重要，但卻一直充滿挑戰(zhàn)。能夠在高溫下維持高輻照劑量的材料是下一代裂變和未來聚變能所必需的。迄今為止，即使是最有前途的結構材料也不能承受輻照環(huán)境要求，因為輻照將驅動不可逆的微觀結構退化。

輻照引起的材料退化通常是由于過多的間隙和空位的產生和隨后的聚集造成的。其中，輻照膨脹是高溫高劑量輻照下材料的主要輻照效應之一，通常涉及空位的形成和逐漸聚集。抗孔洞膨脹能力的增強通常歸因于高比例的失配界面，其可以捕獲輻照引起的間隙和空位。本文提出的策略依賴于不匹配的界面來捕獲缺陷，而是利用完全共格的金屬間化合物納米析出相（NPs）的快速析出動力學來增強輻照耐受性，NPs的循環(huán)無序-有序過程有效地湮滅了缺陷，大大提高了耐輻照性。

【成果掠影】

近日，北京大學付恩剛教授團隊，北京科技大學呂昭平教授團隊強強合作，報道了一種與常理相反的策略，利用納米低錯配共格沉淀馬氏體時效鋼，發(fā)明了一種新的耐輻照機制，大幅度提高了合金的抗輻照能力。本工作首先在馬氏體時效鋼中引入的超晶格納米沉淀物，這種結構的殊勝之處是在納米沉淀物附近可誘導結構可逆的局部無序-有序轉變。研究表明：在含有高密度B2有序超晶格的馬氏體鋼中，即使在400-600°C的超高劑量輻照損傷后，也沒有檢測到空洞膨脹。在高度飽和的基體中，低錯配超晶格的重新有序過程發(fā)生在快速的無序化之后。這樣，通過輻照誘發(fā)的點缺陷和過剩溶質的會發(fā)生短程重新有序。這一動態(tài)過程穩(wěn)定了微觀結構，不斷促進原位缺陷復合，并有效地阻止了長程擴散過程。從而大幅度提高了材料的耐輻照性能。該策略可應用于其他材料，為開發(fā)高耐輻照材料鋪平了道路。相關成果以“Superior radiation tolerance via reversible disordering–ordering transition of coherent superlattices”為題發(fā)表在材料學頂級期刊《Nature Materials》上。

論文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41563-022-01260-y.pdf

【核心創(chuàng)新點】

（1）發(fā)明了一種大幅度提高抗輻照性能的新機制—可逆無序化-有序化轉變；

（2）提供了這一種合成耐輻照材料的新途徑。

【數據瀏覽】

圖1 含高密度Ni（Al,Fe） NPs的超晶格鋼具有優(yōu)良的輻照耐受性。b和c的比較表明，超晶格鋼的抗空隙膨脹性能比9Cr ODS鋼強得多；a. 與傳統(tǒng)奧氏體鋼、鐵素體馬氏體鋼和ODS鋼相比，超晶格鋼中的空隙膨脹現象更為明顯，插圖（虛線矩形框的放大視圖）顯示，與幾種典型的ODS鋼相比，超晶格鋼呈現零空洞膨脹；b. 500℃時，超晶格鋼在2350 dpa后條件下輻照損傷后的TEM顯微圖，未見空洞產生；c. 500℃時，9Cr ODS鋼在840 dpa后條件下輻照損傷后的TEM顯微圖，觀察到大量空洞。

圖2 離子輻照下超晶格鋼的組織演變；a,b，超晶格鋼在500℃0 dpa （a）和840 dpa （b）下的HAADF-STEM圖像；c,d，高分辨率HAADF-STEM圖像顯示了NPs和富溶質區(qū)域之間的原子結構差異；e, APT表征的NPs在離子輻照過程中的演化，主要通過50at%Al和Ni等濃度表面顯示和強調；f,g，距離直方圖顯示了所選沉淀（f）和溶質富集區(qū)域（g）的成分輪廓，其中誤差條是均值的標準偏差；h, HAADF-STEM圖像顯示了500°C/840 dpa輻照后位錯環(huán)的存在；i，高分辨率HAADF-STEM圖像，顯示位錯環(huán)附近存在NPs，以及相應的FFT結果（右藍紅框）；j, HAADF圖像顯示一個“愈合”的a/2<100>位錯環(huán)遠離析出物；k,l，對應Ni （k）和Al （l）的EDS面掃。

圖3 超晶格鋼中NPs的輻照誘導溶解機理；a-c，來自APT數據集的亞體積（7 nm × 7 nm × 1 nm），顯示了室溫下離子輻照前后NPs的成分演變。d,e，近距離直方圖顯示了離子輻照前后NPs中Ni （d）和Al （e）的成分分布。誤差條是均值的標準偏差。

圖4 時效過程中NPs的快速形成動力學；a，同步XRD結果顯示，在500°C時效過程中，隨著時間的推移形成了NPs。b, x射線衍射譜放大圖顯示在500°C時效過程中B2的峰變寬；c，對應的峰強比表明NPs的析出速度非常快。其中It 100、If 100、It 200和If 200分別表示t時刻（100）和末態(tài)（200）的峰值強度。d、對該鋼在500℃時效3 h（即超晶格鋼的平衡態(tài)處理）、500℃時效10 min和500℃840 dpa輻照三種不同條件下的APT分析得到的B2相組成。e，在500℃下時效10分鐘的鋼溶質的APT表征，顯示以卡其色標記的選定NPs的成分分布圖的鄰近直方圖（右）。誤差條是均值的標準偏差。

圖5 超晶格鋼中NPs的無序和重新有序過程隨時間的函數示意圖。 a-d、Fe、Ni和Al原子分別用灰色、綠色和紅色的球標記

圖6 當前策略在fcc Fe35.8Ni37.6Cr22.9Ti1.7Al2 （wt.%） MEA中的應用；a, TEM圖像顯示了所設計的fcc合金的NPs。插圖為相應的SAED，顯示了NPs的有序結構；b - d，沿{110}區(qū)拍攝的TEM圖像顯示了設計的fcc合金在400°C （b）、500°C （C）和600°C （d）的100 dpa輻照后的NPs。e，高分辨率的STEM圖像，顯示了設計的fcc合金在600℃下經過100 dpa輻照后的NP組織，其中一個典型的NP用紅圈表示；f，重建三維APT數據集，并分析在600℃下經歷不同劑量輻照損傷的NPs的成分。NPs的重點是包含超過80%的Ni、Al和Ti的區(qū)域；g，對應的接近直方圖顯示了通過卡其色指示的選定NPs的組成概況。

【成果啟迪】

本文提出的有序-無序化機制是提高核材料抗輻照性能的新機制，具有非常重要的科學意義和工程價值。為抗輻照材料的微觀結構設計提供了一條新思路。

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