記者從中國科學技術大學獲悉，該校路軍嶺教授課題組與李微雪教授課題組合作，首次揭示了金屬納米催化劑中，幾何效應和電子效應各自對催化反應隨尺寸變化的調變規律，創造性地提出一種拆分剝離金屬顆粒幾何效應和電子效應的策略——金屬納米顆粒的“氧化物選擇性包裹”。在具有重要應用背景的鉑催化苯甲醇選擇性氧化到苯甲醛反應中，實現了高活性和高選擇性轉化。

    由于金屬納米催化顆粒的幾何結構和電子結構隨其尺寸同步改變，使得人們無法有效區分兩種結構效應對催化反應活性、選擇性的貢獻以及對尺寸的依賴關系。如何揭示金屬催化劑尺寸效應的內在本質，打破幾何結構效應和電子結構效應與顆粒尺寸的強關聯性，進而優化設計更好性能的催化劑，是目前多相催化領域的一大挑戰。

    研究人員發現，在大于4納米和小于4納米顆粒上，幾何效應和電子效應分別控制主導反應的性能，從而使催化反應的選擇性和活性都隨顆粒尺寸呈“火山型”變化趨勢。在此基礎上，通過“氧化物選擇性包裹”4納米顆粒的低配位原子，有效抑制了副反應的發生，獲得了高比質量活性和高選擇性的催化劑。

    該工作提出的“氧化物選擇性包裹”金屬納米顆粒的策略，不但能夠有效拆分剝離金屬顆粒的幾何和電子效應，而且打破了催化性能隨顆粒尺寸變化的“火山型”曲線。該策略為理解催化反應中的幾何效應和電子效應提供了有效手段，并且為設計高活性、高選擇性的金屬催化劑提供重要指導。

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責任編輯：殷鵬飛

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