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《AFM》：層狀雙氫氧化物衍生的 NiFe 納米合金！

2022-09-05 16:26:18 作者：材料科學與工程來源：材料科學與工程分享至：

現代社會嚴重依賴化石燃料能源，導致大氣中溫室氣體濃度很高。減少溫室氣體排放(特別是二氧化碳和甲烷)的技術發現目前是世界范圍內密集研究的焦點。雖然二氧化碳是主要的人為溫室氣體，但由于甲烷的豐度較低，它經常被忽視。然而，大量甲烷集中在北極永久凍土中，如果通過全球變暖釋放出來，將產生毀滅性的影響，因為甲烷的溫室氣體加熱效應是二氧化碳的20倍，因為它具有優越的光吸收能力。這促使人們研究人工捕獲二氧化碳和甲烷，并將其轉化為有用的化學物質。然而，熱催化中苛刻的反應條件阻礙了實際應用。

來自中國科學院物理化學技術研究所的學者以NiFeAl層狀雙氫氧化物為前驅體，合成了一系列氧化鋁負載的NixFeY納米合金，并將其用于光熱協同DRM。在350℃的光熱條件下，Ni3Fe1納米合金催化劑的合成氣產率為0.96 molg-1h-1，約為相同溫度下暗條件下合成氣產率的1100倍。Ni3Fe1納米合金在紫外區的局域表面等離子體共振大大增強了作為DRM反應速率決定步驟的甲烷活化，從而顯著降低了反應溫度。同時，基于納米合金的光熱協同DRM具有太陽光驅動的可行性和20h的連續運行穩定性。相關文章以“NiFe Nanoalloys Derived from Layered Double Hydroxides for Photothermal Synergistic Reforming of CH4 with CO2”標題發表在Advanced Functional Materials。

論文鏈接：

https://doi.org/10.1002/adfm.202204056

圖1.Ni3Fe1催化劑的形態表征。a)透射電子顯微鏡圖像。b)HRTEM圖像。c)HAADF-STEM圖像。d)Ni、Fe、Al和O的疊加EDX元素圖和單獨的EDX圖。

圖 2.催化劑的配位環境分析。a） Ni K-edge XANES 和b） NixFeY 催化劑、Ni3Fe1 Al-LDH 前驅體和NiFe2O4 對照樣品的 EXAFS 光譜.c）鐵 K-edge XANES 和d） NixFeY 催化劑、Ni3Fe1Al-LDH 前驅體和 NiFe2O4對照樣品的 EXAFS 光譜.

圖 3.光驅動的 DRM 性能。a） Ni3Fe1催化劑和 Ni3Fe1Al-LDH 的紫外-可見-近紅外吸收光譜.b）Ni3Fe1 催化劑、CaO 底物和Ni3Fe1Al-LDH 在紫外-可見光照射下的溫度分布。光強度 = 3.62 W cm–2。c） Ni3Fe1Al-LDH前驅體和NixFeY催化劑光驅動DRM反應的反應裝置圖及CO和H2的產率。d） Ni3Fe1 催化劑在氙氣燈和相同溫度（350 ℃）下集中太陽能的 CO 和 H2 產率.圖中顯示了太陽光聚光系統的圖片。e） Ni3Fe1在紫外光照射（0.18 MPa，75 mL min–1，CH4/CO2/Ar = 25/25/50）下的穩定性測試。

圖 4.光熱協同效應研究.a）在黑暗和光明條件下，Ni3Fe1 在不同溫度下的 CO 和 H2 產量。b） Ni3Fe1在明暗條件下的反應活化能。c） Ni3Fe1在300℃和不同光強下對DRM的催化性能。d） Ni3Fe1在400 ℃和不同光強下對DRM的催化性能。

圖 5.模擬電液相增強的空間分布。Ni3Fe1 在 a） 230 nm 波長、b） 330 nm波長、c） 430 nm 波長和 d） 530 nm 波長。

圖 6.光驅動的DRM機制。a） Ni3Fe1上光驅動DRM反應的原位漂移光譜。以4 cm–1的分辨率和1分鐘的時間間隔收集光譜。光譜分為上部，中部和下部，分別對應于黑暗中的室溫，黑暗中的300℃和300℃的紫外線照射。顏色的深度表示從藍色（弱）到紅色（強）的特征峰的強度。b）Ni3Fe1納米合金上光驅動DRM反應的示意圖。

采用NiFeAl-LDH前驅體氫還原法制備的新型氧化鋁負載Ni3Fe1納米合金催化劑在光熱協同DRM反應中表現出優異的性能.結合有限元模擬和原位紅外光譜確定， Ni3Fe1納米合金催化劑的光驅動DRM性能顯著，這是由于在紫外輻射下的LSPR效應（熱電子注入CH4的抗粘附軌道，從而強烈激活甲烷與CO2反應）和可見光照射下的光熱加熱效應。這種協同效應大大降低了DRM的表觀活化能，實現了0.96 mol g–1 h–1的合成氣產率，具有陽光驅動的可行性和長期耐久性，并允許反應在低溫（低至100°C）下進行。這項研究證明了一種將甲烷和二氧化碳轉化為增值化學品的可持續方法。

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