過硫酸鹽高級氧化技術(shù)具有氧化能力強(qiáng)、水質(zhì)適用范圍廣、藥劑儲運(yùn)方便等優(yōu)勢，已成為水污染治理領(lǐng)域的前沿?zé)狳c(diǎn)課題。高效異相催化體系的構(gòu)建是過硫酸鹽氧化技術(shù)的主要研究方向，其核心在于高性能異相催化劑的設(shè)計(jì)。圍繞這一核心，國內(nèi)外學(xué)者開展了大量卓有成效的工作，獲得了以鈷基為代表的系列高效金屬基催化劑。然而，這些催化劑在使用過程中不可避免會出現(xiàn)金屬離子的溢出，導(dǎo)致水體二次污染，對水生態(tài)環(huán)境、飲用水安全和人體健康構(gòu)成了威脅。因此，研發(fā)安全、高效、經(jīng)濟(jì)的非金屬碳基催化劑是構(gòu)建綠色環(huán)保過硫酸鹽氧化體系的關(guān)鍵環(huán)節(jié)。

    與石墨烯、富勒烯、碳納米管等納米碳材料相比，納米金剛石具有初始活性高、生產(chǎn)成本低、生理毒性小等優(yōu)點(diǎn)，在實(shí)際水處理中更具工程應(yīng)用前景，引起了科研人員的廣泛關(guān)注。已有相關(guān)研究主要致力于增強(qiáng)納米金剛石的宏觀催化性能，但其性能增強(qiáng)的微觀作用機(jī)制仍不清晰，具體催化活性點(diǎn)位尚不明確。

    針對上述問題，研究人員巧妙利用含氧官能團(tuán)的熱穩(wěn)性差異，在確保納米金剛石其他物化結(jié)構(gòu)基本不變的前提下，提出了納米金剛石表面含氧官能團(tuán)定向羰基化及其羰基定量調(diào)控的策略，實(shí)現(xiàn)了羰基化納米金剛石的簡易、可控制備。基于定性、定量構(gòu)效分析發(fā)現(xiàn)：納米金剛石催化分解過硫酸鹽、氧化降解對氯苯酚的速率常數(shù)與其表面羰基含量均呈線性正相關(guān)關(guān)系（R2?0.96）。這些結(jié)果表明：納米金剛石表面羰基是催化活性點(diǎn)位。自由基淬滅、電子自旋捕獲和分子探針等實(shí)驗(yàn)結(jié)果均表明納米金剛石催化過硫酸鹽產(chǎn)生的活性物質(zhì)是具有選擇性的單線態(tài)氧。在實(shí)際水質(zhì)條件下，羰基化納米金剛石催化降解對氯苯酚的效率高達(dá)87%，分別是傳統(tǒng)鈷離子和鐵離子均相催化體系的8.7倍和21.8倍，展示出誘人的應(yīng)用前景。

    以上研究成果已于近日在國際著名期刊《先進(jìn)功能材料》上刊出，并以當(dāng)期封面（Front Cover）形式向讀者重點(diǎn)介紹。文章第一作者為南昌航空大學(xué)邵鵬輝博士，通訊作者為南昌航空大學(xué)羅旭彪教授和河北工業(yè)大學(xué)田家宇教授。此外，上述工作還得到了澳大利亞科廷大學(xué)和深水寶安水務(wù)集團(tuán)的支持合作。

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責(zé)任編輯：殷鵬飛

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