近日，國際納米能源領(lǐng)域頂級學術(shù)期刊《 Nano Energy 》（ IF:13.12 ）在線發(fā)表了湖南大學科學與工程學院譚勇文教授課題組關(guān)于三維納米多孔銥基合金高效酸性電催化析氧催化劑的最新研究進展“ 3D Nanoporous Iridium-based Alloy Microwires for Efficient Oxygen Evolution in Acidic Media ”。該論文第一作者為博士研究生趙揚，通訊作者為譚勇文教授。課題組彭鳴老師和碩士生吳秋麗參與此工作。

    電催化水分解制取氫燃料作為一種環(huán)境友好型的制氫技術(shù)，具有廣闊的應用前景。然而在電解水過程中，陽極析氧反應（ OER ）則需要涉及到多步的電子 - 質(zhì)子轉(zhuǎn)移過程，其動力學過程緩慢，需要較高的過電位來克服反應能壘來完成整個化學反應，極大的限制了酸性質(zhì)子交換膜（ PEM ）水分解器件商業(yè)化的需求。為解決這些關(guān)鍵問題，研究者一直致力于設計具有高催化活性和良好穩(wěn)定性的金屬銥基催化劑。金屬合金化是一種有效改變金屬銥的電子結(jié)構(gòu)、調(diào)節(jié)催化劑與反應中間體吸附能，進而提高其本征活性的有效手段。

    為此，譚勇文教授課題組結(jié)合傳統(tǒng)冶金技術(shù)，創(chuàng)新性采用電化學選擇性刻蝕銥基金屬合金前驅(qū)體的普適性方法，制備了一系列三維自支撐納米多孔銥基合金微米線結(jié)構(gòu)材料。得益于此類材料具有高比表面積、優(yōu)異的電子傳導性、無顆粒聚集和自支撐等的優(yōu)勢，作為酸性電催化析氧催化劑，三元納米多孔銥基金屬合金微米線（np-Ir70Co15Ni15 MWs）在電流密度為10 mA/cm-2時，過電勢僅需220 mV，表現(xiàn)出比商用IrO2、Ir/C催化劑更優(yōu)異的電催化析氧活性和穩(wěn)定性。密度泛函理論模擬計算發(fā)現(xiàn)，過渡金屬與Ir合金化后，可以調(diào)整金屬Ir的電子結(jié)構(gòu)，有效降低氧中間體在np-Ir70Co15Ni15 MWs表面的OER的反應能壘，從而大幅度提升其OER催化活性。同步輻射X射線吸收譜測試結(jié)果表明，該催化劑在析氧過程中發(fā)生不可逆的氧化結(jié)構(gòu)重構(gòu)，表面具有低配位數(shù)的氧化銥層是其真正的催化活性位點，從而導致其高效的酸性OER電催化能力和優(yōu)良的催化穩(wěn)定性。該研究不僅對探究析氧反應催化活性位點并理解其催化反應機制提供重要理論基礎，同時為構(gòu)筑功能高效、穩(wěn)定的酸性電催化析氧催化劑提供了新穎的設計思路和實用途徑。

納米多孔銥基合金微米線的形貌及其酸性電催化析氧性能

    近期，該課題組在納米多孔材料高效電催化劑方面取得了一系列進展。譚勇文教授等人創(chuàng)新性利用電化學選擇刻蝕法成功獲得了三維納米多孔多元金屬化合物。該材料在中性電解液中表現(xiàn)出了優(yōu)異的電催化全解水能力。相關(guān)研究成果“ Three-Dimensional Nanoporous Co9S4P4 Pentlandite as a Bifunctional Electrocatalyst for Overall Neutral Water Splitting” 以湖南大學為第一單位發(fā)表在《 ACS Applied Materials &Interfaces 》 （ ACS Appl. Mater. Inter. , 2019, 11, 3880. IF: 8.10） 。

    上述研究得到了湖南大學潘安練教授的團隊支持，以及荷蘭烏特勒支大學 Frank F. M. de Groot 教授和上海交通大學劉攀特別研究員的幫助。同時受到國家自然科學基金、青年千人計劃和湖南省科技創(chuàng)新平臺與人才計劃等項目的資助。

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責任編輯：殷鵬飛

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