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?北科大《JAC》：化腐朽為神奇，準晶應用取得進展！

2021-07-02 10:38:47 作者：材料科學與工程來源：材料科學與工程分享至：

氫作為理想的化學燃料、能源載體和儲能工具，能有助于化解能源危機和提升環境保護。甲醇水蒸氣催化重整制氫是一種重要的工業產氫手段，可應用于燃料電池，在交通領域等大有可為。尋求一種工藝簡單、不含貴金屬、綠色無毒、低溫高效的催化劑是甲醇水蒸氣重整制氫的研究熱點。

準晶是20世紀80年代發現的一種新的物質形態，在結構上具有長程準周期序和傳統晶體所不具備的旋轉對稱性。準晶具有耐磨，耐蝕，高硬度等優異的性能，然而也具有很大的脆性。由于準晶的脆性，限制了準晶的工業化應用，特別是作為結構材料的應用。

北京科技大學何戰兵等反其道而行之，他們利用準晶脆性大因而易粉碎的特點，制備出50微米左右的Al63Cu25Fe12準晶粉末，并以此為前驅體，采用脫合金化的方法成功開發出一種形貌可控的納米顆粒覆蓋多孔基體的納米復合材料催化劑。該催化劑在甲醇水蒸氣重整制氫反應中表現出優異的低溫催化性能，如在溫度低至220°C時甲醇的轉化率仍高達90%，優于大部分工業用催化劑在相同溫度下的催化性能，表現出良好的工業應用潛力。

他們分析認為，準晶中所含的銅元素為催化活性中心，在催化反應中起到關鍵作用，鐵氧化物起到穩定活性中心的作用。由于該催化劑的制備工藝簡單、不含貴金屬、綠色無毒、低溫高效，是一種理想的甲醇水蒸氣重整制氫催化劑。何戰兵等將準晶材料的脆性大這一缺點變成可利用的優點，這種“化腐朽為神奇”的研究思路為準晶的工業應用帶來了契機。

該研究成果由北京科技大學新金屬材料國家重點實驗室何戰兵教授與遼寧石油化工大學張磊副教授、新疆大學任鐵真教授等合作完成，相關論文以題為“A composite having a porous substrate and polyhedral Cu-Fe oxide nanoparticles showing high catalytic activity during the steam reforming of methanol at low temperatures”發表在Journal of Alloys and Compounds 885 （2021） 160854上。何戰兵教授是論文通訊作者，其碩士生白帆為該論文的第一作者。

論文鏈接：

https://doi.org/10.1016/j.jallcom.2021.160854

該研究獲得國家自然科學基金面上項目（51871015）的資助。論文通訊作者何戰兵教授師從我國準晶研究先驅郭可信先生，長期致力于準晶材料的深入系統研究，取得了系列研究成果。如：

1、發現了一種新的固體物質形態。這種新的物質形態與鋁基十次準晶的結構相關，由周期排列的結構塊之間鑲嵌非周期結構塊形成。它同時具有傳統晶體材料的周期平移對稱性和準晶體的準周期性，將晶體和準晶體結構上的矛盾巧妙的融合在這一新的固體物態之中，Acta Cryst. A, 76, 137–144 （2020）。

2、在實驗上發現了一種新的準晶準單胞。這不僅為解析準晶的結構提供了便利，也為解釋準晶的生長提供了實驗上的支持?；卮鹆?ldquo;準晶體能否有一個像傳統晶體一樣的單胞？”這一準晶研究領域的重要科學問題。該成果發表在Nature Communications 11, 6209 （2020）上，且被遴選為Editors' Hightlights的特色論文。

3、提出一種新的合金設計思路，成功制備出近等原子比高熵十次準晶。填補了高熵合金相結構家族中無十次準晶相的空白。該研究提出的高熵準晶的設計理念也為設計新型高熵準晶提供了新思路，Science China Materials, 64（2）：440–447 （2021）。

圖1 （a, b, c）納米顆粒覆蓋多孔基體的納米復合材料催化劑的SEM圖。（d） , （g） , （h） Cu, Fe, O的元素分布圖。（e）六面體顆粒的粒徑分布柱狀圖。（f）氮氣等溫吸附-脫吸附曲線及孔徑分布圖。

圖2 復合催化劑在甲醇水蒸氣重整反應中的催化性能評估。（a）甲醇轉化率。（b）氫氣選擇性。（c）一氧化碳選擇性。（d）氫氣產率。

圖3 相關銅基催化劑在甲醇水蒸氣重整反應中的催化活性對比圖（★代表本研究）。其中Cu/（Zn/Al）催化劑研究最廣泛，也是工業催化劑類型。其性能提升依賴于復雜制備工藝及貴金屬元素添加。而本研究合成的催化劑工藝簡單，不含貴金屬，在493 K下表現出優異的低溫活性：甲醇轉化率達到90%，遠高于Cu/（Zn/Al）工業催化劑在該溫度下相應的甲醇轉化率（僅為20%-30%）[Ref.1: Appl. Catal. A Gen. 358 （2009） 7-12. Ref.2: Int. J. Hydrogen Energy 34 （2009） 7648-7655.]。

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