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2022年，華南理工大學4篇Science、Nature！

2022-12-09 13:31:28 作者：材料基來源：材料基分享至：

基于鉑族金屬的催化劑幾十年來一直是化工行業的主要焦點。好的催化劑以中等強度結合底物，因此反應物結合和產物解吸都不會限制反應。鉑族金屬通常在許多反應中都符合這一標準，不能被鐵等更便宜的金屬所取代，因為鐵在反應條件下通常會氧化。

2022年11月24日，萊斯大學Naomi J. Halas，Peter Nordlander，Hossein Robatjazi及普林斯頓大學Emily A. Carter共同通訊（第一作者為萊斯大學Yigao Yuan與華南理工大學周禮楠）在Science在線發表題為”Earth-abundant photocatalyst for H2 generation from NH3 with light-emitting diode illumination“的研究論文，該研究演示了用銅鐵光催化劑進行氨分解來釋放氫，銅中的等離子體激元產生熱電子，與與鐵結合的氨發生反應。鐵不是該反應的良好熱催化劑，但光誘導氧解吸使其與類似的銅釕光催化劑和釕熱催化劑競爭。

Cu-Fe天線反應器中的Fe活性位點在超快脈沖照明下的氨光催化分解效率與Ru非常相似。當用發光二極管而不是激光照射時，光催化效率保持相當，即使反應規模增加了近三個數量級。這一結果證明了從氨氣載體與地球上豐富的過渡金屬高效用電驅動生產氫的潛力。

另外，2022年11月9日，華南理工大學顧成團隊與日本京都大學Susumu Kitagawa團隊合作在Nature雜志在線發表題為“Separating water isotopologues using diffusion-regulatory porous materials”的研究論文，該研究報道了通過構建兩個多孔配位聚合物——多孔配位聚合物(PCPs)或金屬有機框架(metal–organic frameworks, MOFs)的動態特性，在室溫下高效分離水同位素的方法，其中框架內的觸發器分子運動提供了擴散調節功能。來賓流量受收縮孔隙孔上動態門的局部運動調節，從而放大了水同位素擴散速率的微小差異。兩種PCPs均發生顯著的溫度響應吸附：H2O蒸汽優先被吸附到PCPs中，與D2O蒸汽相比吸收量大幅增加，促進了基于動力學的H2O/HDO/D2O三元混合物的蒸汽分離，在室溫下水分離系數高達210左右。

2022年9月7日，華南理工大學黃飛教授、曹鏞院士、馬於光院士和北京大學裴堅教授、南方科技大學郭旭崗教授等合作在Nature 在線發表題為“A solution-processed n-type conducting polymer with ultrahigh conductivity”的研究論文，該研究提出了一種容易合成的高導電 n 型聚合物（聚苯二呋喃二酮）(PBFDO)。該反應結合了氧化聚合和原位還原 n 摻雜，顯著提高了摻雜效率，并且每個重復單元可以實現幾乎 0.9 個電荷的摻雜水平。所得聚合物表現出超過 2000 S cm−1的突破性電導率，具有出色的穩定性和出乎意料的溶液加工性，無需額外的側鏈或表面活性劑。此外，對 PBFDO 的詳細研究揭示了相干電荷傳輸特性和金屬態的存在。進一步證明了電化學晶體管和熱電發電機的基準性能，從而為n型CP在有機電子學中的應用鋪平了道路。

2022年7月28日，美國國家標準技術研究所鄭銘及美國國家標準技術研究所/華南理工大學林志偉共同通訊在Science 在線發表題為“DNA-guided lattice remodeling of carbon nanotubes”的研究論文，該研究報告了一種使用 DNA 導向的鳥嘌呤 (G) 特異性交聯化學的解決方案。通過 DNA 篩選，該研究確定了一個序列 C3GC7GC3，其與 (8,3) 對映異構體的反應產生最小的無序誘導的拉曼模式強度和光致發光斯托克斯位移，表明形成了有序的缺陷陣列。單粒子冷凍電子顯微鏡顯示，功能化的 C3GC7GC3 (8,3) 具有 6.5 埃周期性的有序螺旋結構。反應機理分析表明，螺旋周期是由一系列 G 修飾的碳 - 碳鍵沿扶手椅螺旋線分開固定距離產生的。總之，該研究結果可用于重塑納米管晶格以獲得新的電子特性。

金屬納米粒子(NPs)中被光激發的表面等離子激元可以產生強光熱和非平衡的高激發電子或空穴[熱載流子(hc)]，它們可以與吸附的分子發生反應，進而提供一種將光能轉化為化學能的有效途徑。金屬NPs可以直接光催化許多反應，包括Au上的H2解離反應，Ag上的O2解離反應，Cu上的丙烯氧化反應。然而，盡管NPs具有很強的光耦合特性，但僅由這些金屬組成的NPs并不能提供吸附物結合的活性位點，這最終限制了它們的催化性能。

天線-電抗器（Antenna-reactor，AR)絡合物已經被開發出來，通常由等離子子NP(天線)組成，用反應堆粒子裝飾，如島、簇或鉑族金屬(PGMs)的單原子。例如，Cu-Ru AR配合物(Cu-Ru-AR)可以有效地光催化氨分解。根據Sabatier原理，Ru是該反應的理想結合位點，因為它結合氮中間種的強度既不太強也不太弱。Cu-Ru- AR的Ru反應器分散在Cu天線上，產生hc，通過激活Ru- n鍵增強光催化劑的反應性并降低反應障礙。