近日，中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所催化基礎(chǔ)國家重點實驗室研究員汪國雄、楊帆和中科院院士包信和研究團隊在金屬-氧化物界面增強的二氧化碳電催化還原研究方面取得新進(jìn)展，相關(guān)結(jié)果發(fā)表在日前出版的《美國化學(xué)會志》（J. Am. Chem. Soc. 2017, 139, 5652）上。

    二氧化碳電催化還原，以可再生電能或富余核電等潔凈電能為能源，在溫和的反應(yīng)條件下將二氧化碳一步轉(zhuǎn)化為一氧化碳、甲酸、碳?xì)浠衔锖痛碱惖雀吒郊又等剂霞盎瘜W(xué)品，同時實現(xiàn)二氧化碳的高效轉(zhuǎn)化和潔凈電能的有效存儲。當(dāng)前，設(shè)計高效催化劑來降低過電勢和提高反應(yīng)選擇性是二氧化碳電催化還原研究中極具挑戰(zhàn)性的熱點課題。

    該研究團隊在二氧化碳電催化還原前期研究基礎(chǔ)上（J. Am. Chem. Soc. 2015, 137, 4288; Nano Energy2016, 27, 35; Chem. Sci. 2017, 8, 2569; Nano Res. 2017, doi: 10.1007/s12274-017-1514-6），基于對金屬-氧化物界面催化限域效應(yīng)的充分理解（Science 2010, 328, 1141; Nat. Sci. Rev. 2015, 2, 183; Nat. Commun. 2017, 8, 14459），設(shè)計合成了金屬-氧化物界面結(jié)構(gòu)的碳載Au-CeOx催化劑，在保證不同催化劑中Au納米粒子尺寸和形貌相同的情況下，研究了Au-CeOx界面與二氧化碳電催化還原性能的內(nèi)在關(guān)聯(lián)。

    大連化物所二氧化碳電催化還原研究獲進(jìn)展

    在–0.89 V （vs. RHE）時，Au-CeOx催化劑上生成一氧化碳的法拉第效率達(dá)到89.1%，遠(yuǎn)高于單獨的Au（59.0%）或CeOx催化劑（9.8%），生成一氧化碳的電流密度是Au的1.6倍。通過構(gòu)筑CeOx/Au（111）模型催化劑，利用高分辨掃描隧道顯微鏡和同步輻射能譜進(jìn)行原位研究，發(fā)現(xiàn)Au-CeOx界面顯著促進(jìn)了二氧化碳在CeOx表界面的吸附與活化，以及水的存在幫助了CeOx表面的還原與表面吸附二氧化碳物種的穩(wěn)定。密度泛函理論計算進(jìn)一步表明在后續(xù)的加氫過程中，Au-CeOx界面幫助穩(wěn)定了關(guān)鍵中間物種*COOH，從而促進(jìn)了一氧化碳的生成和脫附。

    這種界面增強的二氧化碳電催化還原在Ag-CeOx催化體系上得到了進(jìn)一步證實，表明了金屬-氧化物界面催化體系在二氧化碳電催化還原中的普適性。該研究成果提供了調(diào)控二氧化碳電催化還原性能的新途徑，豐富和拓展了該研究團隊提出的納米限域催化概念。上述研究工作得到了國家自然科學(xué)基金、國家重點研發(fā)計劃和中科院先導(dǎo)專項等項目的資助。

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