燃料電池被認為是替代現有傳統能源系統實現可持續發展的一種很有前途的選擇。氧還原反應(ORR)是燃料電池和金屬-空氣電池中非常重要的電化學反應。由于ORR具有復雜的四電子過程,因此尋找高效的電催化劑來促進緩慢的ORR動力學至關重要。目前最先進的ORR催化劑主要是基于碳負載的鉑(Pt)基催化劑。不過,在嚴重的電化學操作下,Pt納米顆粒通常會發生溶解和遷移,同時碳載體在高工作電位和低pH下極易受到腐蝕和氧化。因此,除了開發各種納米結構的Pt基合金催化劑外,升級新型碳載體,如石墨烯,對于通過提高其耐腐蝕性來提高活性和耐久性同樣至關重要。
近日,華中科技大學夏寶玉教授報道了提出了一種在金屬-氮-石墨烯中生長的Pt合金的可擴展和簡便的熔鹽合成方法。該集成電催化劑由氮摻雜石墨烯納米片包裹的Pt合金組成,并密集地嵌入原子分散的金屬-氮基團。
本文要點:
1)得益于Pt納米合金在金屬-氮-石墨烯納米片(NGNS)中的協同整合,所得到的復合催化劑對ORR表現出良好的活性和穩定性,具有1.29 A mgPt-1的高氧還原活性和超過30000次電位循環的優異耐久性。
2)研究發現,由于強烈的金屬-載體相互作用,石墨烯包裹的Pt納米合金的催化劑納米結構提供了強大的抗納米顆粒遷移和腐蝕的能力。同樣,先進的表征和密度泛函理論(DFT)計算表明,Pt-Co合金與金屬-氮-石墨烯活性中心的相互作用導致吸附能減弱,氧中間體的活化能降低,從而提高電催化ORR性能。
所提出的先進設計理念和可擴展合成方法有望加速高效低Pt電催化劑的開發。
Shahid Zaman, et al, Scalable Molten Salt Synthesis of Platinum Alloys Planted in Metal-Nitrogen-Graphene for Efficient Oxygen Reduction, Angew. Chem. Int. Ed., 2021
DOI: 10.1002/anie.202115835
https://doi.org/10.1002/anie.202115835
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